兰州大学的中子发生器研制及应用展望

姚泽恩，王俊润，张 宇，韦 峥，卢小龙，徐大鹏，黑大千

(1.兰州大学 中子应用技术教育部工程研究中心，甘肃 兰州 730000； 2.兰州大学 核科学与技术学院，甘肃 兰州 730000)

基于氘氘(D-D)和氘氚(D-T)聚变反应的加速器中子源可分别产生约2.5 MeV和14.5 MeV的准单能快中子，简称为中子发生器。因D-D和D-T反应在较低的氘束流能量条件下有高的核反应截面，用低能高压型加速器即可实现较高的中子产额，有利于中子源的小型化。综合几十年的研究和发展历程，可将中子发生器分为强流中子发生器、密封中子管和紧凑型中子发生器等类型。

强流中子发生器一般采用高压型加速器，将几十mA的D束流加速到300～600 keV，轰击大面积旋转氚钛(TiT)或氘钛(TiD)靶发生聚变反应放出快中子。早在20世纪八九十年代，美国的RTNS-Ⅱ[1]和俄罗斯的SNEG-13中子发生器[2]的D-T中子产额已达到1013s-1水平，日本、德国的D-T中子发生器中子产额也达到了(4～6)×1012s-1量级。兰州大学在20世纪八十年代末也成功研制了国内第一台D-T中子产额达3×1012s-1的强流中子发生器[3]。近年来中国科学院核能安全研究所也发展了一台D-T中子产额达到1012s-1量级的中子发生器。强流中子发生器追求高中子产额，但其体积较大，通常固定安装于实验室内，主要用于开展快中子物理及快中子应用技术领域的基础研究[4-7]。从长期运行及应用来看，因受TiT吸附靶所能承受的束流功率的限制，强流中子发生器的D-T中子产额保持在1012s-1量级更有利于长期稳定运行并开展中子物理研究。

密封中子管是一种真空封装的微型中子发生器，研制于20世纪五六十年代[8]，法国、美国等研制的密封中子管已达到了较高的水平，D-T中子产额最高可达1010s-1，寿命可大于1 000 h。国内密封中子管的研制和单位主要有中国工程物理研究院、西京学院、东北师范大学、中国原子能科学研究院等[9-11]，但国内所开发的密封中子管中子产额相对偏低，且使用寿命只有200～300 h左右，提高密封中子管的使用寿命仍是需要解决的关键问题。密封中子管最成功的应用领域为石油测井，近年来也用于其他中子应用技术方面的研究，但因中子管微结构的限制，中子产额偏低，寿命短，无法完全满足对中子产额要求较高的中子照相、中子活化分析、核燃料棒235U富集度及均匀性检测等的需求。

近年来一种有别于密封中子管结构、能拆卸和方便维修，且中子产额更高的紧凑型中子发生器得到了广泛研究和快速发展。美国已开发了多种型号的紧凑型强流中子发生器[12-13]，其高功率同轴紧凑型中子发生器的D-D中子产额达到了1011s-1，代表了世界最高水平。国内中国原子能科学研究院研制了中子产额大于107s-1的D-D紧凑型中子发生器[14]，中国工程物理研究院也开展了紧凑型中子发生器的研制工作[15]，兰州大学成功研制了D-D中子产额大于108s-1的自注入靶紧凑型中子发生器[16-17]。为满足基于可控中子源的小型化中子应用技术系统，进一步提高紧凑型中子发生器的中子产额仍是追求目标。

兰州大学中子应用技术教育部工程研究中心在前期研究的基础上，正在研发中子产额更高的新一代强流中子发生器，目标是建立先进的快中子物理及中子应用技术基础研究实验平台。此外，正在不断推进紧凑型中子发生器的研制和技术提升，目标是替代同位素中子源，为各种小型化中子应用技术系统的研发奠定可控强中子源技术。本文将对相关研究进展进行总结，并展望相关计划及应用前景。

1 强流中子发生器

1.1 ZF-400强流中子发生器研制进展

兰州大学先前研制的ZF-300强流中子发生器采用了双等离子体离子源，在30 mA氘混合束和能量300 keV下，最高D-T中子产额达到了3×1012s-1水平[3]，但双等离子体离子源的束流D单原子离子比偏低，限制了中子产额的提高。后续的分析束线改造和运行测试表明，采用D单原子分析束不仅可提高中子产额，而且可有效提高靶寿命[18]。

正在研制的ZF-400强流中子发生器采用单原子离子比更高的强流电子回旋共振(ECR)离子源和前分析方案[19-21]，利用400 kV倍压式高压电源提供主加速电场[22]，分析后的D单原子离子束经加速管加速并聚焦到靶上，靶上D束流束斑直径为20 mm。为提高靶所能承受的束流功率，将采用磁流体真空密封大面积水冷旋转靶方案,靶片直径202 mm，转速1 500 r/min。ZF-400中子发生器的关键设计指标如表1所列，其束流线总体设计方案如图1所示。

表1 ZF-400中子发生器设计指标Table 1 Designed parameter of ZF-400 neutron generator

目前，已完成强流ECR离子源及束流前分析系统[19,23]、高压电源[22]、强流加速管、磁流体真空密封大面积水冷旋转靶等关键部件的研制和测试，并完成了总体装配和束流空载下的真空及高压调试，其总体装配实物照片如图2所示。另外，在完成氚靶使用许可申请的基础上，正在致力于大面积TiT靶的加工与制备，预计2022年11月完成TiT靶制备，2023年实现D-T快中子出束调试。

图1 ZF-400强流中子发生器束流线方案Fig.1 Layout of beam line of ZF-400 neutron generator

图2 ZF-400强流中子发生器总体安装照片Fig.2 Installation layout of ZF-400 neutron generator

1.2 强流中子发生器应用展望

1) 活化法中子核数据测量

D-D/D-T强流中子发生器的特点是可产生约2.5 MeV和14.5 MeV的准单能快中子，且具有较高的中子源强度，是开展快中子物理和快中子反应核数据测量理想的小型加速器中子源。其中，基于强流中子发生器并采用活化法是实现核素快中子反应截面实验测量的重要途径，该方法具有测量数据准确性好和精度高等优点。兰州大学基于前期研制的ZF-300强流中子发生器实验平台，建设了低本底γ谱仪实验室，已完成了70余个核素、300多个反应道的反应截面测量，为核数据的实验测量和评价奠定了基础[24-27]，近年来仍在持续开展实验测量研究[28-29]。ZF-400强流中子发生器平台建设的目标之一是为截面更小的反应道核数据测量提供中子源支持。

2) 裂变物理与裂变核数据研究

近年来，随着快中子增殖反应堆、钍基熔盐反应堆、加速器驱动的次临界系统(ADS)工程等新核能系统的研发，对中子诱发238U、232Th等可裂变核素及其他锕系核素的裂变产物核数据提出了迫切需求。目前的现状是数据库中上述核素的裂变产物核数据少且存在分歧、实验测量困难、裂变理论不完备，这些不足也是导致计算数据精度不高和裂变产物评价核数据不足的主要原因。因此，进一步推动裂变理论及裂变产物计算方法研究，同时发展实验测量方法，理论和实验相结合以促进裂变产物核数据研究是当务之急。

基于理论研究和数据计算需求，兰州大学课题组在考虑壳效应和对效应的基础上，发展了一种裂变核断点处裂变驱动势模型(potential-driving model)，即将裂变核在断裂点时刻的驱动势分布用对称裂变势和非对称裂变势之和来描述[30-32]：

D=Usym(Af)+Uasym(Af)=D(Asym)·

(1)

基于potential-driving model构建了用于初级碎片质量数分布的计算方程，即：

(2)

其中，C为归一化常数，对于二分核裂变，初级碎片总的产额应为200%，因此，C可用下式计算：

(3)

其中：T(AFN)为裂变核的激发能；ω(En,AFN,ZFN)为对称和非对称裂变势分布对初级碎片质量数分布贡献的比重，可表达为，

(4)

其中：Ppeak-to-valley为初级碎片质量数分布的峰谷比值(函数)，通常可通过对实验数据的分析、拟合后用e指数的函数来表达；En为入射中子能量。

基于所发展的裂变驱动势模型和裂变产物计算方法，开展了中子诱发典型锕系核素(232Th、235U、238U、237Np、239Pu等)裂变的发射中子前裂变碎片质量分布计算[30-34]，与现有实验数据和库数据的对比显示，potential-driving model计算结果显著优于GEF、TALYS和PYF程序的计算数据[35-36]。图3为典型计算结果与实验数据的比较。为进一步验证potential-driving model对裂变后物理过程描述的普适性，将势驱动模型植入Geant4程序替换其原模型(Geant4 fission model)，通过模拟中子诱发典型锕系核素(232Th、233U、235U、238U等)发射中子后的物理过程，计算裂变独立产额、累积产额。结果表明，计算数据能较好地与实验数据及库数据符合，展现了较好的核素适应性和较宽的中子能区适应性[30]。总体上，potential-driving model能较好地描述中子诱发裂变核在断点时刻的裂变驱动势分布特征，并能高精度定量计算发射中子前裂变碎片的质量分布，与Geant4程序结合后，能准确描述裂变后物理过程并计算相关裂变物理量。目前，已基于此模型发展封装了专用计算程序，为裂变产物核数据的计算提供了一种新途径。只需输入核素的A和Z、入射中子能量参数，即可计算得到发射中子前裂变产物的质量分布和电荷分布，计算程序的入射中子能量适应范围为0.5～160 MeV。

尽管potential-driving model能较好地计算裂变产物核数据，但该模型无法对裂变核断点前的物理过程进行有效描述。为描述中子诱发裂变核断点前的物理过程并开展裂变动力学研究，国际上已发展了基于宏观-微观理论的五维位能曲面模型和基于唯象理论的无规颈断裂模型等，并开展了大量相关研究[38-40]，为裂变动力学研究和裂变碎片分布计算提供了有效途径。国内北京大学樊铁栓团队近年来系统开展了中子诱发锕系核素裂变的宏观-微观理论研究和势能曲面的计算研究[41-43]，并发展了多模式裂变路径搜索算法，在此基础上实现了中子诱发典型锕系核素裂变后裂变碎片质量分布和电荷分布的计算，得到了与实验数据符合较好的研究结果[44]。

图3 中子诱发232Th和238U裂变发射中子前裂变碎片质量分布典型数据对比Fig.3 Pre-neutron emission fission-fragment mass distribution for neutron-induced 232Th and 238U fission

兰州大学课题组在前人研究的基础上，依据形变核广义Lawrence形状描述，建立了五维势能曲面模型，在计算形变核势能曲面演变过程的基础上，发展了基于降水算法的最优裂变路径搜索算法，在确定断点形变核关键参数基础上，结合无规颈断裂模型，实现了裂变产物分布的计算，得到了与实验数据符合较好的研究结果[45]，相关研究还在进一步完善推进中。将potential-driving model和五维势能曲面模型相结合，试图发展阐述裂变全物理过程、普适度较高的理论与高精度计算方法。

图4 TFGIC探测器结构示意图Fig.4 Schematic diagram of TFGIC detector

在裂变理论和裂变产物及物理量计算方法研究的同时，还致力于发展裂变产物实验测量方法，开展裂变产物核数据实验测量。实验与理论相结合，是开展裂变物理及裂变核数据研究的基础性重要步骤。多年来国际上已发展了多种裂变产物测量方法，并获得了精度较高的中子诱发典型锕系核素裂变产物质量分布数据[46-49]，国内中国原子能科学研究院在裂变产物实验测量方面也开展了卓有成效的研究[50-51]。兰州大学课题组在前人研究的基础上，正在发展用于裂变碎片测量的双屏栅电离室(TFGIC)探测器系统[52]。TFGIC电极组成如图4所示，由2个阳极、2个栅极和1个阴极组成，裂变靶安放在栅极中心位置，电极对称安装并封装成电离室探测器，内充流气式P10(90%Ar+10%C4H10)工作气体。当中子由垂直于靶面方向入射至位于阴极的裂变靶上时，发生裂变核反应并生成2个裂变碎片(FF1和FF2)，具有较高动能的2个裂变碎片从裂变靶中射出，与探测器内的工作气体相互作用产生电子-离子对，在探测器内部电场作用下，电子向栅极漂移，并在栅极和阴极上形成脉冲信号；当电子穿越栅极，进入栅极与阳极之间的空间后，将会在阳极上形成脉冲信号。

TFGIC探测器阳极输出信号幅度与裂变碎片动能之间的关系可用以下方程[53]描述：

i=1,2

(5)

(6)

目前，已完成TFGIC探测器的能量刻度、能量分辨率、栅极非屏蔽因子等实验测试，完成了裂变碎片在靶中能损修正方法研究，并发展了裂变碎片质量的反演迭代算法等工作，相关细节参见文献[52]。需要强调的是，为同时测量2个关联碎片信息并尽可能降低碎片在靶中的能损，TFGIC探测器需采用厚度约0.4 μm的超薄裂变靶，即入射单位中子引起的裂变反应率很低，故实验要求要有高的入射中子注量率，ZF-400强流中子发生器，可为该实验测量提供高注量率快中子束。

2 紧凑型中子发生器

2.1 紧凑型中子发生器研制进展

在国家重大科学仪器开发专项的支持下，兰州大学已成功研制了紧凑型中子发生器，其结构如图5所示，由中子发生器主体、电源及控制测量集成柜、工控机、冷却循环机等4部分组成[16-17,54]。紧凑型中子发生器的主体结构如图6所示，外型尺寸长小于1 000 mm，外径234 mm，由双等离子源系统、离子束引出加速及靶系统、高压接头、真空腔和真空泵等部分装配而成，两端法兰可打开，可方便更换靶片和其他元件，以提高中子发生器的使用寿命、降低使用成本。圆筒形中子发生器外壳接地，有良好的高压安全性。中子发生器由一台工控机实现计算机控制，控制软件界面友好、易操作，且具有数据库功能，可保存运行历史记录。

图5 紧凑型中子发生器总体结构[40]Fig.5 Overall structure of compact neutron generator[40]

图6 紧凑型中子发生器主体装配示意图Fig.6 Assembly drawing of compact neutron generator

紧凑型中子发生器靶上D束流强度为1～10 mA，D束流能量为120～150 keV，束斑直径约为12 mm(靶点痕迹测量值)，在采用钼金属自注入靶条件下，可实现D-D模式下的长时间运行，D-D中子产额可大于5×108s-1，靶寿命大于8 000 h。图7为约150 min的 D-D中子产额的典型测量数据，采用EJ-410(ZnS:Ag)闪烁体探测器实现D-D中子产额监测，测量时将EJ-410探测器置于90°方向，其对D-D中子的探测效率约为1.71%(为伴随粒子系统的刻度数据)，同时考虑了D-D中子源的各向异性修正，详细的测量方法参见文献[17,54]。图7中前30 min显示了钼靶的自注入效应，30 min后自注入饱和，中子产额波动不大于3%，显示出良好的运行稳定性。该紧凑型中子发生器已具备产生D-T中子产额大于1010s-1量级的能力。

图7 D-D中子产额随时间的变化[17]Fig.7 D-D neutron yield as a function of operation time[17]

目前兰州大学已完成3套紧凑型D-D中子发生研制任务，其中2套已提供用户使用。另外，将紧凑型中子发生器的中子产额再提升一个量级的升级工程正在实施中，主要开展三方面攻关，即研制D单原子离子比更高的内置天线RF离子源，将D束流能量提高到200 keV，同时优化靶冷却结构，使靶上承受束流功率大于1 kW。目前，升级工程进展顺利，预计2022年年底调试达到指标。

2.2 紧凑型中子发生器应用展望

所开发的紧凑型中子发生器可在D-D和D-T两种模式下运行，在D-D和自注入靶运行模式下，不使用氚靶，有更好的辐射安全性和低的运行成本，其D-D中子产额已完全满足在线中子活化分析的需要。另外，紧凑型中子发生器的研制也为小型化中子照相、核燃料棒235U富集度及均匀性检测等中子应用技术系统的研发奠定了可控中子源基础。

1) 基于紧凑型中子发生器的中子照相系统

基于紧凑型D-T中子发生器可以开发小型化快中子照相系统，为此兰州大学已开展了快中子照相准直屏蔽体设计及中子束特性模拟研究[55]，图8为快中子照相准直屏蔽体设计结构，图9为准直快中子束在样品平面上相对于单位源中子的中子注量分布。由图9可知，在距离准直孔出口16 cm的样品平面上直径14 cm视野范围，准直中子束的中子注量不均匀度不大于5%，在D-T中子产额达到2×1010s-1时，样品平面上中子注量率可大于105cm-2·s-1的水平，可满足快中子照相的要求。

图8 快中子照相准直屏蔽体设计结构[41]Fig.8 Design of beam-shaping-assembly for fast neutron radiography[41]

图9 样品平面相对中子注量分布[41]Fig.9 Distribution of relative neutron flux on sample plane[41]

此外，已研制了一套基于微通道板+荧光屏+CCD相机的数字化快中子像探测器[56-57]，并开展了快中子照相的实验测试研究[58]。测试时使用中国原子能科学研究院600 keV中子发生器和快中子准直器，中子发生器靶点到快中子准直器出口的距离约为1 500 mm，经伴随粒子D-T中子产额测量系统监测，物平面上快中子平均注量率约为3.3×104cm-2·s-1。在上述条件下，像探测器在约5 min时间范围内可成1幅图像，显示出较快的成像速度。图10为厚度为40 mm的不同材料样品的D-T中子透射照相原始照片，可见快中子照相对材料有一定的识别能力。图11a为厚度为5 mm的不锈钢板圆孔样品成像原始照片，综合分析图像空间分辨率约为500 μm。利用局部大津阈值法对视野区域进行二值化处理将圆孔图像与背景图像分离，成功识别了7个圆孔图像，结果如图11b所示(局部放大图)。计算显示，识别后编号为2、3、4、5、7的图像面积大于圆孔实际面积，相对偏差在18%～38%；编号为6的图像面积明显小于孔径为0.5 mm的圆孔实际面积，相对偏差约为-19%，主要原因可能是此圆孔尺寸已超出探测器的空间分辨能力；编号为1的图像面积显著小于孔径为1 mm的圆孔实际面积，相对偏差达约-56%，其原因可能是此孔位置处于准直束和探测器边缘，准直中子束注量的不均匀性及摆放位置不正等因素所致。

图10 不同材料快中子透射照相照片[44]Fig.10 Fast neutron transmission image of different materials[44]

前期研究显示，基于紧凑型D-T中子发生器有望发展小型化透射式快中子照相系统，同时，发展基于紧凑型D-T中子发生器的伴随粒子符合成像系统也是值得攻关的课题。另外，基于紧凑型D-D中子发生器还可以发展小型化热中子照相系统。初步的模拟设计表明，在D-D中子产额大于1010s-1条件下，有望获得热中子注量率大于104cm-2·s-1的慢化准直束，故进一步提高D-D中子产额是需要攻关的课题。

图11 不锈钢板圆孔样品快中子成像照片[44]Fig.11 Fast neutron image of stainless steel plate with circular hole[44]

2) 基于D-D紧凑型中子发生器的核燃料棒235U富集度及均匀性检测系统

核燃料棒235U富集度及均匀性检测是核燃料元件生产中的重要环节，主要有无源被动法和有源主动法两种检测方式[59-60]。无源被动法是通过测量235U的α衰变伴随放出的特征γ射线强度来确定235U富集度，其优点是不需要中子源，安全且成本低，缺点是检测速度慢，且需要众多γ探测器，探测器的性能一致性控制难，会对检测准确性产生影响，因此基于252Cf中子源的主动法检测系统仍是生产线上采用的主要方式[60]。有源主动法检测系统面临的主要问题是，252Cf中子源半衰期短，需要定期补充。美国是252Cf的主要生产国家，受美国限购影响，货源不足，价格飞涨，已成为“卡脖子”问题。

图12 基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒 235U富集度及均匀性检测系统方案[61]Fig.12 Layout of 235U enrichment and uniformity detection system in nuclear fuel rod based on compact D-D neutron generator[61]

兰州大学课题组提出了采用紧凑型D-D中子发生器可控中子源替代252Cf中子源，研发核燃料棒235U富集度及均匀性检测系统的设想，并开展了系统的物理设计及可行性研究。图12为基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒235U富集度及均匀性检测系统的设计方案，即在中子发生器周围填充聚乙烯(PE)作为中子慢化体和反射体，并在PE慢化体中沿轴向开圆形孔道，用作燃料棒输运孔道，D-D中子经慢化后可在孔道中产生较高通量的热中子，当核燃料棒通过孔道时，热中子诱发燃料棒中的235U裂变产生裂变碎片，在孔道后端安装γ探测器，通过测量裂变碎片发出的γ射线强度即可实现235U富集度及均匀性检测。

图13 不同D-D中子产额下γ计数 随235U富集度增长的变化趋势[47] Fig.13 γ-ray count as a function of 235U enrichment under different D-D neutron yields[47]

采用蒙特卡罗模拟方法开展了235U富集度与γ探测器计数相关性的模拟研究，模拟时设定燃料棒传输速度为7 m/min，γ探测器的测量时间为0.34 s。图13为不同D-D中子产额下γ计数随235U富集度增长的变化趋势。由图13可看出,D-D中子产额大于5×108s-1时，γ计数与235U富集度之间可以保持较好的线性关系，线性相关系数R2>0.992，对核燃料棒中10%的235U富集度相对变化的检测置信度可达99%。

紧凑型D-D中子发生器是可维修维护的可控中子源，具有使用寿命长、运行成本低、安全性高等优点，只要在系统中安装一个D-D产额探测器动态检测中子产额的波动，并对γ计数进行归一，即可实现235U富集度的检测。基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒235U富集度及均匀性检测系统的研发，有望解决252Cf中子源缺乏问题。

3 总结

在前期ZF-300强流中子发生器成功研制并应用的基础上，兰州大学正在研制一台中子产额更高的ZF-400强流中子发生器，其目的是为活化法快中子核反应数据测量、裂变物理研究及裂变核数据测量等中子物理研究提供强快中子源。同时，还可为中子活化分析、中子照相、中子辐射生物学效应及辐照育种、半导体快中子辐照效应及抗辐射加工等中子应用技术研究提供先进的实验平台。

针对密封中子管寿命偏短且中子产额偏低、252Cf同位素中子源货源紧缺，无法完全满足各种小型化中子应用技术系统研发需要的现状，兰州大学成功研制了紧凑型中子发生器，在自注入靶条件下，D-D中子产额可达5×108s-1，已具备D-T中子产额大于1010s-1的潜力。紧凑型中子发生器的研制成功为各种小型化中子应用技术研发奠定了可控中子源基础，目前将紧凑型中子发生器中子产额再提高1个量级的升级工作正在实施中。基于紧凑型中子发生器，兰州大学启动了小型化快中子照相系统的研发，并已完成了D-T快中子照相的初步实验测试，有望发展有应用价值的照相系统。另外，兰州大学也启动了基于紧凑型D-D中子发生器的核燃料棒235U富集度及均匀性检测系统研发，初步的物理设计表明，当D-D中子产额大于5×108s-1时即可达到较理想的检测效果，有望解决252Cf中子源缺乏问题。