原位相分离设计原理实现高力学性能离子液体凝胶

离子液体凝胶是一种拥有空间网状结构的软材料，具备优异的离子导电性、不挥发性、热化学稳定性以及较宽的电化学窗口，可用于柔性电子领域，如可穿戴电子设备、能量存储设备和驱动器等。

然而，现有的大部分离子液体凝胶力学性能较差，强度、韧性和模量都很低，为此而开发的离子液体凝胶又有材料体系复杂、制备工艺繁琐和性能提升有限等不足，导致该材料无法被广泛应用。

近日，西安交通大学航天航空学院胡建教授团队与北卡罗来纳州立大学化学和生物分子工程学院迈克尔·迪基教授团队合作，首次报告了一种“原位相分离通用设计原理”，结合一步法使两种溶解度不同的聚合物在离子液体中原位形成“双连续相分离结构”，从而实现了一种在强度、韧性、模量上同时获得数量级提升且兼具“自恢复、自愈合、形状记忆、抗溶胀和可3D打印”等功能的新型离子液体凝胶。

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论文评审专家之一、麻省理工学院机械工程系赵选贺教授认为：“这些透明的离子液体凝胶具有非常坚韧的机械性能，而且最大的亮点是制作简单，易于使用。”

相关论文以《基于原位相分离法制备高强韧可拉伸的离子液体凝胶》为题发表。

据悉，该论文仅经历一轮审稿即被《自然·材料》顺利接收，且3位审稿人都表示，“采用普通的原料和简单的一步法共聚制备方法，获得了力学性能十分突出的离子液体凝胶。提出的原位相分离设计原理具有通用性，有望引起软电子和软机器领域研究人员的广泛兴趣。”

此外，韩国首尔国立大学化学与生物工程学院金大贤教授专门针对该研究在《自然·材料》同期撰写了News&Views评论文章。他表示，“研究人员提出了一种合成高强韧离子液体凝胶的简单方法，这对于软材料领域毫无疑问是一个重大贡献。而且，高强韧离子液体凝胶和其它纳米材料的结合有可能为软电子等诸多应用提供新机遇，这些高强韧软材料的潜在用途是无限的。”

据了解，该团队最初只是想针对前期一个普通离子液体凝胶材料体系的力学性能做配方优化。在经过系统性的实验设计后，研究人员得到了一种力学性能有大幅提升的离子液体凝胶。当时，他们只单纯将力学性能的提升归因于内部氢键交联密度的增加。

之后，去往北卡州立大学从事博士后研究的王美香希望能够针对这个课题继续进行深入研究，而胡建和迈克·迪基都对此表达了浓厚的合作兴趣。研究期间，王美香运用SEM和AFM-IR两种显微镜拍摄到了该离子液体凝胶清晰的内部微结构照片。

接着，研究者意识到，这种无规共聚离子液体凝胶的反常力学性能或许源于其原位生成的双连续相分离结构。胡建表示，对于离子液体共聚凝胶的增强增韧原理，他思考了大概一年多的时间，始终无法自圆其说对各种实验现象的解释。

离子液体凝胶的微观结构示意图

直到看到离子液体凝胶的微结构照片，才恍然大悟，然后推翻了之前各种网络结构设想，凝练出软硬相互穿的双连续相分离结构，最终成功揭示了离子液体共聚凝胶高力学性能和多功能性的工作机制。

此外，在实验过程中，该团队敏锐地发现，共聚组分的摩尔分数（x）的细微变化对离子液体共聚凝胶材料的光学和力学性能有很大的影响。通过多次细致的实验迭代，他们确定x=0.8125时凝胶材料从结构到性能都会发生明显的突变，这为其从微结构角度去揭示材料的反常力学性能提供了一个突破口。

离子液体凝胶的自恢复、自愈合和形状记忆功能

最终，研究人员顺利开发出了12.6MPa强度、24kJ/m²韧性、46.5MPa模量及600%可拉伸性的离子液体凝胶，该凝胶还同时集成了多种实用功能。

在该成果的应用方面，胡建称，结合离子液体自身的独特优点，该成果或在运动器材、汽车防撞、防爆抗弹领域以及软电子和软机器相关领域有广阔的前景。

离子液体凝胶的照片、力学性能演示和SEM图

另外，原位相分离的设计原理具有通用性，可拓展至水凝胶和弹性体的其它软材料体系。正如水凝胶的发展历史一样，离子液体凝胶力学性能的解决将有助于拓展其在各种高力学承载场景下的应用，如固态电池的聚电解质隔膜、极端环境下的传感器和驱动器等。后续，该团队计划针对这些研究方向开展进一步的工作。

胡建

胡建称，该研究工作历时3年，关于原位相分离的核心贡献并非是提前设计，而是具有一定的偶然性，这种情况在基础研究领域经常发生。而极致简单的制备方法以及普适通用的设计原理，或许正是这项研究工作产生长远影响力的内生动力源泉。