巢湖流域典型稻麦轮作区大气氮磷沉降及对巢湖影响的分析

田 帅， 单旭东， 程启鹏， 徐 刚， 郜红建， 华 胜， 高时凤

(1.安徽农业大学资源与环境学院/农田生态保育与污染防控安徽省重点实验室，安徽 合肥 230036； 2.安徽喜洋洋农业科技有限公司，安徽 庐江 230088； 3.庐江县白山镇农业技术推广服务站，安徽 庐江 231531)

大气氮磷沉降是生物地球化学循环的重要组成环节，包括干沉降和湿沉降2种途径。干沉降是指通过布朗运动、碰撞组合和自重力或下垫面截流产生的沉降，而湿沉降主要包括云内富集以及云下降水中气体或颗粒物溶解、悬浮并被带到地表时的沉降。随着化石燃料与肥料施用量的增加，氮氧化物和氨排放量也呈增长趋势，导致氮沉降量日益升高[1]。大气沉降不仅是农田生态系统重要的氮素来源[2]，也是湖泊生态系统氮磷输入的重要途径[3]，但过量的氮沉降容易导致土壤酸化[4]、生物多样性减少[5]，并与磷沉降共同引发水体富营养化[6-7]等一系列生态环境问题。He等[8]利用15N示踪法研究发现，华北平原小麦玉米轮作系统的年大气总氮输入量为99～117 kg/hm2，其中可被玉米和小麦直接吸收利用的氮沉降量为52 kg/hm2，约占总氮沉降量的50%或作物氮吸收总量的31%。Wang等[9]发现，在全国尺度上，氮沉降对水稻的增产量相当于水稻总产量的0.60%，而较高的施氮水平使水稻仅能吸收利用2%的氮沉降。从湖泊水质角度考虑，洞庭湖直接和间接大气氮沉降对洞庭湖氮负荷的贡献率达到了67%～94%[10]。氮沉降同样是太湖地区水体富营养化和稻麦作物营养的重要来源[11]，而北方沙源区水库大气总磷沉降也已成为水库磷营养盐输入的重要途径[12]。因此，评估区域大气氮磷沉降对农田和水域生态系统的影响具有重要意义。

巢湖流域位于长江中下游，稻麦轮作是该地的主要种植模式。2019年，环巢湖流域主要县(市)的水稻、小麦种植面积为4.9×105hm2，占农作物总播种面积的72%，粮食产量达3.01×106t，其中水稻、小麦产量分别为2.34×106t和5.4×105t，氮磷肥消耗达1.09×105t[13]。目前在巢湖流域氮磷面源污染方面已有一些研究，而有关大气氮磷沉降却鲜有报道。此前仅有魏东霞等[14]研究了巢湖流域城市位点的大气总氮、总磷沉降特征，而对于巢湖流域稻麦轮作农业区大气氮磷沉降规律及其对巢湖水体的可能影响尚不清楚。本研究于2019年1-12月在巢湖流域典型稻麦轮作区布置大气沉降观测站点，进行为期1年的静态监测试验，分析不同月份与作物生长季节氮磷沉降质量浓度变化特征及其沉降通量，解析大气氮磷沉降对农田生态系统氮磷输入的贡献，并对巢湖大气氮磷沉降输入进行评估，以期为巢湖流域稻麦轮作区作物氮磷养分管理和巢湖面源污染防治提供科学参考。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

巢湖流域土地利用类型以耕地为主，农业规模化经营、机械化程度较高，稻麦轮作是主要种植模式，大气沉降监测点位于安徽农业大学庐江皖中综合试验站(31°49′N,117°23′E)典型稻麦轮作农田，3个静态监测点相距约1 km，距离巢湖水域约10 km。庐江县属于亚热带湿润季风气候区，雨水充沛，光照充分，热量条件较好，无霜期长，四季分明。区域土壤肥沃，地势平坦，常年平均气温16 ℃，年平均降雨量1 200 mm左右，年均日照时长约2 100 h。水稻季一般在6、7月份施基肥、插秧，之后追施分蘖肥，小麦季一般11月份播种施基肥，次年2月开始追肥。年施氮量约450 kg/hm2，施磷量约180 kg/hm2。

1.2 样品收集

1.3 样品测定与数据分析

大气沉降通量采用大气湿沉降通量的计算公式：

式中：D为沉降通量(kg/hm2)，C为沉降质量浓度(mg/L)，L为收集液降雨体积(L)，S为沉降采集器横截面积(m2)，100为公式中单位转换系数。

数据处理、绘图与统计分析用Microsoft Excel 2019、Origin 8.1和SPSS 19.0完成。

2 结果与分析

2.1 研究区降雨量变化

2019年1-12月，巢湖流域稻麦轮作区年降雨量为751.50 mm(图1)，较往年(2009-2018)年降雨量平均值(1 200 mm)偏低，属于较旱年份，但降雨量月变化趋势与往年总体一致，即从5月份开始降雨量大幅增加，8月份以后降雨量逐渐降低并在10月份以后稳定在较低水平。不同的是，往年平均降雨量峰值出现在7月，而2019年降雨量最大值出现在6月，但降雨量均主要集中在5-8月份，占年降雨量的55%左右。其中2019年6月份降雨量达到最高值，为176 mm，占年降雨量的23.42%，9月份降雨量最低，仅有7.60 mm。2019年水稻季(6-10月)降雨量为370.80 mm，小麦季(11月-次年5月)降雨量为380.70 mm，分别占总降雨量的49.34%和50.66%。

图1 巢湖流域降雨量月变化Fig.1 Monthly variation of rainfall in Chao Lake basin

2.2 巢湖流域稻麦轮作区氮磷沉降浓度及形态变化特征

2019年1-12月，巢湖流域稻麦轮作区大气沉降TN与DIN质量浓度均大致呈现出先升后降，又升再降的“M”形变化趋势(图2)。大气沉降中TN质量浓度变化范围为8.47～21.77 mg/L，年平均值为14.22 mg/L，且在2月和8月出现2个低值，分别为10.47 mg/L、8.47 mg/L，在5月和10月达到2个高值，分别为20.81 mg/L、21.77 mg/L。DIN质量浓度变化范围为0.23～7.78 mg/L，年平均值为3.03 mg/L。大气沉降中DON质量浓度除10月份出现极值以外，其他月份相对稳定，其质量浓度变化范围为3.08～14.64 mg/L，年平均值为7.46 mg/L。巢湖流域稻麦轮作区大气沉降磷质量浓度与氮质量浓度变化趋势一致。TP和DIP质量浓度变化范围分别为0.04～3.17 mg/L和0～2.15 mg/L，年平均值分别为0.68 mg/L和0.48 mg/L。TP沉降质量浓度在2月和8月出现2个低值，分别为0.04 mg/L、0.06 mg/L，在5月和10月达到2个高值，分别为1.72 mg/L、3.17 mg/L。DOP质量浓度变化范围为0～0.54 mg/L，年平均值为0.07 mg/L，DOP质量浓度除10月份出现极值以外，其他月份质量浓度较低。

图2 2019年巢湖流域稻麦轮作区不同形态大气氮磷沉降浓度月际动态变化Fig.2 Monthly dynamic changes of atmospheric nitrogen and phosphorus deposition concentrations of different forms in rice-wheat rotation region of Chao Lake basin in 2019

2.3 巢湖流域稻麦轮作区氮磷沉降通量及形态变化特征

由图3A可以看出，2019年，巢湖流域稻麦轮作区年TN沉降通量为98.22 kg/hm2，其中DIN、DON沉降通量分别为20.33 kg/hm2、48.68 kg/hm2，分别约占TN沉降通量的20.70%、49.56%，DON是大气氮沉降的主要形式。大气TN沉降主要集中在5-7月，约占全年TN沉降通量的47%。

由图3B可以看出，2019年，巢湖流域稻麦轮作区年TP沉降通量为3.27 kg/hm2，远小于TN沉降通量，其中DIP、DOP沉降通量分别为2.36 kg/hm2、0.21 kg/hm2，分别约占TP沉降通量的72.17%、6.42%，DIP是大气磷沉降的主要形式。大气TP沉降通量主要集中在5、6月，约占全年TP沉降通量的54%。

图3 2019年巢湖流域稻麦轮作区不同形态大气氮磷沉降通量月际动态变化Fig.3 Monthly dynamic changes of atmospheric nitrogen and phosphorus deposition fluxes of different forms in rice-wheat rotation region of Chao Lake basin in 2019

由表1还可以看出，2019年，巢湖流域稻麦轮作区不同形态磷沉降通量在各个季节间均无显著差异(P>0.05)。TP、DIP沉降主要集中在春夏两季，分别占全年TP和DIP沉降通量的70.03%和69.92%。DOP沉降通量则在各个季节均处于较低水平。

表1 2019年巢湖流域稻麦轮作区不同形态大气氮磷沉降通量的季节变化

3 讨 论

3.1 巢湖流域稻麦轮作区与国内典型区域大气氮磷沉降通量比较

本研究收集的大气氮磷沉降属于混合沉降，国内外研究者将其归类为“bulk”沉降，包括湿沉降和部分干沉降。朱潇等[15]的研究结果表明，亚热带农田湿沉降和混合沉降存在极显著的线性正相关，可以用氮素混合沉降结果来估算氮素湿沉降的结果。而在长江流域，“bulk”沉降与湿沉降的差异不大[16]。在不考虑采样方法差异的情况下，将国内部分学者大气氮磷湿沉降或总沉降的的监测结果[10,12,14-15,17-24]与本研究结果进行汇总对比，发现同一区域不同生态系统、不同区域同一生态系统、同一生态系统不同监测时段的氮沉降存在一定差异，而磷沉降通量均远低于氮沉降通量。

巢湖流域稻麦轮作区农田生态系统氮沉降量(98.22 kg/hm2)高于合肥科学岛城市生态系统(38 kg/hm2)[14]，可能与农业生产区域施氮带来的高氮挥发量有关，农业氮源排放量增强，带来了更高的氮沉降量，但是二者在氮磷沉降特征方面接近，虽然监测年份、土地利用类型不同，却表现出较一致的规律。杭嘉湖城市地区氮沉降量(51.9 kg/hm2)[22]高于合肥科学岛，这可能与杭嘉湖地区经济较为发达，人为活动导致氮的排放量高有关。刘文竹等[25]认为，经济发达地区通常工业相对发达，人为活性氮的增加往往导致高的氮沉降量。沿海等经济较发达地区的氮沉降量高于内陆地区，也可能与人为活动增强有关[26]。巢湖流域稻麦轮作区TN年沉降通量与江西省红壤区农田氮沉降量(62.6 kg/hm2)[23]接近，高于湖南省金井河流域(28.9 kg/hm2)[15]、吉林省中部(湿沉降量18.3 kg/hm2)[24]农田生态系统。湖南省金井河流域监测点虽然位于农田区域，但是流域土地利用方式总体以林地为主，且农田年施氮量为360 kg/hm2，相对较少，导致氮沉降量较低。东北地区半湿润气候，降雨量和平均气温较低可能也是导致氮沉降量低的原因。

以巢湖流域稻麦轮作区氮沉降估算巢湖湖面氮沉降量，发现2019年巢湖湖面TN沉降通量与2011年太湖湖面TN沉降通量(89.72 kg/hm2)[20]相当，而高于其2014至2016年TN沉降通量的平均值(64.8 kg/hm2)[21]。中国主要淡水湖泊的TN沉降通量呈现出巢湖>洞庭湖(75 kg/hm2)[10]>太湖>滇池(湿沉降13.63 kg/hm2)[18]的顺序。本研究中TP年沉降通量与太湖流域相当，高于滇池、杭嘉湖、合肥科学岛等地区，表明巢湖流域稻麦轮作区TP沉降量也处于较高水平。

3.2 巢湖流域稻麦轮作区氮磷沉降月、季动态变化

巢湖流域稻麦轮作区大气沉降中氮磷质量浓度与降雨量无显著相关性(P>0.05)，但氮磷沉降质量浓度总体随降雨量的增加而降低，这可能与降雨对大气中氮磷成分的清除、稀释有关。研究区6-10月份为水稻生长季节，一般6月上中旬开始插秧施基肥，6月底或7月初追施分蘖肥，而小麦生长季节为11月到次年5月，一般在11月份播种、施基肥，次年2月开始追肥。5月与10月分别是小麦和水稻收获季节，此时正值作物大规模机械化收割期，机械扬尘的增加可能是这一时期氮磷沉降质量浓度增加的重要原因。同时，10月份处于降雨量次低值，降水的稀释作用较弱，可能也是大气氮沉降质量浓度增高的原因。通过分析其他月份氮沉降质量浓度的变化发现，氮肥施用与氮沉降质量浓度密切相关。例如，虽然3到5月份降雨量逐渐增加，氮沉降质量浓度却也在递增，这正与小麦追施氮肥时期吻合，而在6月份降雨量达到峰值，大气氮沉降质量浓度却并不是最低值，可能由于水稻基肥和分蘖肥施用的氮素因气温上升等原因增强排放，提高了大气氮沉降质量浓度。

TP沉降则以DIP为主，DOP与DIP沉降通量季度平均比值仅为0.11。TP沉降通量与降雨量无显著相关性(P>0.05)，这与王江飞等[22]在杭嘉湖地区的研究结果一致，可能因为磷酸钙等正磷酸盐和磷酸氢盐溶度积较小，难溶于水[18]，降雨对大气中磷的去除作用弱。TP沉降通量峰值在5月，与TN沉降峰值并不重合，表明这一时期大气磷形成可能有其他途径，5月份小麦大规模机械收割，扬尘的增加可能是这一时期大气磷的重要来源。

3.3 巢湖流域稻麦轮作区氮磷沉降的生态环境效应

2019年，环巢湖流域主要县(市)稻麦种植面积4.9×105hm2，DIN作为易被作物吸收的有效态氮，估算年沉降量为20.33 kg/hm2，相当于43.56 kg/hm2尿素。假设沉降的DIN全部被作物利用，每年将可以减少2.1×104t的尿素投入。从纯氮投入角度考虑，水稻(6-10月)、小麦(11月至次年5月)季TN沉降通量分别为45.84 kg/hm2、52.38 kg/hm2，按照巢湖流域农户水稻和小麦常规纯氮投入225 kg/hm2计算，则水稻和小麦季氮肥将分别有20%和23%的减少潜力。这表明，氮沉降是巢湖流域稻麦轮作体系重要的养分输入来源，需要在氮素养分管理中加以考虑，以减少农田氮素施用。相对氮沉降而言，磷沉降量较少，不到常规施肥年施磷量的2%。

巢湖流域稻麦轮作区TN沉降月最低质量浓度已达8.47 mg/L，远超0.20 mg/L的水体富营养化阈值[38]。TN和TP沉降质量浓度年均值分别为14.22 mg/L和0.68 mg/L，分别超过了2 mg/L和0.40 mg/L的国家水质标准，属于劣V类水质，对巢湖水体富营养化造成严重威胁。需要注意的是，由于未考虑沉降收集液的蒸发，尤其对于夏季高温时段，氮磷沉降质量浓度可能会有所高估。根据巢湖健康状况报告(2018年)，巢湖主要河流TN和TP入湖负荷量分别为15 825 t和783 t。巢湖面积为780 km2，以稻麦轮作区氮磷沉降估算巢湖湖面大气沉降，则巢湖年TN和TP的沉降量分别为7 661.16 t和255.06 t，分别占河流入湖负荷的48.41%和32.57%。滇池大气沉降中TN和TP的沉降量分别为河流入湖负荷的6.14%和12.76%[18]，对滇池水体的贡献较小，而太湖TN沉降量约占入湖TN负荷的33%[21]，与本研究结果接近。Kong等[39]对巢湖长期(1953-2012年)营养负荷收支的估算结果表明，巢湖从浑浊状态恢复成清澈状态的年TP输入阈值为(546.00±319.80) t。本研究结果显示，巢湖水体估算年TP沉降通量加上主要河流入湖TP，总负荷为1 038 t，已经超过湖体由浑浊状态恢复到清澈状态所允许的年TP输入阈值上限(865.80 t)，大气磷沉降约占总负荷的24.57%，污染负荷不容忽视。这表明，氮磷沉降可能是巢湖水体氮磷的重要来源。

已有研究结果表明，巢湖水华发生前均有明显降水或连续性阴雨天气，阴雨过后伴随着光照的增加，巢湖发生水华的概率最大[40]，推测大气氮磷沉降随降雨进入水体可能对巢湖水华产生有重要影响。巢湖蓝藻的优势种为微囊藻，微囊藻常集中出现在高温的夏季，并主要受磷浓度的调控，其生物量与总磷浓度呈现明显的正相关关系[41]。微囊藻不仅能以多聚磷的形式快速吸收无机磷，也可利用有机磷进行生长[42-43]。大气磷沉降为微囊藻提供了较丰富的磷源，促进了微囊藻的生长和繁殖，可能会增加蓝藻水华的面积和持续时间。

农业区氮沉降来源较广且包括气态、颗粒态及其他多种形态[44-45]，而磷难以挥发，常以颗粒态的形式存在于大气中[46]，这可能是氮沉降通量往往远高于磷沉降通量的原因。氮沉降在农业生态系统氮输入中具有重要作用，其中无机氮沉降可以被作物有效吸收利用，而有机氮沉降的可利用性可能与无机氮沉降同等重要[30,47]，同时氮沉降又可以通过陆地氮迁移等间接或直接大气沉降的方式对湖泊生态系统产生重要影响[48]。磷沉降则在湖泊生态系统磷输入中具有重要作用，可能是大气向湖泊生态系统输送养分的重要驱动因素[7]，而农业施肥土壤磷尘可能是重要的湖泊磷沉降来源[49]。未来的研究需要对氮磷沉降不同组分来源作进一步解析，以深化对流域氮磷沉降地球化学循环机理的理解。大气氮磷沉降对流域农田和水体生态环境产生显著影响，可通过环湖区域“退田还湖”构建环湖湿地，利用水生植物吸收富集湿地水体氮磷元素以净化水体，降低氮磷入湖污染负荷。同时，推进流域氮肥磷肥减量替代，推广缓释、增效等新型氮肥，减少氮素挥发损失，有助于削减区域大气氮磷沉降。巢湖沿岸具有较广泛的稻麦轮作种植区域，大气氮磷沉降与农业生产活动密切相关，巢湖流域稻麦轮作区大气氮磷沉降对巢湖水质的影响，有待于多点多年监测，进一步揭示其长期规律与效应。

4 结 论

(2)巢湖流域稻麦轮作区水稻季(6-10月)和小麦季(11月至次年5月)的TN沉降通量分别为45.84 kg/hm2、52.38 kg/hm2，分别约占当季农户常规施氮量的20%、23%，减肥潜力较大。而TP沉降通量养分输入贡献小，不到农户常规施肥年施磷量的2%。估算巢湖大气TN和TP的沉降量分别约占主要河流入湖负荷的48.41%和32.57%，在巢湖面源污染防治过程中应予以足够重视。