驻极体法在铀尾矿库氡析出率调查中的应用研究

王 攀，曾志伟，孙雪云，唐林军，胡鹏华，张 辉

(1.中核安徽计量检测有限公司，安徽 阜阳 236500；2.中国辐射防护研究院，太原 030006；3.核工业北京化工冶金研究院，北京 101149)

近年来我国一批常规采冶铀矿山开始转入退役阶段，其相关场所中的氡析出率值及测量技术也受到诸多专家学者的关注。在铀矿冶设施退役治理中氡析出率测量一直是评价铀尾矿库防氡覆盖治理效果的关键环节[1]。《铀矿冶辐射防护和辐射环境保护规定》(GB 23727—2020)[2]中要求铀尾矿(渣)库、废石场、露天采矿废墟等设施，经退役、关闭与环境整治后，表面氡析出率应不大于0.74 Bq/(m2·s)。同时《铀矿冶设施退役治理源项调查技术规范》[3]中要求原则上按 20 m×20 m 的间距布置氡析出率监测点，据此估算，南方某铀尾矿库退役源项调查氡析出率调查数量就达上千点位。

氡析出率测量法依据原理分为累积法、活性炭吸附法以及贯穿气流法[4]。贯穿气流法主要用于建筑材料氡析出率测量[5]，活性炭由于自身容易受潮不适用于湿度较大的氡析出率测量，铀矿冶设施氡析出率测量中较为常见的是累积法。若采用常规氡析出率测量设备如集氡罩与RAD7等，单个测点测量时间平均耗时90 min以上，单套设备最大探测数据量为6点位/天，周期长、效率低，无法短时间内实现广域多点测量氡析出率，难以满足铀尾矿库氡析出率调查工作需要。因此，为满足铀尾矿库氡析出率调查需求，解决广域高效测量氡析出率的问题，本文根据铀尾矿库特性，介绍一种基于驻极体法在铀尾矿库区表层高效开展氡析出率测量的技术方法，实现短期内高效率调查铀尾矿库氡析出率。

1 测量原理

本文提出的广域氡析出率快速测量技术改进于驻极体测量氡浓度技术[6]，是一种被动式累积法测量技术。该技术测量原理是基于驻极体测量氡析出率，具有测量装置简洁、小巧的特点，可以快速布置测量点位，采样后只需将暴露于氡收集盒内的驻极体放置于E-PERM型电压计的测压槽内，就能够快速、准确获得此次氡析出率测量结果。该技术的核心是在保证测量精度的前提下，通过使用具有诸多优点的驻极体缩短测试周期来增加日测量布点的频次，从而实现对广域铀矿冶场所氡析出率的快速调查。

1.1 驻极体法测量氡析出原理

传统RAD7累积法测量氡析出率，是通过管路连接集气罩和RAD7测氡仪，形成一个闭合循环气路，借助空气泵等外力设备，使集氡罩内含氡空气进入RAD7内，测得氡析出率的方法。驻极体法测量氡析出率采用驻极体与电离腔结合成氡收集盒，并罩在射气析出介质表面，析出介质中的氡将通过底部敞口直接进入到氡收集盒内。进入收集盒内的氡及氡子体衰变产生的α离子将测量腔室内的空气电离成正负离子，产生的次级带正电粒子将会在电场的作用下被驻极体收集。由电荷守恒定律可知，驻极体表面的电压将会发生改变，而驻极体表面电压改变值与单位时间内通过敞口进入收集盒的氡暴露量成正比，故可通过电压改变值得出氡析出率。驻极体法快速测量氡析出原理图见图1(下)，传统RAD7累积法测量氡析出率见图1(上)，两种测量方法的优缺点对比见表1。

图1 氡析出测量原理图

表1 氡析出率测量方法对比

1.2 驻极体法测量氡析出数学模型

铀尾矿区域内应用驻极体法测量氡析出率测量周期一般不超过半小时，氡的反扩散效应和衰减量影响较小，因而在较短的测量周期内氡收集盒内收集的氡浓度随时间的增长可视为线性增长，故而氡析出率也与测量时间存在一定的正相关线性关系。驻极体法测量氡析出率从原理上也属于累积法，对于累积法有两种计算方法，分别为线性计算法和指数拟合法。

线性计算法适合短时间测量，随着测量时间的增加，线性计算的氡析出率误差将会不断增大。指数拟合需要测量数据较多，短时间测量容易产生较大误差，长时间测量拟合度较好。对于本项目，为实现大面积批量调查氡析出率的目的，同一点位应尽量减少测量时间和测量次数，所以本项目选用线性计算法来得到氡析出率结果。驻极体腔体内氡浓度通过线性计算可表示为：

(1)

式中，Ct为t时刻测得的腔体内氡浓度(Bq/m3)；C0为t0时刻测得的腔体内的氡浓度(Bq/m3)；J为氡析出率[Bq/(m2·s)]；V为驻极体腔体与介质表面所围住的空气体积(m3)；S为驻极体腔体所罩住的介质表面的面积，一般为驻极体底面积(m2)；Δt为两个测量时刻之间的时间间隔，即t-t0(s)。

根据驻极体测量氡浓度的原理，其电压降与该段时间内的氡暴露量成正比，那么公式(1)可表示为：

(2)

式中，V降为t、t0时刻测得的驻极体的电压降(V)；k为校准系数[Bq·s/(m3·V)]。

即可得到电压降与氡析出率的关系为：

(3)

如果校准和测量时使用尺寸一样的腔体可将公式简化为：

(4)

式中，D为单一腔体的底面积与体积比值(m-1)。

2 驻极体选项及参数确定

2.1 驻极体选型及校准

本研究中用于测量氡析出率的仪器是由美国Rad Elec公司生产的E-perm型用于环境氡测量的驻极体氡探测器(Electric Passive Radonmornitor)，由一个直径约50 mm的PTFE或FEP片驻极体结合一个50 mL到1 000 mL的收集电离腔组成，配套独立配置电压读数器。E-perm型驻极体探测器所用的驻极体片有两种：一种是0.152 cm厚PTFE聚氟乙烯(ST)；另一种是0.012 7 cm厚的FEP聚氟乙烯(LT)。与LT驻极体相比，探测灵敏度高的ST驻极体更适用于短时间累积测氡析出率。驻极体收集盒选取上，在使用线性计算法的基础上，集氡罩高度越低，底面积越大，其内氡浓度增长越快，且氡浓度分布更均匀，对降低测量误差更有利，故选择该公司生产的容积960 mL的H腔收集盒作为驻极体法的集氡罩。本研究中经选型后使用的驻极体和电压计数器见图2。

图2 H腔驻极体收集盒与电压计数器

采用南华大学氡实验室中模拟土壤氡析出介质的氡析出率参考标准装置开展了驻极体测量氡析出率的校准工作，见图3。

图3 驻极体校准测试

校准装置的氡析出率定值采用活性炭测量方法，氡析出率水平在1.3～2.0 Bq/(m2·s)之间，试验结果见下表2。根据校准试验，得到驻极体测量氡析出率的校准系数为3.70×104Bq·s/(m3·V)。

表2 驻极体测量氡析出率校准试验

2.2 氡析出率测量周期的确定

为确定驻极体测量氡析出率最佳时间段，使用标准氡析出率水平为1.62 Bq /(m2·s)的稳定氡释放源，探究测量周期与氡析出率测量值的关系。实验结果见图4，从图4中可以看出，随着测试时间的推移，驻极体因吸收由氡衰变电离出的次级阳离子使平均电压降呈现逐渐增加的趋势；通过驻极体法测得的氡析出率呈现先增加后降低的规律。在积累至600 s这个时间段内，氡析出率测量平均值为1.71 Bq/(m2·s)，与氡析出标准源误差小于10%，测试数据可信；在积累900 s后，测量计算得到的氡析出率明显降低至1.25 Bq/(m2·s)，测得数据误差22.8%，存在极大偏差。由此，在600 s(10分钟)之后,说明氡浓度增长曲线已远离线性区域，使用本文中的驻极体法测量氡析出率方法的误差会逐渐增加，将不适合用于长时间测量氡析出率，为降低计算误差应将测量时间控制在10分钟为最佳。同时，为降低电压降带来的统计涨落误差应在10分钟内尽量提高电压降数值，故在此氡析出率水平条件下实际测量时间选取在10分钟较为合适。

图4 驻极体测量氡析出率值随时间变化关系

在确定了氡析出率为1.62Bq /(m2·s) 的标准氡源、测量周期为10分钟后，使用本文的驻极体氡析出率测量装置分别进行在1.37 Bq/(m2·s)、1.51 Bq/(m2·s)、1.70 Bq/(m2·s)、1.98 Bq/(m2·s) 4个不同氡析出率水平的验证实验，实验结果见表3。

表3 1.37～1.98 Bq/(m2·s)氡析出率对比实验

从表3可以看出，除氡析出率在1.37 Bq/(m2·s)外，驻极体测量氡析出率的计算结果与装置给出的参考氡析出率的相对误差均未超过10%，证明氡析出率水平在1.5～2范围内使用10分钟的积累时间是满足测量要求，结果可信。

在测量不同氡析出率水平的情况时，既要考虑提高电压降数值来降低测量误差影响(由表3可看出不宜低于15 V)，同时在满足测量误差需求情况下电压降数值不宜过高来控制使用成本，驻极体测量期间的压降应适中，建议压降范围在15～100 V为宜。据此，可计算出不同氡析出率水平条件下的理想电压降，项目组通过多次重复试验，基本确定了针对不同氡析出率水平所采用的测量时间，建议的测量时间见表4。

表4 不同氡析出率水平下的驻极体测量时间

3 实际应用

项目组在浙江某退役铀尾矿场所进行了现场应用研究。现场实验过程中，使用本文驻极体氡析出测量装置先后测量了环境土壤、废石堆、尾矿库等区域的氡析出情况，现场实验情况见图5。同时，使用RAD7进行对比测量，验证驻极体测量的可行性。从测量结果来看，驻极体测量区域大、范围广，在按照表4的建议测量时间应用在不同氡析出率水平的场景下时，平均电压降处在15～100 V的合理范围内，即考虑了测量误差影响又控制了使用成本，测量结果与RAD7测量结果对比偏差未超过20%，测量结果可信，具体测试结果见表5。

表5 现场应用测试结果

在现场应用测量过程中，现场同区域单次布置同批次测量点位达到20点位时，使用驻极体进行测量，2人操作布置一个点位耗时4分钟，测量氡析出率及读取数值14分钟，整理仪器2分钟，即一个氡析出率测量点位的数据获取周期为20分钟，完成20点位测量耗时400分钟。考虑在设备投资成本相当的情况下，使用单台RAD7测量氡析出率的数据获取周期为1 800分钟。综合来看，使用驻极体的测量周期是RAD7的2/9，测量周期短、效率高，且驻极体易实现多点位同时测量，在同样时间内，驻极体调查氡析出率的数量多范围广，调查效率明显优于使用RAD7测量氡析出率。

4 结论

本文针对铀矿山退役源项调查中，广域铀矿冶场所表面氡析出率调查工作量大，仪器测量周期长等局限性问题，将局部静态法氡析出率测量方法与驻极体氡测量技术相结合，提出驻极体法测量氡析出率技术方法，从测量技术原理、数学算法模型进行论证，并将校准完毕的驻极体氡探测器应用于现场调查。实验结果表明，本文提出的驻极体快速测量氡析出率方法可行、装置可靠、测量结果可信，具有数据测量周期时间短、携带方便、可批量布点、计算简单等优点，该技术方法适用于铀矿冶本底调查、退役源项调查、验收监测等。