动态γ辐射场中的气溶胶监测系统优化设计

商 洁，陈吉宏，马 弢，杨 屹，李建伟，张艳婷，畅 翔

(1.中国辐射防护研究院 保健物理所，太原 030006；2. 中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜宾 644000)

在核燃料循环的各个环节均需要进行放射性气溶胶的监测。放射性气溶胶的连续在线监测是掌握现场设施运行状况，及时发现事故及其隐患，保障核设施运行、人员及环境安全的有效措施。气溶胶在线监测数据的准确性及较低探测限值的获取，主要受本底补偿技术的影响。通常情况下本底的来源主要有：天然放射性物质氡、钍及其子体产生的α、β，β放射性气溶胶在衰变时伴随的级联γ射线以及宇宙射线中的γ射线的影响。对于这些天然本底产生的稳态γ气溶胶及氡、钍子体产生的α、β气溶胶的影响，目前国内外已有了成熟的补偿技术。其中以美国Thermo、德国Berthold、法国MGP、SARAD和中船719等[1-2]为代表的系列放射性气溶胶在线监测产品，可进行常规环境及场所中气载放射性物质的在线测量。其均在各自设备特定的运行模式下，对这类稳态的本底补偿作了大量工作并形成了成熟方案。

然而，对于核电站这类监测场景，在核设施的诸多空间区域存在动态变化的γ辐射，特别在核电站大修期间，环境中的γ辐射水平较高、动态变化且方向不确定，仅使用上述经天然α、β本底及静态γ补偿的方法将无法达到精确测量的目的。传统的气溶胶连续在线监测设备采用单个PIPS探测器，在具有强γ辐射或γ辐射场动态变化的情况下，β道计数现有的补偿方法不再适用。设备的误报警，给工作人员作业及辐射安全监管带来困扰。为此，现场通过定期采样及离线测量分析的方式来弥补β误报警。这样不仅增加了人力成本，影响测量结果的时效性，还存在人员受照风险。为此，美国MIRION、CANBERRA及法国SAPHYMO公司相继开发了用于该类场景的放射性气溶胶在线监测产品。其均使用独立双PIPS探测器的符合设计结构，在现场运行中仍存在一定概率的误报警。

因此，针对国内核设施的工艺运行、场所及环境中放射性气溶胶的源项特点，结合现场业主的实际使用需求，对动态γ辐射场中的放射性气溶胶监测设备的独立双PIPS探测系统进行了优化设计。为解决相关技术的国产化应用及改进现有设备使用中存在的误报警问题具有一定的现实意义。

1 现有独立双探测器系统介绍及测试方案

1.1 系统介绍

传统的放射性气溶胶连续监测仪原理[3-6]如图1所示，主要由探测系统、电子学模块、多道分析模块、自动控制及数据处理系统、走纸系统、采样系统、数据处理单元组成。PIPS探测器具有体积小、α/β同时测量、能量分辨率高、线性好及前窗便于去污等优势。目前国外主流的具有γ补偿的探测系统通常采用独立双PIPS探测器结构。双PIPS探测器在脉冲计数、暗电流影响及符合处理方面具有一定的优势，但在现场运行中仍存在一定概率的误报警。本文为解决动态变化的强γ辐射场下β准确计数的问题，对现有的独立双探测器结构进行了分析。

图1 设备结构原理图

1.2 性能测试方案

根据GBT 7165.2—2008《气态排出流(放射性)活度连续监测设备 第2部分：放射性气溶胶(包括超铀气溶胶)监测仪的特殊要求》[7]对具有独立双PIPS探测器的探测系统进行性能测试，结合现场运行后工作人员反馈的源项特点及故障现象，在中国辐射防护研究院放射性计量站进行了验证实验，具体实验项目及参数列于表1。

表1 实验项目及参数

本测试实验在γ射线标准参考辐射场中进行了线性、能量响应及三个平面的角度响应实验。其中角度响应在空气比释动能为10 μGy/h的条件下，进行0°、+45°及-45°三个平面0～360°方向的实验，如图2所示。线性响应选取了空气比释动能率从5～200 μGy/h的八个点；能量响应进行了低能端241Am(59.5 keV)、中能端137Cs(662 keV)以及高能端60Co(1.173 MeV和1.332 MeV)的实验，由于探测器对于能量小于60 keV 的241Am响应在本底水平，因此这里不再给出相应的数据。实验中，每点测量六次，将其平均值作为该点的测量结果。对于角度响应测量，将各点的测量结果对参考0°点进行归一。

图2 角度响应实验示意图

测量结果表明：线性响应及能量响应的相对标准偏差低于10%，而角度响应的相对标准偏差大于35%。这主要是由于来自不同方向的γ射线进入探测系统所作用的材料密度及结构不同所致。由于探测器内嵌于设备中(如图2所示)，周围结构复杂。若对探测系统周围的不同结构及组件(走纸系统、采样管路、显示器、电子学系统、就地处理单元等)进行角度响应的补偿，工作量大、成本高。若简单的对探测系统做铅屏蔽处理，以60Co为例，对于来自不同方向的空气比释动能率为10 μGy/h的γ射线，将其衰减到1/10，需要在整个探测系统周围包裹铅厚4.62 cm。这从探头周围的机械部件设计(走纸系统、支撑装置)，设备整体重量及便携式设备实际使用的角度考虑都是不现实的。

2 探测系统优化方案

通过对独立双PIPS探测系统进行系统地线性、能量及角度响应实验，实验结果表明：该结构的设备误报警，主要由于角度响应相对标准偏差较大。用传统的铅屏蔽补偿方法对该探测结构进行改造实用性较差，所以优化设计主要考虑：(1)为从根本上解决大角度的角度响应相对标准偏差造成的设备误报警，需要对探测器晶体结构进行重新设计；(2)对探测系统：探筒、走纸部分及气溶胶输运管路系统结构进行了优化；(3)为解决探测系统受设备周围其他结构的影响，将对称结构的探测系统置于主体设备外，减少周围部件及高密度材料造成的影响。

2.1 晶体结构优化方案

传统的分装独立双PIPS探测器两晶体间距通常在cm量级，如图3(a)所示，探测系统结构从前到后依次为探测器1、探测器2、前置放大电路2(与探测器2连接)、前置放大电路1(与探测器1连接)，高压模块。优化后的集成双PIPS探测器采用了特有的材料制备工艺，将双PIPS晶体集成到一个探测器中，使其耗尽层间距缩小到1.0 mm，如图3(b)所示。探测系统结构从前到后依次为集成探测器、前置放大电路，高压模块。除探测晶体集成度高外，优化后的探测系统尺寸更为小巧，高度减小了4～5 cm。

2.2 设备整体结构优化

将图3(b)优化后的探测晶体连同整个探测组件的电子学系统、外部探筒、走纸部分及气溶胶输运管路置于整个主体结构外，尽可能减少周围材料的影响，如图4所示，并将探筒材料做成轴对称结构。

图3 优化前后的双PIPS探测系统结构示意图

图4 设备整体结构实物图

2.2.1初步测试实验

为验证经2.1节、2.2节结构优化后的设备性能，首先进行了能量及线性响应实验，并与优化前的独立双探测器结构的实验结果进行了对比，如图5所示。其中线性响应归一化分别是对参考0°点空气比释动能40 μG/h进行。由于探测系统为轴对称结构，因此角度响应是在-75°至75°之间进行选点。

图5 独立与集成双PIPS探测器不同能量的线性响应结果

实验结果表明：优化后的探测系统线性及能量响应小于5%，相比于独立双探测器10%，得到了进一步改善。此外，优化后的设备角度响应的相对标准偏差小于20%，相比于独立双PIPS探测器35%，有了明显改善，具体结果列于表2。但17%以内的角度响应的相对标准偏差还不足以忽略角度响应对两探测器数据符合的影响。因此对集成双PIPS探测器晶体周围的机械结构进行了基于蒙特卡罗模拟的机械尺寸设计。

表2 晶体结构优化前后的角度响应实验结果对比

2.2.2探测系统的结构优化

为进一步改善探筒及其周围部件对角度响应的影响，使用蒙特卡罗对探测器周围的探筒、走纸及部分及气溶胶输运管路系统，建立了简化模型，

如图6所示。通过对其进行角度响应补偿，对简化模型结构进行了优化设计。补偿计算中使用137Cs点源，其距模型参考点(集成双探测器晶体的几何中心点)的距离大于2 m，空气比释动能率为10 μGy/h。辐射野大于50 cm，辐射场可均匀覆盖模型。将表1中所列各点的角度响应结果对图2水平面的0°参考点进行归一，得到角度响应补偿系数。然后将各方向投影到探筒及附件表面所在区域空间立体角的合金进行单位体积的铅当量换算。将其换算结果乘以归一后各方向的角度响应系数进行补偿。将补偿后的铅厚度换算成探筒及附件材料厚度，最终得到了如图7所示的补偿结构，优化后的结构再次进行了上述角度响应实验，各点的相对标准偏差不大于3%。探筒从内到外材料依次为铝、聚四氟乙烯、不锈钢材料。采样管路为不锈钢，支撑组件为铝，走纸系统为聚四氟乙烯。

图6 集成双PIPS探测系统蒙卡模拟模型简化图

图7 蒙卡模拟角度响应补偿后的探筒及附件工程图

3 优化后系统的补偿方案

3.1 γ补偿

经过设计优化后的探测系统在角度响应影响可忽略的情况下，进行了不同空气比释动能率，范围为2～200 μGy/h的线性响应的γ补偿。补偿方法如图8所示。探测器对滤膜上富集的气溶胶样品进行测量时，样品上气溶胶粒子发射的α、β射线先经过靠近采样介质的晶体(晶体1)，发生作用产生α、β计数，分别记为Nα、Nβ1。同时，β气溶胶衰变时产生的和滤膜外、探筒周围来自于不同方向的环境本底中的部分γ射线分别会在晶体1和晶体2 (如图3(b)所示) 中发生作用并产生γ计数，分别记为Nγ1、Nγ2。其中，晶体1由α射线产生的计数脉冲幅度相对较高，所以可以通过脉冲甄别技术将Nα与Nβ1、Nγ1进行区分，实现α与β/γ计数的分离。PIPS探测器不能甄别β和γ射线能量，其在能谱β道上计数能谱上是重合的。中低能β射线的穿透能力弱，因此滤膜上的β气溶胶只能沉积在晶体1中被记录。此外探筒周围γ射线分别作用于晶体1和晶体2，形成计数，因此晶体1的β道计数来自两部分：滤膜上的β计数Nβ1和环境中的γ计数Nγ1。晶体2计数主要是环境中的γ计数。

图8 集成双探测器γ补偿原理图

在角响应的影响可忽略的前提下[8]，忽略β本底计数的影响，对不同空气比释动能率条件下的晶体1和2的γ计数之间的关系进行线性拟合，将拟合公式Nγ1=189.51×e0.549 8Nγ2(拟合系数R2为0.985 2)带入计算程序，进行γ补偿Nβ1=Nβ-Nγ1。其中，Nβ为补偿前β道总计数。

3.2 天然氡钍子体的扣除

分别采用α能量甄别法和α/β比值法进行天然氡钍子体影响的扣除[9-10]。对于α放射性气溶胶,根据长寿命核素与氡钍及其子体核素的α粒子能量不同，将多道分析系统测量的能谱进行计数分区，分区示意图如图9所示[11]。图中，Nα1为长寿命α气溶胶贡献的人工计数区域计数，Nα2为天然本底中的RaA和RaC′的α低能部分贡献的计数区计数；Nα3为天然本底中的RaA和RaC′高能部分以及ThC贡献的计数区计数。

图9 放射性气溶胶能谱示意图

(1)

(2)

得到α和β净计数后，通过式(3)和式(4)可分别计算出α、β放射性气溶胶的活度浓度Cα和Cβ(Bq/cm3)：

(3)

(4)

式中，Q为采样流量，L/min；Kα、Kβ分别为滤纸对α和β计数的自吸收系数；ηα、ηβ分别为探测器对α和β计数的4π效率；Ts为采样时间，s；Tm为测量时间，s。

3.3 探测限值计算

将上述拟合结果及使用239Pu/90Sr-90Y平面源进行探测效率刻度的ηα、ηβ等参数代入设备运行程序，在空气比释动能率在2～200 μGy/h变化的137Cs参考辐射场中进行了长时间的运行实验。软件中分别进行了如3.1 节γ补偿及3.2节中氡钍子体补偿后探测限值的计算[12]：

Lc=k·δ0

(5)

式中，δ0为任意一次测量的浓度值相对于平均值的标准偏差；k为置信因子，取在95%的置信区间所对应的k值为1.645。分别得到了α与β在无人工α/β核素下的活度浓度监测结果，如图10 (a)、(b)所示。α气溶胶的探测限小于0.03 Bq/cm3，β气溶胶的探测限小于0.4 Bq/cm3。

图10 补偿后在无污染条件下的的α/β气溶胶监测结果

此外，由于参考辐射场是辐射野均匀、周围物质散射可忽略的理想情况，为更好的验证核电站使用场景，我们将137Cs点源与设备随机置于不同位置，进行长时间运行，设备未出现误报警。

4 结论

本文对用于核电站场景下的放射性气溶胶连续在线监测装置中的探测系统进行优化。通过改善符合双探测器耗尽层晶体间隙并进行集成，探测系统中探筒、走纸、取样、支撑结构等部件的优化设计，从而使得设备在动态强γ辐射场中的角度响应相对标准偏差小于3%。将优化后的探测系统置于主机外，进一步减小其它部件因材料密度不同带来的影响。将改进的设备进行了γ补偿、氡钍子体扣除后置于137Cs参考辐射场进行验证，未出现误报警且设备探测限值分别为：α气溶胶的探测限小于0.03 Bq/cm3，β气溶胶的探测限小于0.4 Bq/cm3。

该设计满足核电站及应急监测环境中动态变化的高γ本底下α、β放射性气溶胶在线监测的需求。