汾渭平原典型污染城市PM2.5来源分布及传输分析

崔宏，刘肖，秦巧燕

1.山西师范大学地理科学学院

2.山西师范大学分析测试中心

随着经济的高速发展，大气污染已成为影响人类生存和发展的主要因素[1-2]。除了与人为的污染源排放有关，污染严重程度还依赖于地理条件和气象条件。有研究表明，同样的污染源排放分布，在不同气象条件下，大气污染物的环境浓度分布可能相差甚远[3-5]，如太阳辐射强度影响着大气湍流运动速度，特别是在中高纬度地区，空气质量很大程度上受气象条件的制约，对于特定的城市地形，也影响着大气环境。区域大气污染源解析，不仅要考虑本地的污染来源，同时也要考虑周边地区甚至更远地区的远距离污染传输的影响，大气颗粒物跨区域输送及潜在源区识别是大气污染防治的重要依据[6-7]。目前，很多学者利用后向轨迹模式（HYSPLIT）、潜在源贡献（PSCF）分析法和浓度权重轨迹（CWT）分析法来研究大气颗粒物跨区域输送及识别潜在源区。如王郭臣等[8]通过HYSPLIT模型，采用聚类方法对抵达北京市地面(500 m)和高空(3 000 m)逐时72 h气流进行后向轨迹聚类分析，研究了不同高度气流轨迹对PM2.5浓度的影响。雷雨等[9]采用HYSPLIT模型和全球资料同化系统的GDAS气象数据，对自贡市PM2.5浓度和逐日72 h后向轨迹进行聚类研究，利用PSCF和CWT探讨不同季节影响PM2.5浓度的潜在源区以及不同源区的污染贡献。

临汾市一直是山西省的能源重化工基地，煤炭及煤化工是其支柱产业，多年以煤、焦、铁等为主的粗放型支柱产业，导致该地区大气环境一直处于严重煤烟型污染状态[10]。从20世纪80年代末开始，临汾市就被列为重污染城市之一，空气质量综合指数排名长期位居全国168个重点城市的倒数行列。针对空气污染严重的现状，临汾市下大力气加强整治，但成效依旧不甚明显，尤其是冬季重污染天气仍然频发。由于临汾市及其周边平川地区位于汾河谷地，四面环山，属于典型的盆地地理条件，气团易在盆地上空淤积停滞；再加上全年易出现干旱少雨、静稳甚至逆温等特殊气象条件，更加不利于污染物的扩散，严重影响其大气自净能力。在各个污染源排放的影响下，大气污染物易发生二次效应，复合型大气污染特征显著。其中，PM2.5是临汾市大气污染的主要超标污染物，不仅大大降低城市能见度[11]，同时也危害着人们的身体健康[12-15]。

国内针对PM2.5远距离传输对环境的影响研究较多，但研究区域主要集中在东部经济发达的地区，尤其是京津冀、沪宁杭和珠三角等地区[16-18]，对中部地区和西部地区的研究也主要是集中在川渝地区[19]。2018年，卫兴鹏等[20]采用HYSPLIT研究了临汾市大气污染传输来源，但缺乏污染源强度和浓度分析。笔者通过HYSPLIT聚类分析，在追溯临汾市大气污染传输通道的基础上，结合PSCF和CWT，确定了不同污染源区对临汾市的污染贡献强度。

1 材料与方法

1.1 数据来源

采用的临汾市大气污染数据来源于国家空气质量联网监测管理平台（http://60.221.239.109:4008/Account/Login?ReturnUrl=/CityDayQuery），主要采集临汾市2019年3月1日—2020年2月29日的污染物日均浓度数据；HYSPLIT模型的气象数据来自美国国家环境预报中心提供的GDAS系统（ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/） ，GDAS 将全球1°×1°数据插值到正形投影的地图上，主要包含经纬度、气压数据；结合GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM2.5的日均浓度标准限值进行污染等级划分，具体如表1所示。

表 1 PM2.5污染等级划分Table 1 Classification of PM2.5 pollution level μg/m3

1.2 研究方法

1.2.1 后向轨迹聚类分析法

HYSPLIT模型是用于计算和分析大气污染物传输和扩散轨迹的综合性专业模型，是由美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发[21-22]。聚类分析是一种多元统计方法，该方法通过比较气团水平速度和移动方向对大量的气团轨迹进行分组，有效追溯气团来源。利用TrajStat软件1.4.8版本[23]中的聚类方法，以临汾市为受点，模拟起始高度为500 m的气流24 h后的轨迹传输过程，利用欧拉距离算法，对到达临汾市的轨迹进行聚类，从而得到2019年3月—2020年2月的不同输送气流类型，判断其在地理空间上是否有明显的传输通道，并在此基础上计算临汾市PM2.5的日均浓度，结合大气污染数据分析各类气流的污染特征。

1.2.2 潜在源区贡献分析法

PSCF是通过后向轨迹和PM2.5浓度定性判断潜在源区的位置[24]。将研究区域网格化，利用HYSPLIT模型所计算的后向轨迹在网格化地理空间当中的停留时间，与污染轨迹和所有轨迹在网格当中停留时间的比值，确定每个网格的贡献强度。PSCF计算公式如下[25-26]：

式中：i、j分别为经度和纬度；nij为网格（i，j）内的所有轨迹节点数；mij为网格（i，j）内的污染轨迹节点数；PSCFij为网格（i，j）中污染轨迹出现的概率，%。

一般根据污染物等级限制浓度来设定污染轨迹判断的阈值，本研究PM2.5污染阈值采用75 μg/m3，求得在该网格的PSCF。PSCF为一种条件概率，当各轨迹通过网格滞留时间较短时，容易使PSCF发生波动导致不确定性增加，这就需要引入权重函数（Wij），计算公式如下[27-28]：

1.2.3 浓度权重轨迹分析法

PSCF法是通过计算网格当中污染轨迹占所有轨迹比例，仅反映上游地区网格对于下游接受点污染的影响潜势贡献，但并没有定量分析轨迹所对应的PM2.5浓度。CWT可以通过计算轨迹的PM2.5权重浓度，定量确定每个网格平均权重浓度，反映以研究区为接受点的上游地区PM2.5浓度分布情况，其计算公式如下[29-30]：

式中：CWTij为网格（i，j）的平均 PM2.5权重浓度，μg/m3；l为气团轨迹；M为轨迹的总数；Cl为轨迹l经过网格（i，j）时对应的 PM2.5浓度，μg/m3； τijl为轨迹l在网格（i，j）停留的时间，min。CWT 分析中同样引用在PSCF分析中所用的权重系数，以减少nij较少时引起的误差。计算公式如下：

2 结果与讨论

2.1 临汾市大气污染情况

2.1.1 基于AQI的大气污染情况

图1为研究期内临汾市空气质量指数（AQI）日均变化。从图1可以看出，临汾市AQI高值主要集中在2019年12月—2020年2月。其最高值出现在2020年1月25日，达367；最低值出现在2020年2月27日，为28。这可能是因为受新冠肺炎疫情的影响，停工停产，人为排放污染源减少，加上风力影响，使得AQI 较低。

图 1 2019年3月—2020年2月临汾市AQI日均变化Fig.1 Average daily change of AQI in Linfen City from March 2019 to February 2020

各月份超标天数依次为3月（3 d）=10月（3 d）＜11 月（8 d）＜4 月（10 d）＜2 月（13 d）＜8 月（15 d）=9 月（15 d）=12 月（15 d）＜5 月（20 d）＜7 月（24 d）＜6 月（26 d）＜1 月（27 d）。3 月和 10 月空气质量超标天数较少，主要由于季节性风力的影响，利于污染物的扩散[31]；1月AQI超标天数最多，主要由于冬季气温低，大气层稳定，污染物不易扩散，加上本地污染较为严重，导致污染物容易积累[32]。整体上看，AQI超标主要发生在夏季（65 d）和冬季（55 d），春季（33 d）和秋季（27 d）超标天数相对较少。

图2为研究期内临汾市首要污染物占比情况。无首要污染物天数为27 d，有首要污染物天数为339 d。其中，NO2为首要污染物的天数占比最少，仅为1%；PM10占17%；PM2.5占37%；O3占比最高，为45%。从整体上看，首要污染物以O3、PM2.5和PM10为主。O3主要发生在夏季，这是因为近地面O3作为光化学烟雾形成过程中的中间产物，温度及太阳辐射强度是影响其浓度变化的主要因素，夏季太阳光照时间长，辐射增强，大气中的光化学反应剧烈，导致生成大量O3[17]。PM2.5和PM10主要出现在春、秋和冬季，尤其是冬季，原因包括2方面：1）本地污染物排放浓度高、强度大，包括采暖期燃煤量显著升高，以及由于气温降低使机动车尾气排放量增加，导致PM2.5及其前体物排放量增加；2）气象条件和临汾市盆地地形条件不利于大气污染物扩散，使污染物在近地面不断累积。

图 2 2019年3月—2020年2月临汾市首要污染物占比Fig.2 Proportion of primary pollutants in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.1.2 基于空气质量综合指数的大气污染情况

图3为研究期内临汾市空气质量综合指数（Isum）月变化。由图 3可知，Isum为 7月（4.25）＜8月（4.36）＜9 月（4.6）＜6 月（4.86）=10 月（4.86）＜3 月（5.05）＜5 月（5.07）＜4 月（5.84）＜11 月（5.89）＜2 月（5.94）＜12 月（7.58）＜1 月（10.95）。整体上看，Isum在12月和1月突高，2月又突降，其余月份变化相对平稳。12月和1月为冬季采暖期，污染物排放量增加，同时受临汾市盆地地形的影响，污染物不易扩散；2月可能是受新冠肺炎疫情的影响，污染物排放减少。

图 3 2019年3月—2020年2月临汾市Isum月变化Fig.3 Monthly variation of Isum in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.2 基于PM2.5浓度的大气污染情况

图4为研究期内临汾市PM2.5日均浓度变化。从图4可以看出，不同月份PM2.5日均浓度变化较大，5—9月PM2.5日均浓度全部低于 GB 3095—2012二级标准，说明空气质量受PM2.5浓度的影响较小；12月、1月和2月PM2.5日均浓度较高，最高值出现在2020年1月25日，冬季空气质量受PM2.5浓度的影响大。整体上看，PM2.5浓度冬季最高，春秋季次之，夏季最低。

图 4 2019年3月—2020年2月临汾市PM2.5 日均浓度变化Fig.4 Changes of PM2.5 daily average concentrations in Linfen City from March 2019 to February 2020

图5为研究期内临汾市PM2.5污染等级占比。从图5可以看出，5—9月PM2.5污染等级全部达到良，未有超标天，其余月份超标天数占比依次为10月＜3月=4月＜11月＜2月＜12月＜1月。12月和1月PM2.5出现了严重污染；12月、1月和2月PM2.5出现了重度污染，其中1月重度污染占比最大，为45%；11月、12月、1月和2月PM2.5出现了中度污染。总而言之，夏季PM2.5污染等级全部达良，空气质量较好，而冬季空气污染严重，这可能是因为冬季气温低，容易造成大气逆温结构而形成稳定的局部大气环境，污染物不易扩散，使得污染物积累。

图 5 2019年3月—2020年2月临汾市PM2.5污染等级占比Fig.5 Proportion of PM2.5 pollution levels in Linfen City from March 2019 to February 2020

2.3 后向轨迹聚类分析

根据各类气流轨迹空间分布特征的一致性，把气流轨迹分为5类，由气流轨迹路线的长短可以判断气流移动的速度，较长的轨迹对应移动快速的气团[33]。为了研究不同类型的气流轨迹对污染物浓度的贡献，计算了各类轨迹对应的污染物浓度的算术平均值来分析不同气流轨迹对污染物浓度的影响，结果见表2。

从表2可以看出，春季，临汾市主要受3个气流的影响，来自偏西和西北方向。偏西方向气流途经陕西延安到达临汾，气流占比（33.88%）较大，该气流传输距离短，传输速度慢，不利于污染物扩散，所携带的 PM2.5浓度（50.88 μg/m3）最高。西北方向受2个气流的影响，一个气流途经内蒙古鄂尔多斯、陕西榆林、山西吕梁到达临汾；另一个气流途经蒙古国，我国内蒙古的阿拉善左盟和鄂尔多斯、陕西榆林、山西吕梁到达临汾，这2个气流共占比39.14%。该气流经过西北干旱半干旱沙漠地区，易携带沙土和扬尘，再加上传输速度快，故PM2.5浓度也较高。

表 2 不同季节各气流轨迹聚类统计特征Table 2 Statistical characteristics of airflow trajectories clustering in different seasons

夏季，主要受西南方向的气流影响，该气流途经山西运城到达临汾，传输距离短，传播速度慢，所携带的PM2.5浓度为34.18 μg/m3，夏季气温升高，对流旺盛，整体的扩散体条件较好，各个方向气流传输对临汾PM2.5浓度影响较小，污染等级维持在优级。

秋季，临汾主要受2个气流的影响，分别为本地西北方向和内蒙古发源的西北气流。本地西北方向气流途经隰县、蒲县和洪洞县，因为途经地区是以煤为主的能源结构，钢铁、焦化等行业为主的重工业地区，工业生产加工环节产生大量的污染物，平川地区污染物扩散条件差，再加上该气流传输距离短，所以携带的 PM2.5浓度（56.89 μg/m3）高；内蒙古发源的西北气流途经内蒙古的阿拉善盟和鄂尔多斯、宁夏石嘴山、陕西榆林、山西吕梁到达临汾，入秋以后，内蒙古冷高压逐渐增强，西北气流频率增加，冷空气过境降温增湿，有利于污染物二次转化，PM2.5浓度较高。

冬季，盛行西北风，经过内蒙古西南部、宁夏北部、陕西北部的气流轨迹在冬季气流轨迹总数中占比最大（轨迹2、3、5），共占43.64%。其中，轨迹2和轨迹3的气流途经内蒙古鄂尔多斯、陕西榆林到达山西临汾，由于冬季多静稳高湿状态，发源于内蒙古西伯利亚的冷高压在南移的过程中对临汾大气污染具有明显的清除效果，冷空气过境时风速增大，水平扩散条件转好，因此这2个气流所携带的PM2.5浓度较低，分别为84.79和86.18 μg/m³；而轨迹5的气流途经陕西榆林、山西吕梁到达临汾，由于其传输距离短，水平扩散条件差，故携带的PM2.5浓度较高（116.29 μg/m³）；偏南方向的轨迹 1 的气流途经山西运城到达临汾，占比为41.99%，该气流传输距离短，传输速度慢，不利于污染物扩散，所携带的PM2.5浓度较高；东南方向轨迹4的气流途经河南的濮阳、新乡和焦作，山西晋城到达临汾，其对PM2.5浓度影响最大，携带的 PM2.5浓度为 129.59 μg/m³。

2.4 潜在源贡献分析与浓度权重轨迹分析

采用 PM2.5＞75 μg/m³作为污染判断限值，利用PSCF权重系数Wij对轨迹进行加权分析，得到潜在源贡献因子（WPSCF），结果如图6所示。WPSCF越大对应的颜色越深，表示经过该网格气流轨迹占比越高，将 WPSCF 按 0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分为轻度、中度和重度污染网格，来表示潜在源网格属性[22]。由图6可知，临汾市PM2.5潜在源区具有明显的季节变化特征。春夏季PM2.5源区以本地源区为主，秋冬季以本地污染和东南气流传输影响为主。秋季，WPSCF高值区主要分布在洪洞县西部、乡宁县东北部、襄汾县北部、吉县西南部、浮山县北部以及尧都区为主的本地污染源区和运城市、晋城市、焦作市交界地带为主的东南气流传输；冬季，WPSCF高值区域明显增多，且向西北和东南方向延伸，西北方向主要分布在吕梁市、延安市、临汾市的交界区域及周边地区，东南方向主要分布在运城市的东部、晋城市的西南。通过四季潜在源区分析表明，洪洞县、尧都区、襄汾县、曲沃县重污染概率较大。

借助CWT对临汾市PM2.5进行潜在源贡献分析，以确定各潜在源区的污染程度，且通过式（4）对潜在源网格进行加权计算得到WCWT，结果如图7所示。根据图7可知，临汾市夏季WCWT最低，春秋次之，冬季是污染最严重的季节。潜在源分析表明临汾市污染由本地污染叠加偏南气流污染传输共同影响。偏南气流分为东南气流、西南气流，东南气流途经邯郸、安阳、焦作、晋城到达临汾，东南气流传输所经过网格平均WCWT为40 ～70 μg/m3；偏西南气流途经延安、运城到达临汾，西南气流传输所经过网格平均WCWT为60～136 μg/m3。冬季汾渭平原区域传输对临汾市污染贡献明显，是需要重点关注的传输通道。冬季本地源主要是临汾市洪洞县、尧都区、襄汾县、曲沃县间的短距离污染传输对临汾市国控点PM2.5贡献明显。冬季多静稳高湿状态，发源于蒙古国西伯利亚的冷高压南移的过程中对临汾大气污染有十分明显的清除效果，冷空气过境时风速增大，水平扩散条件转好。

图 6 临汾市PM2.5 的WPSCF季节分布Fig.6 Seasonal distribution of WPSCF of PM2.5 in Linfen City

图 7 临汾市PM2.5 的WCWT季节分布Fig.7 Seasonal distribution of WCWT of PM2.5 in Linfen City

3 结论

（1）2019年3月—2020年2月临汾大气PM2.5污染具有明显的季节性特征，冬季污染较严重，PM2.5对AQI贡献大，春秋季次之，夏季最低。

（2）后向轨迹聚类分析得出，春季偏西方向，陕西延安到临汾的气流传输对临汾市PM2.5浓度影响较大，夏季气温升高，对流旺盛，整体扩散条件好，污染等级维持在优等级，秋季本地偏北方向短距离气流传输影响最大，其次是内蒙古发源的西北气流对临汾市PM2.5浓度影响较大，冬季途经河南濮阳、新乡、焦作以及山西晋城到临汾的东南气流作用较为突出，其次也受到途经陕西榆林、山西吕梁西北短支气流及途经山西运城的西南气流的影响。

（3）潜在源贡献分析和浓度权重轨迹分析得出，春夏季，PM2.5源区以本地源为主，秋冬季以本地污染和东南气流传输为主，洪洞县、尧都区、襄汾县和曲沃县污染概率较大。临汾市夏季WCWT最低，春秋季次之，冬季是污染最严重的季节。冬季汾渭平原区域传输对临汾市污染贡献明显，是需要重点关注的传输通道。