矿区流域不同水体同位素时空特征及水循环指示意义

孙 龙,刘廷玺,2,段利民,2,张文瑞,郑国峰

(1. 内蒙古农业大学水利与土木建筑工程学院,内蒙古 呼和浩特 010018；2. 内蒙古自治区水资源保护与利用重点实验室,内蒙古 呼和浩特 010018)

环境同位素是目前定量描述区域水循环及各水转化关系的优选手段[1- 2],自然界不同水体中的同位素组成存在差别,且呈现一定的分布规律[1]。在全球水循环过程中,氢氧同位素对环境变化的响应和不同水体之间的混合较为敏感[3]。氢氧同位素作为水循环研究中的示踪剂,不仅用于河湖流域内水体循环特征和运移机制研究[4- 5],还用于矿区流域内水体的转化关系、补给来源、矿井水的水源构成及混合比例的研究[6- 10],以及探讨矿区多层地下水系统的水质演化机制和水体同位素漂移受采煤活动影响的机理[11- 12]。因此,国内外对稳定氢氧同位素技术进行了大量的研究和应用,但多偏重于一种水体在自然驱动或者单一采矿方式驱动下的同位素变化特征[12- 14]。

煤炭作为基础能源和工业原料,在中国能源结构中占据主导地位,其开发基地在逐步西移[15]。根据山西统计局网站数据(http:∥tjj.shanxi.gov.cn),2015—2019年山西省年均原煤产量为9.17亿t,占全国原煤产量的25.15%。平朔矿区是山西省主采煤基地之一,年均原煤产量为1.13亿t[16]。然而,该矿区地处北方内陆半干旱区,水资源匮乏,生态脆弱,煤水协调开发问题突出[17]。大规模的煤矿开采严重影响了地下水赋存环境与水循环条件:一方面,采坑的开挖,使得地下水赋存地层的部分消失,导致周边水循环加快和水资源量减少[18];另一方面,井工采煤破坏了原有的水动力系统,影响了所在流域的补、径、排条件,如改变了地下水流向、改变了不同水体的转换关系和加快了地下水的运动速度[19]。近年来,在煤炭开采中,矿井水害一直是制约着煤炭安全生产的重大灾害之一[20]。因此,寻求地下水资源、煤矿开采和其他人类活动之间的协调是确保地方经济可持续发展和人类健康安全生活的必要条件,也是现在急需解决的发展问题。为了实现平朔矿区可持续发展,认识该区水循环过程至关重要。采煤驱动下平朔矿区内地表水、地下水等不同水体的时空变化更为频繁,同位素特征及转化关系更复杂。然而,针对平朔矿区所在流域内不同水体的同位素调查分析研究有限。

本研究通过水文地质调查,结合环境同位素技术,分析对比平朔矿区所在流域不同水体的氢氧同位素时空特征,揭示采煤驱动下不同水体间相互转化关系,并采用MixSIAR模型定量解析矿井水来源。研究成果可为采煤活动下区域水循环过程机理探究、平朔矿区水灾防治以及地下水合理开采利用提供参考。

1 研究区概况

图1 研究区煤矿和采样点分布Fig.1 Distribution of coal mine and sampling sites in the study area

现阶段研究区内有3个露天煤矿和19个井工煤矿(图1)。露天矿年产量均在千万吨级,井工矿年产量基本为百万吨级。根据现场调查,煤炭大规模的开采,导致当地地表水径流量减少甚至断流、常年性河流成为季节性河流,地下水位下降,汲水井水量减少甚至干枯废弃,泉水基本消失。煤炭的开采对当地水资源、水环境等方面带来了不同程度的破坏。平朔矿区主采煤层为石炭系上统太原组4号和9号煤,煤层结构简单,赋存稳定,呈近水平,平均厚度为11～13 m。矿区构造以宁武向斜和下窑子向斜为主,北段隆起,向南倾伏,期间有断层切割。煤层、含水层和隔水层共同赋存于一个完整的地质实体中,构成了独特“水煤系统”。

研究区内地下水有潜水和承压水2种类型,潜水主要赋存于第四系含水层中,含水层底板埋深小于100 m,厚度为3～50 m,富水性较好,水位埋深为5～50 m,水位年变幅0.3～1.0 m[21]。承压水主要赋存于二叠- 石炭系和奥陶系含水层中,底板埋深为100～700 m,富水性由一般到较强,空间变化较大,水位埋深大于50 m。根据文献[22]中对地下水分类的定义,将地下水按照潜水和承压水分为浅层和深层2类。结合本研究,将潜水含水层抽取的水视为浅层地下水,承压含水层抽取的水视为深层地下水。浅层地下水自西北流向东南,径流缓慢；深层地下水在天然状态下自西北流向东南,在部分采煤活动强烈的区域形成了降落漏斗,漏斗范围内地下水流向漏斗中心。研究区的水文地质剖面见图2。

图2 水文地质剖面Fig.2 A- A′ hydrogeological profile

2 采样与分析方法

为了探究平朔矿区所在流域自然条件和采煤等人类活动影响下不同水体同位素的时空分布特征和区域水循环规律,依据地表水和地下水监测点布设方法[23- 24]布设采样点67个,其中,地表水5个(DB01—DB05),浅层地下水30个,深层地下水24个,矿井水8个,采样点类型及分布如图1所示。2020年8月10—15日(夏季)和2020年12月5—9日(冬季)分别在每个采样点采集3个平行水样(视为1组),共采集水样134组。此外,2020年8月13日在研究区采集大气降水3组,每组3个平行水样。地表水在河道平直、水流稳定、距河岸大于20 cm 且水下10 cm处采集；浅层地下水样品来自农村分散式供水井,井深5～70 m,用自制取水工具采集,让取样器下沉到水面以下2 m处静候1～2 min,保证所取水样充分混合；深层地下水样品来自村镇集中式供水井和煤矿企业的水源井,井深300～700 m,利用井中水泵抽取,在开泵5 min后进行取样,以避免取到水管中积存水和刚开泵时的不稳定水；降水收集时尽量避免蒸发浓缩对水样的影响；矿井水取自采煤巷道蓄水池,确保未经处理。采集时首先用采集点的水对采样瓶润洗2遍,在水下用125 mL棕色细口高密度聚乙烯瓶装满并盖好后拿出,然后用Paraflim封口膜将瓶口密封,防止与空气交换。采集的水样封口后放入装有冰袋的保温箱中保存,带回实验室后4 ℃冷藏保存直至测试完成。

使用Los Gatos Research公司的液态水同位素分析仪(U- LWIA- 915)测定水样中稳定氢氧同位素组分。测定结果用相对于维也纳标准平均海洋水(VSMOW)的千分差来表示,即δD和δ18O。测定精度分别为±0.5‰、±0.15‰。

(1)

式中：Rs为采集的水样中D/H或18O/16O的比值；Rv为维也纳平均海洋水标准样品的D/H或18O/16O的比值。

大气降水的氢氧同位素值和地区年平均气温有一定的线性关系,即克雷格温度效应公式[25]：

δ18O=0.695T-13.6

(2)

δD=5.6T-100

(3)

式中：T为当地多年平均气温, ℃。

采用基于贝叶斯理论的混合模型MixSIAR[26]定量解析不同补给源对矿井水的贡献率,估算得到每种水源相应的均值贡献比例即视为该水源对矿井水的贡献率。

取不同相态转变次数的花桥板栗淀粉凝胶样品与KBr以 1：20～1：100 充分混合，采用 13 mm 磨具用压片机，压力为7 MPa，置于傅里叶红外光谱仪中进行测量，绘制红外光谱图。扫描范围是400～4000 cm-1，光谱分辨率为0.01 cm-1。

3 结果与讨论

3.1 研究区大气降水同位素特征

大气降水氢氧同位素组成在一定范围内变化不大,因此,同一个地区的大气降水线可以用一个方程表示[27]。研究区紧邻全球降水同位素监测网(Global Network of Isotopes in Precipitation,GNIP)的太原站,故依据该站1986—1988年间大气降水氢氧同位素数据,建立当地大气降水线(Local Meteoric Water Line,LMWL)方程：δD=6.42δ18O-4.66(R2=0.945)。将本研究测得的3个大气降水δ18O带入LMWL方程,计算得到δD,与实测值进行比较,发现绝对误差为0.84‰～0.92‰,说明LMWL作为研究区当地降水线可靠性较好。此外,用克雷格温度效应公式进行反向验证,将研究区多年平均温度7.3 ℃代入克雷格温度效应公式(2) 和(3),得到δ18O=-8.53‰、δD=-59.12‰,将δ18O=-8.53‰代入LMWL方程,得到δD=-59.40‰,发现绝对误差为0.28‰,因此,LMWL可以代表平朔矿区的大气降水线。图3为利用太原站大气降水同位素数据绘制的δD—δ18O关系图,其中GMWL(Global Meteoric Water Line)为1961年Craig[28]计算的全球大气降水线(δD=8.00δ18O+10.00),CMWL(Chinese Meteoric Water Line)为1983年郑淑蕙等[29]计算的中国大气降水线(δD=7.90δ18O+8.20)。由图3可知,LMWL的斜率为6.42,小于GMWL的斜率(8.00),也小于CMWL斜率(7.90),这表明该地区大气降水经历了较强的蒸发作用,这与当地气候干旱、降水量少、蒸发量大以及地处远离蒸汽源的内陆的实际自然地理条件相吻合[30]。研究区海拔和纬度均相对较高,在水汽到来的过程中由于18O/16O比D/H的动力分馏作用强,且雨滴在下落过程中发生了二次蒸发作用,导致研究区水汽18O比D含量更加富集,也造成降水线斜率偏低[31- 32]。研究区大气降水线与全球降水线的交点(δ18O=-9.28‰、δD=-64.24‰)近似反映了该区域蒸汽源的平均同位素组成。

图3 太原站大气降水δD—δ18O关系Fig.3 Relationship between δD and δ18O of atmospheric precipitation in Taiyuan

3.2 地表水、地下水和矿井水同位素特征分析

3.2.1 氢氧同位素含量

为了揭示流域内各水体中同位素值夏季(8月)和冬季(12月)的变化规律,绘制了研究区8月和12月不同水体氢氧同位素的箱线图(图4)。由图4(a)可知,地表水8月的δD变化范围为-72.28‰～-68.67‰,均值为-70.21‰；地表水12月的δD变化范围为-72.58‰～-69.75‰,均值为-71.24‰,可见地表水δD夏季较冬季高。由图4(b)可知,地表水δ18O也呈现相同的变化趋势。地表水的氢氧同位素季节变化特征可能是由于夏季气温较高,地表水受蒸发分馏作用的影响,使同位素相对富集[2]。浅层地下水和深层地下水中同位素均值在夏季和冬季的差异非常小,其中,δD分别相差0.32‰和0.07‰,δ18O分别相差0.13‰和0.26‰,反映了地下水更新较慢,滞留时间长,随季节变化不明显[33]。深层地下水的同位素数值比地表水和浅层地下水的数值更低,表明由于蒸发作用和干燥的气候条件,重同位素在地表水和浅层地下水中比在深层地下水中更富集[34]。由图4(a)可知,矿井水8月的δD变化范围为-77.41‰～-69.30‰,均值为-73.79‰,12月的δD变化范围为-76.81‰～-70.27‰,均值为-74.19‰,均值夏季较冬季高；由图4(b)可知,矿井水δ18O值夏季也较冬季高。矿井水的氢氧同位素均值介于地表水和地下水(浅层和深层)之间,结合水文地质条件推测矿井水来源有地表水、浅层地下水和深层地下水[35]。

图4 不同水体氢氧同位素箱线图Fig.4 Boxplots of δD and δ18O in different water bodies

3.2.2 氢氧同位素关系及水循环指示意义

水体中D和18O的值取决于补给源中的相应组成,并受到蒸发过程产生的分馏作用影响[3]。各种同位素水分子的蒸气压与分子质量成反比,蒸发后的残余水富集D和18O。温度越高、空气越干燥,蒸发作用越强,重同位素越富集[5]。不同水体氢氧同位素变化特征具有差异性,相同类型水体中氢氧同位素值具有近似的线性关系[31]。根据不同水体不同时期的氢氧同位素值绘制了不同水体δD—δ18O关系图(图5)。由图5可知,研究区地表水和地下水都分布在当地大气降水线下方附近,表明地表水和地下水均直接或间接接受大气降水的补给,且在补给过程中受到了不同程度的蒸发分馏。地表水8月δD和δ18O的变化关系为δD=3.79δ18O-35.76,12月二者的关系为δD=5.58δ18O-18.32,8月和12月地表水线的斜率和截距均小于当地大气降水线的斜率和截距,这是由于地表水在接受大气降水的补给之后受到了蒸发分馏作用的影响[36],因夏季同位素分馏更加明显,所以8月的斜率和截距较12月更小。

根据图5,浅层地下水8月δD和δ18O的变化关系为δD=4.17δ18O-31.17,12月二者的关系为δD=3.30δ18O-38.61,8月和12月浅层地下水线的斜率和截距均小于当地大气降水线的斜率和截距,而12月的斜率和截距与8月相比更小,这可能与浅层地下水的补给源较复杂且容易受外界环境变化的影响有关,夏季受大气降水补给的影响大,更靠近大气降水线,且图中浅层地下水点的分布较分散,也进一步说明了这一结论。深层地下水8月δD—δ18O变化关系为δD=4.59δ18O-28.32,12月δD—δ18O变化关系为δD=4.17δ18O-31.61。2个季节深层地下水均分布于当地降水线附近,这与研究区西南部、北部分水岭附近有奥陶系灰岩露头有关,共同证实了深层地下水受大气降水的补给。2个季节δD—δ18O拟合线的斜率均小于当地大气降水线斜率(6.42),一方面可能是因为采煤形成的导水裂隙带使得补给源多样,另一方面也可能是因为与其赋存环境的岩土发生了水岩相互作用[37- 38]。8月和12月深层地下水同位素关系的斜率相差0.42,截距相差3.29,且δD、δ18O的变化范围基本相近,表明深层地下水随季节性变化不明显,水质相对稳定。从图5可以发现,深层地下水在8月和12月都呈现出2个区域聚集(Ⅰ和Ⅱ),结合各聚集区内取样点的位置、井深以及地质条件分析可知,聚类的原因主要为深层地下水与浅层地下水是否有直接的水力联系。Ⅰ区中的取样点分布于研究区西部和北部,这些区域为非采煤或采煤活动不强烈或采煤历时较短区,未造成深层地下水与浅层地下水导通;Ⅱ区中的取样点分布于研究区西北部、中部和南部,这些区域采煤活动强烈,且部分区域采煤历时较长。Booth[39]和黄平华等[40]研究表明,在煤矿开采过程中,由于裂缝的出现,孔隙度和渗透率增大,地表水和地下水相互作用增强。在图5中表现出深层地下水、浅层地下水和地表水分布区相重叠,这进一步揭示出这些取样点所在区域采煤裂隙沟通了地下水和地表水。

在采煤活动的影响下,地表水、浅层地下水通过地裂缝或塌陷坑下渗补给矿井水[41]。因此,矿井水2个季节δD—δ18O拟合线的斜率12月较8月高,存在一定季节效应。在采煤等人类活动的扰动下矿井水中同位素出现了一定的富集。12月地表水的斜率(5.58)与矿井水的斜率(5.64)相近,也进一步证实地表水与矿井水之间存在一定的水力联系。从图5可以发现矿井水的δD—δ18O拟合线位于地表水、浅层地下水、深层地下水拟合线之间,由此可以推断研究区矿井水受地表水、浅层地下水和深层地下水的补给[35]。

图5 8月、12月不同水体δD—δ18O关系Fig.5 δD—δ18O diagram of different water bodies in August and December

3.3 不同水体同位素时空分布特征及水循环指示意义

基于稳定氢氧同位素在水循环过程中的标记特点,可以揭示区域水体的补给源、补给模式以及水体间的水力联系,进而揭示水循环指示意义[42]。煤矿的开采可能严重影响水体的时空演化[43]。地表水氢氧同位素值与距河源距离的关系如表1所示。从DB01到DB02地表水的δD和δ18O均呈增加趋势,这表明地表水在径流过程受到蒸发作用使得重氢氧同位素不断富集[5]。从DB02到DB04地表水δD和δ18O均呈下降趋势,主要原因为该区域是采煤集中区,人类活动频繁,沿程有多处矿井水的补给,致使地表水体氢氧同位素贫化。人类活动,尤其是工矿活动,对水体同位素时空分布有显著的影响[44]。从DB04到DB05氢氧同位素值增幅较大,主要因为DB05取样点处是赵家沟水库,地表水在此处流速减缓、水面增大,蒸发作用强烈,使得氢氧同位素快速富集。

表1 不同时期的地表水同位素值

从地下水氢氧同位素时空分布(图6)可以看出,浅层地下水氢氧同位素值在研究区的西北部较低,δD和δ18O分别为-75.27‰～-74.00‰和-10.17‰～-9.95‰;在东南部氢氧同位素值较高,δD和δ18O分别为-68.99‰～-67.00‰和-8.94‰～-8.75‰。深层地下水的氢氧同位素值在研究区西北和北部较低,δD和δ18O分别为-79.11‰～-77.00‰和-11.15‰～-10.75‰;在东南和南部氢氧同位素值较高,δD和δ18O分别为-72.99‰～-71.00‰和-9.74‰～9.345‰。地下水氢氧同位素值沿径流方向(自西北向东南)呈逐渐增加趋势。这是由于地下水在运移过程中随着运移路径和滞留时间的延长,不断地发生水岩相互作用[13,38],采煤区氢氧同位素值较非采区明显增加。浅层地下水氢氧同位素在研究区中部出现高值,这是因为该区域分布有露天矿和井工矿,煤矿开采水位被强排疏降后,浅层地下水通过导水裂隙与煤系地层进行充分接触,发生了碳酸盐和硅酸盐为主导的水- 岩反应,从而导致D和18O不断富集[38]。研究区东南部浅层地下水氢氧同位素出现高值,是由于氢氧同位素较高的地表水补给、沿程同位素的富集以及煤矿开采等人为因素的多重因素叠加所致。从浅层地下水的氢氧同位素空间分布上看,8月高值区域较12月明显增多,主要是由于季节效应影响[2]。一般情况下,赋存良好的深层地下水系统除地下水位和水量稳定外,D和18O同位素组成也基本保持不变,代表了长期平均气候值[45]。从空间分布上看,研究区深层地下水氢氧同位素值较浅层地下水偏低,季节变化不明显,这一结果与Tan等[45]的发现一致。深层地下水氢氧同位素高值出现在西北和东部局地,这是由于煤炭开采导致上覆孔隙水含水层与下伏煤系地层之间稳定隔水层被破坏,造成局部水循环加快,深层地下水与浅层地下水建立了密切的水力联系[13]。

图6 地下水氢氧同位素的时空分布Fig.6 Spatial and temporal distribution of hydrogen and oxygen isotopes in groundwater

3.4 研究区矿井水的来源

氢氧同位素化学性质稳定,且不同水体中氢氧同位素值存在一定的差异[33]。同位素示踪剂通常比水化学方法受较少的过程影响,因此,同位素数据可以更好地辨别端元,对混合过程的解释也比较清晰[41]。根据前文分析,研究区的矿井水混合较为复杂,受到地表水、浅层地下水和深层地下水的补给。在低温条件下,矿井水的氢氧同位素与岩石相互作用不发生同位素交换[46]。因此,基于氢氧同位素质量守恒原理,应用贝叶斯混合模型MixSIAR[47],将研究区地表水、浅层地下水、深层地下水和矿井水氢氧同位素数据的平均值和标准差输入模型,计算上述3种水体对矿井水的补给比例。结果发现,平朔矿区8月矿井水中地表水占18.60%,浅层地下水占19.80%,深层地下水占61.60%；12月矿井水中地表水占19.20%,浅层地下水占13.70%,深层地下水占67.20%。由此可见,深层地下水是矿井水的主要补给来源,且冬季补给比例大于夏季。地表水和浅层地下水对矿井水的补给占比无论是夏季还是冬季均较小,这与研究区多年采煤造成地表水径流减少甚至断流以及浅层地下水水位下降、水量减少或枯竭是分不开的。由于浅层地下水主要受大气降水补给的影响,导致其对矿井水的补给比例也存在明显的季节差异。

4 结 论

本文在搜集平朔矿区流域水文地质资料的基础上,基于所采集的2020年8月和12月的地表水、浅层地下水、深层地下水和矿井水样品,采用稳定氢氧同位素示踪法,分析了不同水体氢氧同位素空间分布和季节变化特征以及水体之间的转化关系；采用混合模型MixSIAR计算了不同水体对矿井水的补给比例,揭示了平朔矿区采煤驱动下水循环规律。主要结论如下：

(1) 地表水和矿井水δD和δ18O夏季较冬季高；地下水δD和δ18O季节差异不明显。地表水氢氧同位素值沿程呈增加趋势,但局部受到矿井水的补给,出现贫化；地下水氢氧同位素值沿径流方向(自西北向东南)呈逐渐增加趋势。

(2) 采煤区氢氧同位素值较非采煤区明显增加。受季节效应影响,浅层地下水氢氧同位素在空间分布上8月高值区域较12月明显增多。

(3) 从δ18O与δD关系图上得出,地表水在接受大气降水的补给之后受到了蒸发分馏作用的影响,浅层地下水的补给源较复杂,深层地下水由于采煤形成的导水裂隙带受到了浅层地下水和地表水的补给,矿井水受地表水、浅层地下水以及深层地下水的补给。

(4) 基于氢氧同位素质量守恒原理,应用混合模型MixSIAR,揭示出深层地下水是矿井水的主要补给来源,占61.60%～67.20%,且补给比例冬季大于夏季;浅层地下水对矿井水的补给存在明显季节差异。