大兴安岭南段那斯嘎吐云英岩型铍矿化的形成时代和成因探讨：独居石年代学和地球化学证据*

2022-08-04吴浩然杨浩葛文春纪政王可勇井佳浩景妍

岩石学报 2022年7期

吴浩然杨浩葛文春纪政王可勇井佳浩景妍

吉林大学地球科学学院，长春 130061

稀有金属元素(锂、铍、铌、钽、铯、锆、钨、锡等)在新兴产业中作为技术型战略元素有巨大的需求，因此国际社会将它们列为“关键金属元素”(Chakhmouradianetal., 2015; Bensonetal., 2017; Sovacooletal., 2020)。其中，铍金属及其系列合金产品广泛应用于国防军工、航空航天、核工业、计算机、电信基础设施、医疗及油气开采等高科技领域，尤其是铍金属在国防和航空航天领域具有不可被其它材料替代的特殊价值，是国防安全、军事现代化不可或缺的关键材料，因此，铍金属不仅具有重要的经济价值，也是绝对重要的战略物资。铍金属资源代表性矿物主要包括绿柱石、硅铍石、羟硅铍石和兴安石等，常赋存在高分异花岗岩及与其紧密伴生的云英岩和伟晶岩中(吴福元等, 2015; 王汝成等, 2017)。

大兴安岭南段作为古亚洲洋、蒙古-鄂霍茨克洋和古太平洋构造-成矿域的叠置部位，地质作用复杂，岩浆-成矿作用强烈，发育巨量的中生代高分异花岗岩-高硅流纹岩(Wuetal., 2011; Xuetal., 2013)，是我国北方著名的铜、银、铅、锌、钼及稀有金属成矿集中区(Zengetal., 2011；毛景文等, 2013; Ouyangetal., 2015)。针对大兴安岭南段赋存稀有金属或具有稀有金属成矿潜力的高分异花岗岩，许多学者在岩石成因和稀有金属矿化方面开展了一系列研究(周振华等, 2010; 杨武斌等, 2011; Zhouetal., 2012; 王明艳和何玲, 2013; Yangetal., 2014, 2015, 2017; Zengetal., 2015; 徐佳佳和赖勇, 2015; Zhangetal., 2017, 2019; 姚磊等, 2017; 陈公正等, 2018; 李睿华, 2019; 张天福等, 2019; 武广等, 2021)，但是现有研究主要集中在Sn-W-Nb-Ta-REE等成矿作用方面，除报道巴尔哲碱性花岗岩中存在羟硅铍钇铈矿和锌日光榴石(冯守忠, 1994)，黄岗梁矽卡岩有绿柱石(周振华, 2014)、符山石和绿钙闪石(侯晓志等, 2017)外，目前仍缺乏典型铍矿床中特色矿物的识别和研究，因而限制了对区域Be元素超常富集机制及其成矿规律的深入理解。此外，前人对大兴安岭南段稀有金属矿床的研究主要偏向于全岩地球化学与锆石U-Pb定年方面，对于其他副矿物，例如独居石、磷灰石的定年研究不足。其实，独居石(Ce, La, Th)PO4作为高分异花岗岩、云英岩及伟晶岩中常见的副矿物(Parrish, 1990; Keltsetal., 2008; Fisheretal., 2017)，可以利用U-Th-Pb体系精准定年(Harrisonetal., 2002; Williamsetal., 2007)，并且适合于原位地球化学与Nd同位素示踪的分析(Evans and Zalasiewicz, 1996; Stepanovetal., 2012; Perumalsamyetal., 2016; Fisheretal., 2017; Liuetal., 2017a)。

鉴于上述原因，本文选取近年来在大兴安岭南段林西地区那斯嘎吐新发现的云英岩型铍矿化点作为研究对象，在详细的野外地质调查基础上，对那斯嘎吐矿区云英岩化花岗岩-云英岩以及外围的经棚高分异碱长花岗岩开展系统的岩相学、独居石LA-ICP-MS U-Pb年代学、原位主微量元素和Nd同位素对比分析，揭示花岗质岩浆的源区组成和分异特征，厘定那斯嘎吐云英岩型铍矿点的形成时代和矿化成因类型。结合大兴安岭南段稀有金属成矿带的研究成果，探讨高分异花岗岩的分异演化过程和构造背景对稀有金属成矿的制约。

图1 中国东北大地构造简图(a，据Ge et al., 2007修改)和大兴安岭南段地质简图(b，据徐志刚等，2008修改)矿床编号：1-巴尔哲Zr-REE-Nb矿床；2-维拉斯托稀有金属-Sn矿床；3-白音查干Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb矿床；4-黄岗梁Sn-Fe-W矿床；5-道伦达坝Cu-W-Sn矿床；6-东山湾Sn-W-Mo-Cu矿床；7-查木罕W-Mo-Be矿床.NSGT-那斯嘎吐；JP-经棚Fig.1 Sketch tectonic map of Northeast China (a, after Ge et al., 2007) and sketch geological map of southern Great Xing’an Range (b, after Xu et al., 2008)Name of numbered deposits: 1-Baerzhe REE-Zr-Nb-Ta-Be deposit; 2-Weilasituo Rare metal-Sn deposit; 3-Baiyinchagan Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb deposit; 4-Huanggangliang Sn-Fe-W deposit; 5-Daolundaba Cu-W-Sn deposit; 6-Dongshanwan Sn-W-Mo-Cu deposit; 7-Chamuhan W-Mo-Be deposit. NSGT-Nasigatu; JP-Jingpeng

图2 那斯嘎吐地区地质简图Fig.2 Sketch geological map of the Nasigatu area

图3 那斯嘎吐花岗岩-云英岩化花岗岩-云英岩-石英晶簇岩相过渡分带的野外照片(a)与素描图(b)Fig.3 Field occurrence (a) and sketch map (b) of lithofacies transition zone of granite-greisenization granite-greisen-quartz cluster in the Nasigatu area

1 区域地质背景及矿区地质

中国东北地区位于中亚造山带东段，由北部的额尔古纳地块，中部的兴安、松嫩地块以及东部的佳木斯地块组成(图1a)。古生代东北地区的构造演化受古亚洲洋的闭合与微陆块的拼合所控制(Windleyetal., 2007; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Liuetal., 2017b)，中生代期间古太平洋板块的俯冲与蒙古鄂霍茨克洋的闭合产生了一系列构造岩浆事件，包括壳源岩浆活动、断控盆地的形成和深部地壳的剥露(Zhangetal., 2010; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Ouyangetal., 2015; Jietal., 2016, 2020)。而大兴安岭南段处于中国东北西南部，北以二连-贺根山断裂为界与兴安地块相隔，南以西拉木伦断裂为界与华北克拉通北缘增生带相连，东以嫩江-八里罕断裂为界与松辽盆地分隔(图1b)。大兴安岭南段出露的地层主要有中元古代锡林郭勒杂岩，早古生代海相火山岩-碎屑岩，晚古生代海相火山岩-碎屑岩和陆相碎屑岩以及侏罗系-白垩系陆相火山岩-碎屑岩(内蒙古自治区地质矿产局, 1991)。区内岩浆活动主要存在华力西期、印支期和燕山期3期，其中以燕山期花岗质岩浆岩分布最为广泛(Wuetal., 2011; Zhangetal., 2011; Xuetal., 2013)。受燕山期花岗质岩浆活动控制，在大兴安岭南段呈北东向延伸600余千米展布一条多金属成矿带，发育大量热液银铅锌矿床、铜多金属矿床、斑岩型钼矿床以及锡-钨-铋多金属矿床(图1b)。

图4 那斯嘎吐云英岩、云英岩化花岗岩和碱长花岗岩的野外(a、b)、手标本及显微照片(c、d)云英岩；(e、f)云英岩化花岗岩；(g、h)碱长花岗岩.Qtz-石英；Mus-白云母；Bt-黑云母；Afs-碱性长石；Brl-绿柱石Fig.4 Field occurrences (a, b), hand specimens and photomicrographs of greisen, greisenization granite and surrounding alkali-feldspar granite in the Nasigatu area(c, d) gresisen; (e, f) greisenization granite; (g, h) alkali-feldspar granite.Qtz-quartz; Mus-muscovite; Bt-biotite; Afs-alkali feldspar; Mn-monazite; Fl-fluorite; Brl-beryl

那斯嘎吐云英岩型铍矿化点位于林西县政府所在地西北约20km处，1:5万二八地幅地质图(包海金等，1980(1)包海金, 胡泽瑾, 梅竞冬. 1980. 1:5万二八地幅地质调查报告)在该区圈定出强烈的硅化和云英岩化蚀变带，但未明确提出铍矿化现象。矿区出露面积较大的那斯嘎吐花岗岩体，岩性均一，野外可见其侵入到晚二叠世林西组沉积岩和侏罗纪满克头鄂博组酸性火山岩-火山碎屑岩中(图2)。该岩体原定为侏罗纪，我们对其进行的锆石LA-ICP-MS U-Pb定年结果显示，其实际形成于早白垩世(140±1Ma；待发表数据)。2019年本课题组对该蚀变带进行详细的野外考察，发现云英岩中存在大量绿柱石，首次确认林西地区云英岩型铍矿化的存在。由于未开展详细的勘探工作，关于该矿化点的品位和储量尚不清楚。云英岩主要呈带状产出于原定侏罗纪花岗岩岩体的顶部或者边缘接触带中。在那斯嘎吐林场检查站山顶处可见一条走向310°、长约10m、宽约1～2m的人工剥露云英岩蚀变带矿坑，在矿坑两侧均能观察到花岗岩-云英岩化花岗岩-云英岩-石英晶簇的岩相过渡分带结构(图3)。那斯嘎吐云英岩型铍矿化点的铍赋存矿物为绿柱石，主要呈脉状集中分布在云英岩中(图4a)，或者以副矿物形式零散产出于云英岩中(图4c)，而在未蚀变主体花岗岩和晚期石英晶簇中未见绿柱石(图4b, g, h)。

图5 那斯嘎吐-经棚地区不同类型岩石独居石背散射电子(BSE)图像(a)及云英岩化花岗岩(b)和云英岩(c)中的矿物共生组合Mn-独居石；Fl-萤石Fig.5 The backscattered electron (BSE) images of monazites (a) and mineral assemblages of greisenization granite (b) and gresisen (c) from the Nasigatu-Jingpeng areaMn-monazite; Fl-fluorite

2 样品描述与分析方法

2.1 样品描述

那斯嘎吐岩体主要由碱长花岗岩构成，矿物组成包括石英(～35%)、碱性长石(条纹长石+钠长石，～60%)和少量绿泥石化黑云母(<5%)，副矿物主要为锆石、金红石和锡石，未见磷灰石和独居石，全岩Be含量2×10-6～10×10-6。相比于未蚀变碱长花岗岩，云英岩化花岗岩中的碱性长石和黑云母含量逐渐减少(40%～45%)，石英(40%～45%)、白云母(10%～15%)、锡石含量开始增多，萤石、绿柱石和独居石开始出现，Be含量达2×10-6～17×10-6。而至云英岩阶段，岩石主要由石英(50%～55%)、白云母(30%～35%)和绿柱石(2%～10%)组成，副矿物除了锆石、金红石、锡石之外，还发育较多的萤石和独居石，Be发生超常富集，含量达397×10-6～54380×10-6(未发表数据)。

那斯嘎吐富铍云英岩19NSGT16样品中的独居石主要呈半自形，大小为50～200μm，长宽比在1:1 ～ 3:1之间，背散射电子(BSE)图像整体颜色较为均一，仅部分颗粒边部出现细的暗色边。独居石多数有裂隙与孔洞，边部存在明显熔蚀痕迹，甚至存在熔蚀残余的颗粒(图5a)。在矿物共生组合上，独居石或与石英、白云母、绿柱石、萤石和磷钇矿共存，或呈包裹体形式存在于石英、萤石之中，颗粒较小，零散分布(图5b, c)。那斯嘎吐富铍云英岩化花岗岩20NSGT01-4中的独居石呈半自形，粒径较云英岩中的独居石小，为25～100μm，长宽比在1:1 ～ 3:1之间，BSE图像整体颜色较为均一，同样存在暗色边，大多数独居石表面干净，少数存在裂隙孔洞，边部熔蚀痕迹明显(图5a)。

经棚早白垩世花岗岩岩体(锆石U-Pb年龄为141±1Ma，待发表数据)位于距那斯嘎吐云英岩型铍矿点南部约60km的克什克腾旗南河南新店村，与那斯嘎吐同属于大兴安岭南段多金属成矿带，二者的结晶年龄在误差范围内一致，具有相似的地球化学特征和源区组成，均形成于古太平洋板块回卷及岩石圈拆沉控制下的伸展环境，表明它们都属于大兴安岭南段早白垩世岩浆-热液成矿系统，是同期花岗质岩浆不同演化阶段的产物。因此经棚花岗岩可被视为那斯嘎吐铍矿化外围的不含矿花岗岩，通过对不含矿经棚花岗岩和那斯嘎吐含矿花岗岩的对比分析有利于深入理解早白垩世铍超常富集的过程和机制。野外可见经棚早白垩世花岗岩侵入下二叠统大石寨组和上侏罗统满克头鄂博组，岩体的岩石类型为高分异碱长花岗岩，矿物组成与那斯嘎吐碱长花岗岩基本一致，存在绿泥石化、绢云母化等蚀变，并未发生云英岩化。经棚碱长花岗岩19JP03样品中的独居石呈半自形，粒径小于云英岩中的独居石，为50～150μm，长宽比在1:1～4:1之间，BSE图像中大多数颗粒颜色均一，部分颗粒有明暗差异较大的区域，几乎所有独居石都存在裂隙和孔洞，部分裂隙发育穿过整个晶体，边部也存在熔蚀痕迹(图5a)。

2.2 独居石U-Pb定年和微量元素分析

独居石U-Pb同位素定年和微量元素含量在武汉上谱分析科技有限责任公司利用LA-ICP-MS同时分析完成。分析仪器由相干193nm准分子激光剥蚀系统(GeolasHD)和安捷伦电感耦合等离子质谱仪(Agilent 7900)联合组成。实验过程中的仪器工作参数具体如下：激光剥蚀束斑直径为16μm，频率为2Hz，有效采集时间为50s，详细的分析流程见Zongetal. (2017)。微量元素校正标准样品为NIST610，同位素比值校正标准样品为44069，同位素比值监控标准矿物为TRE。每个时间分辨分析数据包括大约20～30s空白信号和50s样品信号。对分析数据的离线处理(包括对样品和空白信号的选择、仪器灵敏度漂移校正、元素含量及U-Pb同位素比值和年龄计算)采用软件ICPMSDataCal(Liuetal., 2008, 2010)完成。本次实验过程中获得的TRE独居石的206Pb/238U加权平均年龄为275.8±0.4Ma(n=8)，与国际推荐值在误差范围内一致(272±4Ma; Tomascaketal., 1996)。独居石样品的U-Pb年龄谐和图绘制和年龄加权平均计算采用Isoplot/Ex ver3(Ludwig, 2003)完成。

2.3 独居石电子探针主量元素分析

电子探针分析在武汉上谱分析科技有限责任公司完成，使用日本电子(JEOL)JXA8230进行测定。实验过程中的硅酸盐测试条件为：电流为5×10-8A，电压为15kV，束班直径为3μm。数据矫正采用日本电子(JEOL)的ZAF矫正方法进行修正，硅酸盐矿物各元素含量校正标样均为SPI标准矿物标样。

图6 那斯嘎吐(a、b)和经棚(c)的独居石U-Pb同位素T-W图和年龄谐和图以及大兴安岭南段稀有金属矿床成岩成矿年龄频率分布图(d)图6d中黄色矩形为成矿年龄，橙色矩形为成岩年龄; 年龄数据引自Zhou et al., 2012; Yang et al., 2014, 2015, 2017; Zeng et al., 2015; Zhang et al., 2017, 2019; 周振华等, 2010; 杨武斌等, 2011; 王明艳和何玲, 2013; 徐佳佳和赖勇, 2015; 姚磊等, 2017; 陈公正等, 2018; 李睿华, 2019, 张天福等, 2019; 武广等, 2021Fig.6 Monazite U-Pb T-W and age concordia diagrams of Nasigatu (a, b) and Jingpeng (c), and the age spectrum diagram (d) of rock formation and mineralization of rare metal deposits in the Southern Great Xing’an RangeYellow rectangles in Fig.6d represent the mineralization ages, while orange rectangles represent the diagenetic ages. Age data cited from Zhou et al., 2012; Yang et al., 2014, 2015, 2017; Zeng et al., 2015; Zhang et al., 2017, 2019; Zhou et al., 2010; Yang et al., 2011; Wang and He, 2013; Xu and Lai, 2015; Yao et al., 2017; Chen et al., 2018; Li, 2019; Zhang et al., 2019; Wu et al., 2021

2.4 独居石原位Nd同位素分析

独居石Nd同位素原位分析在武汉上谱分析科技有限责任公司利用激光剥蚀多接收杯电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)完成。激光剥蚀系统为Geolas HD(Coherent，德国)，MC-ICP-MS为Neptune Plus(Thermo Fisher Scientific，德国)。激光剥蚀系统使用氦气作为载气。少量的氮气被加入到ICP以提高Nd同位素的测试信号(Xuetal., 2015)。实验过程中的仪器工作参数为：激光剥蚀束斑直径为90μm，频率为8Hz，能量强度为10J/cm2。全部分析数据采用专业同位素数据处理软件“Iso-Compass”进行数据处理(Zhangetal., 2020)。详细分析方法校正描述参考Xuetal.(2015)。一个天然独居石标样GBW44069和一个天然榍石标样MKED1作为未知样品监控微区原位独居石Nd同位素校正方法的可靠性。本次实验获得的GBW4409和MKED1的143Nd/144Nd值分别为0.512186±0.000002(n=16)和0.511650±0.000005(n=12)，与国际推荐值在误差范围内一致(Xuetal., 2015)。

3 分析结果

3.1 独居石U-Pb定年

本文独居石LA-ICP-MS U-Pb定年结果列于表1。那斯嘎吐云英岩样品19NSGT16中独居石的Pb、Th、U含量分别为214×10-6～791×10-6、39174×10-6～131747×10-6和231×10-6～3706×10-6，其Th/U比值介于36～186。该样品测试中共获18个有效数据，其在Tera-Wasserburg图解上获得下交点年龄为139±2Ma(MSWD=2.2;图6a)。

那斯嘎吐云英岩化花岗岩样品20NSGT01-4中独居石的Pb、Th、U含量分别为39×10-6～247×10-6、6850×10-6～47535×10-6和65×10-6～928×10-6，其Th/U比值介于22～184。该样品测试中共获16个有效数据，计算206Pb/238U加权平均年龄为139±3Ma(MSWD=1.9;图6b)。

经棚碱长花岗岩样品19JP03中独居石的Pb、Th、U含量分别为134×10-6～385×10-6，26480×10-6～68289×10-6和352×10-6～1411×10-6，其Th/U比值为42～98。该样品测试中共获16个有效数据，其在Tera-Wasserburg图解上获得下交点年龄为135±2Ma(MSWD=2.2;图6c)。

3.2 独居石主微量元素结果

本文独居石LA-ICP-MS微量元素与电子探针的测试结果列于表2和表3。云英岩样品19NSGT16独居石具有较高的ThO2含量(3.73%～15.04%)和较低的UO2含量(0%～0.55%)，以及较高的Th/U比(35.55～186.3)。含量最高的REE为Ce2O3(25.71%～37.23%)，La2O3(9.54%～13.23%)和Nd2O3(9.11%～12.88%)次之，Y2O3含量为0.01%～0.75%。其CaO、F和P2O5含量分别为0.05%～1.55%、0.44%～0.73%和23.32%～29.56%。在稀土元素配分图中(图7)，云英岩中独居石富集轻稀土元素，亏损重稀土元素((La/Yb)N=192～1732，均值为795)，具有强烈Eu负异常(δEu=0.004～0.084)，以及很高的TE1,3(0.98～1.26，均值为1.12)。

图7 那斯嘎吐和经棚独居石的球粒陨石标准化稀土元素配分图(标准化值据Boynton, 1984)Fig.7 Chondrite-normalized REE patterns of the Nasigatu and Jingpeng monazites (normalization values after Boynton, 1984)

相比之下，云英岩化花岗岩20NSGT01-4中独居石具有相对低的ThO2(0.73%～6.47%)和UO2(0%～0.05%)含量，以及更高的Th/U比(22.19～184.14)。含量前三的REE和云英岩一致，Ce2O3、La2O3和Nd2O3含量分别为29.72%～37.50%、11.31%～16.71%和9.568%～13.84%。Y2O3含量略高于云英岩，为0.18%～1.01%。CaO含量较低(0.02%～0.50%)，F与P2O5含量与那斯嘎吐云英岩和经棚碱长花岗岩中独居石相近，分别为0.54%～0.70%和27.80%～29.76%。在稀土元素配分图中(图7)，云英岩化花岗岩中独居石富集轻稀土元素，亏损重稀土元素，轻重稀土分异程度略低于云英岩((La/Yb)N=279～2227，均值为753)，具有强烈Eu负异常(δEu=0.013～0.039)，以及较高的TE1,3(1.03～1.14，均值为1.07)。

经棚碱长花岗岩19JP03中独居石的ThO2含量介于上述那斯嘎吐两者之间(2.16%～7.30%)，UO2含量略低于云英岩但高于云英岩化花岗岩(0%～0.16%)，并且具有最低的Th/U比(42.28～97.97)。含量前三的REE和云英岩一致，其中Ce2O3=29.76%～33.85%、La2O3=14.87%～16.67%和Nd2O3=9.74%～11.24%。Y2O3含量最高，为0.76%～1.90%。CaO含量最低(0.04%～0.14%)，F与P2O5含量与云英岩及云英岩化花岗岩相近(分别为0.54%～0.67%和27.15%～29.44%)。在稀土元素配分图中(图7)，碱长花岗岩中独居石富集轻稀土元素，亏损重稀土元素，轻重稀土分异程度远低于那斯嘎吐独居石((La/Yb)N=224～1000，均值为403)，具有强烈Eu负异常(δEu=0.018～0.077)，以及较低的TE1,3(0.95～1.00，均值为0.98)。

3.3 独居石Nd同位素

本文独居石Nd同位素数据列于表4。云英岩(19NSGT16)中20个测试点获得143Nd/144Nd比值为0.512514±0.000012 ～ 0.512640±0.000012，对应εNd(t)值为-0.29～+0.95，均值为0.22。云英岩化花岗岩(20NSGT01-4)中16个测试点获得143Nd/144Nd比值为0.512538±0.000015 ～ 0.512592±0.000011，对应εNd(t)值为-0.17～+0.52，均值为0.20。碱长花岗岩(19JP03)中18个测试点获得143Nd/144Nd比值为0.512411±0.000012 ～ 0.512450±0.000012，对应εNd(t)值为-2.38～-1.68，均值为-1.94。

表4 那斯嘎吐-经棚地区不同类型岩石中独居石Nd同位素分析结果Table 4 Monazite Nd isotopic compositions of different types of rocks in the Nasigatu and Jingpeng area

续表4

4 讨论

4.1 那斯嘎吐独居石的成因类型及云英岩型铍矿化的形成时代

高分异花岗岩中锆石的U含量常常较高，定年分析时不仅会表现出年龄偏老的“高U效应”(李秋立，2016)，同样还会出现放射性损伤导致Pb丢失而使年龄偏年轻(吴黎光和李献华，2020)。而独居石虽然富集Th和U，但耐放射性损伤能力比锆石强(Meldrumetal., 1997，1998; Seydoux-Guillaumeetal., 2002)，因此独居石是岩浆-热液矿床体系中最可靠的U-Th-Pb地时计(Schandl and Gorton, 2004; Budzynetal., 2011)。

独居石具有岩浆、变质、热液和碳酸岩多种成因类型，确认独居石成因类型是探究矿床时代的前提。热液独居石中Th质量分数一般小于1%(Zhu and O’Nions, 1999; Schandl and Gorton, 2004; Rasmussenetal., 2007; Zietal., 2015, 2019)，岩浆独居石一般富Th(Zhu and O’Nions, 1999; Rasmussenetal., 2007; Aleinikoffetal., 2012; Zietal., 2015)，且Eu负异常明显，Th/U比值较高。本文研究的那斯嘎吐和经棚三种类型岩石中独居石具有的强烈Eu负异常(δEu=0.02～0.03)和高的Th/U比(58.1～99.4)，且其Th质量分数(除云英岩化花岗岩中两个测试点)均大于1%。此外，Wuetal.(2019)根据大量岩浆、热液、变质和碳酸岩独居石的成分统计，提出独居石成因的地球化学判别方案，将本文研究的独居石数据与之类比，发现除那斯嘎吐云英岩化花岗岩中两个测试点，其余独居石样品全部落在岩浆和变质区域。然而，野外考察及岩相学研究显示经棚碱长花岗岩并未经历变质作用改造和明显的热液蚀变影响，因此上述地球化特征表明经棚碱长花岗岩中独居石应该为岩浆成因，是花岗质岩浆高度演化的产物。此外，需要注意的是，不同于经棚碱长花岗岩，独居石在那斯嘎吐未蚀变碱长花岗岩中并不发育，而且独居石的产出数量与岩体云英岩化程度呈现正相关性，暗示那斯嘎吐云英岩化相关的独居石不能简单的判别为岩浆成因，流体在其形成过程中发挥了重要作用。

Mohammadietal.(2019)对加拿大新不伦瑞克省道格拉斯山赋存于花岗岩中的云英岩脉进行了独居石原位地球化学分析，获得热液独居石的ThO2平均含量可达3.3%～3.6%，这与那斯嘎吐云英岩和云英岩化花岗岩中独居石Th含量大致相当，表明单纯依靠地球化学数据或者投图判定独居石成因类型存在不确定性。更为重要的是，岩相学观察查明那斯嘎吐独居石形成于云英岩化阶段，考虑到云英岩和云英岩化花岗岩形成过程中流体参与的重要性，我们推断那斯嘎吐独居石为一种过渡成因。常规的热液独居石定义是在低于400℃，甚至200℃的热液流体中结晶的独居石，多形成于成岩作用之后(Rasmussen and Muhling, 2007; Rasmussenetal., 2019; Bergemannetal., 2020; Dengetal., 2020)，而那斯嘎吐独居石可能形成于岩浆-热液过渡的阶段，即流体主要来源花岗质岩浆高度分异晚期的出溶作用，故而导致那斯嘎吐云英岩和云英岩化花岗岩中的独居石具有类似岩浆成因独居石的高Th、强Eu异常等的地球化学特征。将本文数据与孙国曦等(2002)收集的独居石数据进行对比，发现那斯嘎吐独居石的∑Ce2O3、∑Y2O3、∑Ce2O3/∑Y2O3比值与典型热液成因独居石截然不同，而与改造型花岗岩中独居石范围基本一致，进一步证明那斯嘎吐独居石形成于岩浆-热液过渡阶段，与常规的岩浆与热液独居石均有所区别。

那斯嘎吐独居石为岩浆-热液过渡成因，结合独居石与绿柱石共生的岩相学证据，表明独居石的U-Pb年龄可以代表那斯嘎吐云英岩型铍矿化的成矿时代。那斯嘎吐云英岩化花岗岩(20NSGT01-4)和云英岩(19NSGT16)获得的独居石206Pb/238U加权平均年龄和下交点年龄分别为139±2Ma和139±3Ma，明确指示那斯嘎吐云英岩型铍矿化形成于早白垩世。此外，那斯嘎吐独居石成矿年龄(～139Ma)与那斯嘎吐未蚀变碱长花岗岩的锆石U-Pb年龄(140±1Ma；待发表数据)和经棚碱长花岗岩的锆石U-Pb年龄(141±1Ma；待发表数据)和独居石下交点年龄(135±2Ma；本文)在误差范围内一致，表明那斯嘎吐云英岩型铍矿化的成岩与成矿作用近乎同时发生，而且进一步验证了上文提及的成矿流体与大兴安岭南段早白垩世高分异花岗质岩浆密切相关的认识。

4.2 流体性质及其对那斯嘎吐铍超常富集的影响

花岗质岩浆高度分异演化到后期经常以出现熔-流体相互作用为显著特征，而流体来源与性质是控制很多稀有金属矿床最终形成的关键因素。因此评估高分异花岗岩熔-流体相互作用的强度和铍成矿关系是研究铍超常富集机理的重要方面。实验岩石学和地质实例揭示熔-流体相互作用会造成稀土元素的四分组效应，可以利用TE1,3值来反映四分组效应的强度(Jahnetal., 2001)。那斯嘎吐云英岩异常高的全岩Be含量(397×10-6～54380×10-6)以及富铍矿物绿柱石的出现(图4a)指示那斯嘎吐地区存在铍的超常富集，并可能存在流体影响。虽然那斯嘎吐云英岩化花岗岩-云英岩和经棚碱长花岗岩中独居石都具有强烈Eu负异常，但其TE1,3值存在较大差别(平均值分别为1.12、1.07、0.98；图8)，可见富铍云英岩普遍大于1.1，云英岩化花岗岩接近1.1，而贫铍碱长花岗岩最低，这就表明花岗岩浆高度分异晚期熔-流体相互作用的程度应该是那斯嘎吐云英岩型铍矿化超常富集的重要因素。

图8 那斯嘎吐-经棚独居石TE1,3-Eu/Eu*图解Fig.8 TE1,3 vs. Eu/Eu* diagram of the Nasigatu-Jingpeng monazites

图9 那斯嘎吐-经棚独居石类型判别图解(据Wu et al., 2019修改;端元来自于Pyle et al., 2001)Fig.9 Discrimination diagrams of monazite types of the Nasigatu and Jingpeng monazites (after Wu et al., 2019; end-members are from Pyle et al., 2001)

考虑到流体充分作用产生的云英岩中，其独居石的CaO含量(三倍于云英化花岗岩)、SiO2含量(两倍于云英岩化花岗岩)、UO2含量(十倍于云英岩化花岗岩)和Th含量(两倍于云英岩化花岗岩)，均远大于云英岩化花岗岩中的独居石，而富Ca流体的蚀变可能是发生硅钍石替代，促使Ca和U含量升高的原因(Jietal., 2021)。除此之外，富Na流体可以阻碍褐帘石的形成并且促进次生独居石的生长(Budzyńetal., 2011, 2017)，且富Na流体的蚀变会造成独居石发生磷钙钍石替换，从而导致Th、Si含量的升高和Ca含量的降低，因此Si含量的升高可能为富Na流体改造所致，这个过程还会促进流体中进一步富集Ca(Jietal., 2021)。

野外及岩相学研究发现，在那斯嘎吐云英岩化蚀变带中，萤石化与云英岩化基本同步演化，从碱长花岗岩至云英岩萤石从无到有，且随着绿柱石出现含量进一步增多，说明富F流体的存在，且富F流体在促进Be元素运移-沉淀过程中可能发挥了重要作用。云英岩阶段Be的超常富集可能是由于以下三方面的原因：(1)Be的来源：在岩浆演化过程中，Be在硅酸盐矿物和熔体之间的分配系数小于1(Evensen and London, 2002)，导致Be在残余熔体中富集，因此结晶分异过程使岩浆中的Be得以初步富集，主要赋存在长石和云母等造岩矿物中，为后期热液型矿化创造有利条件；(2)Be的富集与迁移：随着岩浆分异的进行，晚期岩浆通常具有饱和出溶挥发份和成矿流体的能力，形成矿化。Be通常表现为硬酸性，导致其在热液流体中优先与流体中的F-等硬碱配体形成络合物进行运移，从而发生富集与迁移。(3)Be的沉淀：在可能的温度、压力、pH、氧逸度变化与萤石沉淀的影响下，流体中的F活度降低，发生Be-F络合物失稳，Be发生沉淀，形成绿柱石，并最终导致云英岩中Be的超常富集。

图10 那斯嘎吐-经棚独居石εNd(t)-Eu/Eu*图解Fig.10 εNd(t) vs. Eu/Eu* diagram of the Nasigatu-Jingpeng monazites

综上，花岗质岩浆高度分异演化到后期产生的富Na、Ca、F的流体可能是独居石在云英岩和云英岩化花岗岩而不在赋矿主体碱长花岗岩中形成的原因，这一性质流体与高度分异的花岗质岩浆共同作用控制了那斯嘎吐云英岩型铍矿中的独居石和绿柱石的形成。

4.3 那斯嘎吐云英岩型铍矿化的源区特征和成矿背景

与未分异花岗岩相比，高分异花岗岩经历了更为复杂的演化过程，包括分离结晶、围岩混染和熔-流体相互作用，这些过程致使其体系更为开放，在演化过程中初始岩浆成分会遭受显著改变，使得岩石成因极为复杂。因此，传统的全岩同位素地球化学分析对于揭示高分异花岗岩的源区存在明显的缺陷和不足。此外，刘志超等(2020)通过对喜马拉雅康巴淡色花岗岩的研究发现，Rb-Sr和Lu-Hf同位素体系很容易受到后期热液活动的影响，而Nd 同位素在热液流体作用过程的活动性较小，保留了一定示踪岩浆来源的能力。本次研究中独居石Nd同位素结果显示那斯嘎吐云英岩化相关独居石的εNd(t)值集中在-0.29～0.95，与经棚独居石的εNd(t)值(-2.38～-1.68)和大兴安岭南段早白垩世高分异花岗岩的全岩εNd(t)值(-2.51～2.11)基本一致(图10)，暗示花岗质岩浆高度分异晚期熔-流体相互作用阶段并未发生显著的围岩混染，全岩和独居石Nd同位素可以反映其源区特征。结合古老下地壳(εNd(t)=-12)与新生下地壳(εNd(t)=8)的Nd同位素组成(Wuetal., 2003)，我们认为大兴安岭南段早白垩世高分异花岗岩的源区可能都来自于古老地壳与新生地壳的混合，且以新生地壳为主(图10)。

大兴安岭南段是我国北方著名的铜、银、铅、锌、钼及稀有金属成矿集中区，近年来越来越多的稀有金属矿床被陆续识别和研究(图1b)。杨武斌等(2011)、Yangetal.(2014, 2015, 2017)对巴尔哲Zr-REE-Nb矿床成矿时代与成因进行研究，获得124±1Ma的成矿年龄和122±1Ma的成岩年龄，成矿801岩体同样存在流体作用(TE1,3>1.1)。张天福等(2019)和武广等(2021)对维拉斯托稀有金属-Sn多金属矿床进行锆石U-Pb定年，分别获得140±2Ma和137±1Ma～138±1Ma的成岩成矿年龄，赋矿花岗岩的TE1,3介于1.48～1.61。相似的，白音查干东山超大型Sn-Ag-Pb-Zn-Cu-Sb矿床中花岗岩成矿年龄为140.2±1.1Ma～141.7±0.8Ma，TE1,3介于1.08～1.10(姚磊等, 2017; 李睿华, 2019)；黄岗梁超大型Sn-Fe-W矿床花岗岩锆石U-Pb年龄为140.4±0.3Ma和142.3±0.4Ma，辉钼矿Re-Os等时线年龄为135.3±0.9Ma，TE1,3介于1.02～1.13(周振华等, 2010; Zhouetal., 2012; 徐佳佳和赖勇, 2015)；道伦达坝中型Cu-W-Sn矿床花岗岩锆石年龄为136.1±0.4Ma，独居石年龄136.0±2.3Ma、135.1±2.2Ma和134.7±2.8Ma，绢云母40Ar-39Ar等时线年龄为140.0±1.1Ma，TE1,3介于1.1～1.37(陈公正等, 2018)；东山湾小型Sn-W-Mo-Cu矿床锆石年龄为142.15±0.91Ma，辉钼矿Re-Os等时线年龄为140.5±3.2Ma，花岗岩TE1,3介于0.68～1.12(Zengetal., 2015; Zhangetal., 2017)；查木罕小型W-Mo-Be矿床的辉钼矿Re-Os等时线年龄为139.53±1.5Ma，花岗岩TE1,3介于1.08～1.21(王明艳和何玲, 2013; Zhangetal., 2019)。本文及前人对大兴安岭南段多金属矿床的研究表明，早白垩世(130～140Ma)是大兴安岭南段稀有金属成矿作用的峰期，而且强烈的熔-流体相互作用在高分异花岗岩成矿过程中普遍发挥了重要作用。

近几十年来，前人针对大兴安岭中生代岩浆岩开展了大量研究工作，在岩浆岩时空分布和深部地球动力学背景等方面取得显著进展(Zhangetal., 2010; Wuetal., 2011; Xuetal., 2013; Jietal., 2019b, 2020)。大兴安岭地区晚侏罗世-早白垩世发育A型花岗岩/流纹岩、高分异I型花岗岩/流纹岩、高镁埃达克质岩石、富铌玄武岩、双峰式火山岩的岩石组合，明确指示其形成于岩石圈伸展的构造环境。大兴安岭中生代岩浆活动持续时间较长，不存在明显的岩浆间歇期，不同于普遍缺失晚侏罗世-早白垩世早期岩浆活动的松辽盆地和吉黑东部。除此之外，大兴安岭地区中生代岩浆活动峰期在～128Ma，显著早于松辽盆地(～113Ma)和吉黑东部(～100Ma)，整体呈现出自西北向东南逐渐年轻化的趋势(Jietal., 2019b, 2020)。整个东北地区中生代岩浆岩的时空迁移规律表明大兴安岭地区早白垩世岩浆活动最可能与古太平洋板块的回卷及随后的岩石圈拆沉有关(Wuetal., 2011; Jietal., 2019a, b, 2020)。综合上述区域地质资料及本文研究成果，认为大兴安岭南段早白垩世稀有金属成矿作用(包括那斯嘎吐云英岩型铍矿化)均形成于古太平洋板块回卷控制的岩石圈拆沉相关的伸展环境。岩石圈的拆沉和减薄伴随着软流圈物质上涌，从而造成该区域异常高的地热梯度，在这样的构造背景之下形成高温花岗岩，而相对高温的花岗岩原始岩浆可以保证足够持续的结晶分异时间，这使挥发分在晚期得以富集，进一步促进了花岗质岩浆经历高强度的结晶分异作用和熔体-流体相互作用，从而使铍及多金属元素在花岗质岩浆分异晚期超常富集成为可能。