重庆市典型道路机动车排放NO2污染特征

李永锋，马杰，王胜蓝，蒋月，杨海蓉，张潇天，王俭

重庆市生态环境监测中心

二氧化氮(NO2)作为主要的氮氧化物（NOx），是我国GB 3095—2012《环境空气质量标准》中规定的基本控制项目，是生成臭氧（O3）和细颗粒物（PM2.5）的主要前体物之一[1-2]。NO2参与的各种化学反应直接或间接影响着环境空气质量[3]，是继PM2.5和O3之后出现次数最多的首要污染物[4]。我国多地的排放源清单研究表明，机动车尾气排放已成为城市NOx污染的主要来源[5-6]，根据《中国移动源环境管理年报2020》，2019年全国机动车保有量达3.48亿辆，北京、成都、重庆等11个城市达到300万辆以上，越来越多的研究关注交通道路中NO2浓度的变化特征及对空气质量的影响。

徐倩[7]根据城市交通特征等信息，建立了中国机动车排放清单；解淑霞等[8]基于实际车流量等数据，构建了阳泉市道路机动车排放清单，并分析了机动车污染物排放特征；孟琛琛等[9-10]基于河北省国省道不同时间段的车流量数据，对机动车污染物排放量进行核算和分析；吕改艳[11]以重庆交通路口的动态交通流信息等数据为基础，通过国际机动车排放模型计算了不同类型道路机动车污染物的排放量；邹超等[12]基于RFID基站数据获取南京市道路交通特征信息，并结合国控空气质量监测站点NO2和CO浓度数据，对交通流特征和污染物浓度变化趋势及其相关性进行分析。路边微环境实际监测是研究道路机动车尾气排放污染扩散最直接的方法，应用在微观尺度和车流量大的街道具有实际意义[13]。如Imhof等[14]研究了高速公路、一般公路、城区道路污染物浓度变化趋势；Wehner等[15]研究了早高峰时段的车流量与颗粒物浓度的关系；Hitchins等[16]监测了公路附近颗粒物的浓度分布。国内学者分别在北京[17-18]、天津[19-20]、武汉[21]、西安[22-23]、佳木斯[24]等城市的典型道路对机动车排放的PM10、PM2.5、NO2等污染物浓度进行了监测和分析。

相关研究主要是根据道路车流量特征和排放模型建立机动车排放清单，或者对道路交通微环境排放的NO2和CO等污染物进行监测分析，但同时对道路车流量和路边微环境机动车排放大气污染物进行实时连续自动监测，并分析其相关性的研究相对较少。笔者基于信息化的重庆市机动车电子标识数据，对4条道路逐时交通流特征及车型分布进行对比分析，同时，结合道路上安装的空气微型监测站的小时监测数据，分析NO2浓度变化趋势与车流量特征的相关性，以期为交通源大气污染区域治理提供参考。

1 材料与方法

1.1 研究区域

选取大渡口区新山村片区为研究对象，周边2 km范围内无工业污染源。根据现场调研情况，确定西城大道、钢花路、双山路和文体路4条道路为研究对象。其中，西城大道为跨区域交通干线，钢花路为主要城市道路，双山路和文体路为城市主要支路。道路和监测点位布设见图1。

图 1 道路交通空气监测点位示意Fig.1 Schematic diagram of road traffic air quality monitoring sites

1.2 研究方法

NO2浓度采用佳空气Air Ball自动监测仪器（RK-AQM-A-O，北京佳华智联科技有限公司）进行连续采样监测，安装位置为路边道路交通监控杆杆体，测点距离道路边缘0.2～0.5 m，高度为4～5 m，测试前进行仪器调试和校准，监测时段为2019年7月 15—21日（星期一—星期日），监测结果为NO2小时浓度均值。监测期间平均温度为28 ℃，平均相对湿度为83%，平均风速为0.7 m/s（国控空气站点数据），天气以晴天或阴天为主。道路RFID 基站的车流量和车型相关信息从重庆移动源排放监管平台获取。车流量为小时流量；车型包括微型客车、微型货车、小型客车、轻型货车、中型客车、中型货车、大型客车、重型货车、公交车、出租车10种类型。采用Origin 2018软件进行数据统计分析和绘图。

2 结果与讨论

2.1 NO2浓度变化特征

2.1.1 日均浓度变化特征

4条道路交通1周的NO2日均浓度变化趋势见图2。从图2可以看出，NO2日均浓度西城大道为36～57 μg/m3，钢花路为 29～45 μg/m3，双山路为 39～54 μg/m3，文体路为 44～55 μg/m3。道路 NO2浓度均低于 GB 3095—2012 二级标准限值（80 μg/m3）。总体来看，西城大道、双山路和文体路3条道路周末NO2日均浓度低于工作日，双山路和文体路的最大值出现在星期一，西城大道最大值出现在星期二，3条道路最小值均出现在星期日；而钢花路的NO2日均浓度最大值出现在星期四，且周末浓度处于较高的水平。

图 2 4条道路NO2日均浓度变化特征Fig.2 Variation characteristics of daily mean concentration of NO2 on 4 roads

2.1.2 小时浓度变化特征

选取具有代表性的星期一和星期六，分析4条道路的NO2小时浓度变化趋势，结果见图3。从图3可以看出，西城大道、双山路和文体路星期一NO2小时浓度基本呈现双峰特征，产生峰值的时间分别为08:00和20:00，在11:00出现小幅下降，然后小幅上升，在14:00出现全天浓度的最小值；与其他3条道路产生小幅峰值的趋势不同，钢花路在06:00出现了下降趋势，可能受局地风速风向等扩散条件和大气稳定度的影响。钢花路、双山路和文体路3条道路的NO2小时浓度在星期六的变化趋势则基本一致，但08:00峰值不明显，全天浓度的最大值出现在20:00左右，全天浓度的最小值依然出现在14:00—15:00；西城大道的NO2小时浓度在08:00及20:00产生峰值，在14:00出现全天浓度的最小值，同时在18:00发生小幅的下降。总体来看，4条道路NO2小时浓度变化趋势基本呈现双峰特征，共同的特点是均在14:00降至全天浓度的最小值，其余时刻每条道路的最大值和最小值略有差异。夜间NO2峰值浓度明显高于白天，主要是由于夜间大气处于相对稳定的状态，各类污染源排放的污染物扩散条件相对较差[25]，光化学反应较弱，NO2积累维持较高浓度水平，NO2小时浓度的变化趋势与刘姣姣等[26]研究的重庆主城区的环境空气NO2浓度变化趋势总体一致。

图 3 4条道路NO2小时浓度变化特征Fig.3 Variation characteristics of NO2 hourly concentration on 4 roads

2.2 道路交通车流量及车型变化特征

2.2.1 车流量变化特征

4条道路1周的日均车流量见表1。西城大道、钢花路、双山路、文体路的日均车流量分别为12 831、9 446、4 091、3 415辆，西城大道和钢花路为车流量较大的路段，而双山路和文体路的车流量相对较低。西城大道、文体路车流量星期一最大，星期日最小；双山路车流量星期五最大，星期日最小；钢花路车流量星期四最大，星期日最小。西城大道周末与工作日车流量均处于较高的水平，周末降幅较小，而其余3条道路周末的车流量比工作日下降20%～40%。

表 1 4条道路日均车流量对比Table 1 Comparison of daily traffic flow of 4 roads 辆

4条道路小时车流量变化趋势见图4。从图4可以看，各监测路段04:00—05:00车流量全天最低，06:00开始上升，07:00—08:00车流量急剧上升迎来早高峰，达到全天最大值；随后车流量缓慢下降，至12:00后达到较低的水平，13:00—15:00车流量相对稳定；18:00—19:00迎来晚高峰，然后下降，至21:00小幅增加；22:00以后持续下降至次日04:00。车流量的早晚高峰特征十分明显，但不同类型道路车流量差异较大。西城大道、钢花路、双山路、文体路4条道路在08:00的车流量分别约为1 000、700、370和350辆，在04:00则分别约为100、90、50和30辆。总体来看，钢花路、双山路、文体路呈现明显的双峰趋势，而西城大道则呈现明显的早高峰，随后车流量较为稳定。

图 4 4条道路小时车流量变化趋势Fig.4 Hourly traffic flow variation trend on 4 roads

2.2.2 道路车型统计

4条道路星期一的小时车型占比见图5。在统计的10种车型中，出现的主要车型为小型客车、出租车、轻型货车、重型货车、公交车，小型客车和出租车是4条道路的主要车型，每条道路各种车型分布占比各有不同。西城大道车型占比为小型客车＞出租车＞轻型货车＞重型货车＞公交车；钢花路为小型客车＞出租车＞公交车＞轻型货车＞重型货车；双山路为小型客车＞出租车＞轻型货车＞公交车＞重型货车；文体路为小型客车＞出租车＞公交车＞轻型货车＞大型客车。西城大道、双山路及文体路的小型客车、出租车占比分别为80%、14%左右，但钢花路小型客车占比为65%，出租车占比则高达26%左右。钢花路、双山路、文体路02:00—04:00的主要车型为出租车，西城大道02:00—04:00除了出租车外，货车占比较大，所有路段小型客车具有较为明显的早晚高峰特征。

2.3 车流量与NO2浓度相关性

2.3.1 小时车流量与NO2浓度相关性

选取车流量较大的星期一，分析小时车流量与NO2浓度的关系，结果见图6。从图6可以看出，在00:00—04:00，车流量为全天最低，但NO2浓度维持在中等水平，除钢花路NO2浓度持续下降外，其余3条道路变化不大；在04:00—08:00，车流量迅速增加，达到全天最大值，NO2浓度随着车流量的增大呈不同程度的增加趋势；在08:00—14:00，车流量总体呈下降趋势，其中12:00较低，NO2浓度总体也呈下降趋势，并在14:00达到全天最小值；在14:00—23:00，车流量与NO2浓度有较显著的正相关性，NO2浓度随着车流量的增加迅速上升，19:00左右逐步下降。总体来看，车流量早间达到全天最大值，而NO2浓度在晚间21:00累计达到全天最大值。

图 5 4条道路小时车型占比变化趋势Fig.5 Hourly vehicle type variation trend on 4 roads

图 6 4条道路小时车流量与NO2浓度相关性Fig.6 Correlation between hourly traffic flow and NO2 concentration on 4 roads

2.3.2 累计车流量与NO2日均浓度相关性

将4条道路的累计车流量与对应点位的NO2日均浓度采用Pearson相关系数进行相关性分析，并进行了线性拟合，结果见图7。从图7可以看出，西城大道、钢花路、双山路、文体路4条道路的Pearson相关系数分别为 0.905 23、-0.325 45、0.650 98和0.613 03。Pearson相关系数越接近于1或-1，相关性越强；相关系数越接近于0，相关性越弱。因此，西城大道的累计车流量与NO2日均浓度表现出极强的相关性；双山路、文体路累计车流量与NO2日均浓度表现出强相关性；钢花路累计车流量与NO2日均浓度弱相关。从线性拟合效果表征参数（R2）来看，西城大道的累计车流量与NO2日均浓度拟合效果最好，R2为0.819 45；钢花路的拟合效果最差，R2为0.105 92。

图 7 4条道路累计车流量与NO2日均浓度相关性Fig.7 Correlation between daily averaged NO2 concentration and cumulative vehicle flow of 4 roads

机动车排放NO2的浓度受车流量、行驶状况、控制水平、气象条件等多因素的影响。早高峰期间车流量为全天最大，但NO2浓度不是全天最高，研究表明[27]，车速低于30 km/h时，发动机负荷较小，缸内可燃混合气量相对较少，燃烧不充分，从而导致HC和CO排放量增加，这时NOx排放量相对较低。本研究对车流量的分析，仅考虑了小时车流量，未能深入分析车辆通行速度及道路拥堵相关数据。同时，道路交通NO2的浓度还受温度、湿度、风速、地形等气象条件的影响，本研究主要分析微环境道路交通对空气质量的影响，未考虑污染物的空间传输和扩散，排放源、气象因素和光化学反应等多因素共同影响环境空气中NO2的浓度水平。

3 结论

（1）4 条道路 NO2浓度为 29～57 μg/m3，均低于GB 3095—2012二级标准限值；NO2浓度的最大值出现在20:00左右，最小值出现在14:00左右，工作日08:00的峰值较为明显，但周末08:00则无明显的峰值。

（2）西城大道、钢花路、双山路、文体路日均流量分别为12 831、9 446、4 091和3 415辆，呈明显的早晚高峰趋势；西城大道日均车流量处于较高的水平，而其余3条道路周末的车流量比工作日下降20%～40%；出现比例较高的车型为小型客车、出租车、公交车、轻型货车。

（3）NO2浓度与小时车流量均呈现早晚高峰较高的特征，但晚高峰时段NO2的浓度峰值出现稍微晚于车流量的峰值；西城大道、双山路、文体路NO2日均浓度与累计车流量呈显著的正相关性，钢花路受其他因素影响，则表现为较弱的负相关性。