上扬子黔西北地区海相与海陆过渡相页岩气储层孔隙特征差异性研究

史 淼，张金川，袁 野，陶隆凤，刘 钊

(1.河北地质大学，河北 石家庄 050031；2.中国地质大学构造与油气资源教育部重点实验室，湖北 武汉 430074；3.中国地质大学(北京)，北京 100083)

0 引 言

页岩气作为一种重要的非常规天然气资源，在能源领域受到了高度重视，加强页岩气资源的勘探开发对满足清洁能源消费需求、改善能源结构以及抗霾减排等至关重要[1-3]。古生界富有机质页岩是南方海相与海陆过渡相页岩气的重要储集层系，目前龙马溪组海相页岩已实现工业化开采[4]，而牛蹄塘组海相页岩与龙潭组海陆过渡相页岩分布范围广泛、资源储量大且前景广阔，尚待进一步勘探开发。上扬子黔西北地区海相与海陆过渡相页岩均有发育，下寒武统牛蹄塘组、下志留统龙马溪组及上二叠统龙潭组为该区内3套潜力页岩，龙马溪组与牛蹄塘组页岩内发育大量有机孔和少量无机孔，无机孔以矿物粒间孔和少量微裂缝为主[5-7]；龙潭组页岩除有机孔外，无机孔主要为矿物晶间孔以及灰岩和砂岩夹层中的剪切裂缝[8-9]。前人对海相与海陆过渡相页岩的孔隙类型、结构及分布等已分别进行了研究，但对于海相及海陆过渡相的差异性对比分析尚未见报道[5-10]。因此，该文以黔西北为研究区，对海相、海陆过渡相页岩孔隙特征及分布模式进行对比分析，探索孔隙特征差异性成因及其对储层页岩气富集的影响，研究成果将进一步优化龙马溪组页岩气储层勘探开发理论，并为牛蹄塘组及龙潭组页岩气储层评价与勘探开发提供理论指导。

1 采样测试点选取及测试方法

1.1 测试点选取及样品基本参数

上扬子陆块在大地构造上位于特提斯-喜马拉雅与滨太平洋两大巨型构造域结合部位，地质构造复杂，沉积建造多样。黔西北地区位于上扬子陆块的东南缘，构造断裂十分发育，黔西北地区分布有大量厚度较大、埋深相对较小、有机质含量高且热成熟度较高的海相与海陆过渡相页岩[10]。由北向南依次采集黔西北地区下志留统龙马溪组、下寒武统牛蹄塘组及上二叠统龙潭组3套层系6口井样品(图1)。图1中，习页1井与桐页1井位于龙马溪组，仁页1井与仁页2井位于牛蹄塘组，西页1井与方页1井位于龙潭组；试验区为上扬子陆块黔西北地区页岩气勘探开发首选区，接续区次之，接续区为试验区获得工业气流后继而考虑的开发区。各井由浅至深间隔约10 m采样一次，每口井采集10块，共60块岩心样品用于此次研究，样品基本参数平均值见表1。

图1 采样井位置与勘探潜力区部署

表1 样品基本参数

1.2 测试方法

使用D8 DISCOVER型X射线衍射仪分析获得样品矿物组成；Leco碳硫测定仪与油气显示评价仪测定样品总有机碳(TOC)含量；LABORLUX 12 POL荧光显微镜与Leitz MPV-3型显微镜光度计镜检分析样品有机质类型与有机质成熟度(Ro)；UltraPore-300型氦孔隙度测量仪测试获得样品总孔隙度；低压N2与CO2吸附测试获得样品比表面积与孔径，N2用于中孔(2～50 nm)及宏孔(大于50 nm)表征，CO2用于微孔(小于2 nm)表征[11]；FEI 200F型环境扫描电镜和ZEISS SUPRA 55 SAPPHIRE型场发射扫描电镜观察获得样品的孔隙特征，实验加速电压为5～30 kV，图像分辨率为0.8 nm，观察前先使用氩离子束抛光样品，而后表层镀碳提高其导电性，但镀层会减弱已抛光样品表面的形貌差异，且会改变孔隙形状与大小，故部分图像拍摄于镀碳前，结合背散射与二次电子图像获得。

2 结果与讨论

2.1 孔隙类型差异

2.1.1 孔隙识别

龙马溪组页岩中有机孔为最常见的孔隙类型，呈椭圆、不规则状，相对孤立分布，扫描电镜观察以中—宏孔居多(图2a、b)；其次为粒间孔，主要为刚性矿物(石英、方解石及长石等)颗粒间孔(图2c)、刚性矿物与塑性矿物(主要为黏土矿物)颗粒间孔、刚性矿物颗粒与有机质间孔，塑性的黏土矿物颗粒间几乎无粒间孔发育；粒内孔发育程度差，一些“草莓状”黄铁矿集合体内几乎无晶间孔发育(图2d)，黏土矿物集合体内矿片间孔数量也较少且几乎完全被有机质充填。

牛蹄塘组页岩中有机孔仍为最常见的孔隙类型，呈圆形、椭圆形或不规则状(图2e—g)，且各孔隙间相对独立，以中—宏孔居多，但较龙马溪组页岩而言，有机孔小且发育程度略差；粒间孔数量多且孔隙较大，主要为刚性矿物(主要为石英与方解石)颗粒间孔、刚性矿物与塑性矿物(黏土矿物)颗粒间孔(图2h)；粒内孔发育较少，为少量“草莓状”黄铁矿集合体内晶间孔。

龙潭组页岩中有机孔较前二者而言，发育程度低，多呈不规则状且以宏孔居多，各孔隙间有一定的连通性(图2i)；部分有机质内部及边缘保留了在有机质热演化过程中形成的收缩微裂缝(图2j)。粒间孔非常发育，刚性矿物颗粒间孔及刚性矿物与塑性矿物颗粒间孔的数量均很多(图2k)，且在部分刚性矿物与有机质间发育有微裂缝(图2j、l)。粒内孔相对发育，以刚性矿物颗粒溶蚀内孔最为常见(图2l)。

海相页岩与海陆过渡相页岩孔隙类型存在显著差异。总体来看，海相页岩中有机孔最为发育，且在有机质类型和成熟度控制下主要表现为有机质生烃孔；海陆过渡相页岩富含腐殖型有机质，故有机质生烃孔并不多见，多表现为有机质与附着在其中的无机矿物间的接触孔或有机质收缩缝；无机粒间/粒内孔的发育程度在海相页岩中明显低于海陆过渡相页岩。

2.1.2 有机孔含量

基于扫描电镜得到的图像，分别对海相与海陆过渡相页岩有机孔的相对含量进行估算，海相页岩以龙马溪组为例，海陆过渡相以龙潭组为例。图像中孔隙的灰度值最高，有机质次之，石英、黏土矿物等无机非金属矿物的灰度值更低[12]。使用软件J Microvision以视觉上能见到有机孔的最大限度为界，提取并标记有机孔(图3，龙马溪组有机孔标记为红色，龙潭组有机孔标记为绿色)，提取阈值范围为38～42。

依据文献[13]中关于有机孔孔隙度的计算公式计算龙马溪组、龙潭组页岩的有机质孔隙度:

(1)

式中：Ф为有机孔孔隙度，%；ФS为有机孔面孔率，%；TOC为总有机碳含量，%；ρshale为页岩密度，g/cm3；ρOM为有机孔密度，g/cm3。

龙马溪组与龙潭组页岩的有机孔面孔率ФS由软件提取后取平均值，二者的总孔隙度(Ф′)由孔隙度测试直接得到后取平均值(表2)。将由式(1)计算所得Ф值除以Ф′值，最终计算出海相龙马溪组页岩有机孔相对含量为47.87%，海陆过渡相龙潭组页岩有机孔的相对含量为26.11%。统计计算进一步证实了扫描电镜定性观察的结果，即海相页岩有机孔含量明显高于海陆过渡相页岩，且有机孔为海相页岩中最为重要的孔隙类型；此外，式(1)也体现出有机孔孔隙度与TOC的线性关系，当TOC值越大时，龙马溪组页岩有机孔的相对含量将越高。

2.2 孔隙结构差异

龙马溪组页岩BET比表面积变化范围较大，为2.013～12.050 m2/g，平均值为6.112 m2/g，孔径平均值为4.80 nm(表3)。从孔隙体积百分比柱状图可看出，其主体为中孔，约占总孔体积的75%；其次为宏孔，约占总孔体积的15%；微孔数量相对较少，约占10%(图4)。

牛蹄塘组页岩BET比表面积为5.635～9.692 m2/g，平均值为7.649 m2/g，孔径平均值为4.15 nm。孔隙主体为中孔，约占65%；其次为宏孔，约占20%；微孔约占15%。

图3 有机孔提取

表2 样品有机孔孔隙度及有机孔相对含量

龙潭组页岩BET比表面积变化范围更大，为1.037～22.690 m2/g，平均值为6.110 m2/g，孔径相对较大，平均值为15.20 nm。孔隙主体仍为中孔，占总孔体积的80%以上；其次为宏孔，约占15%；微孔数量最少，仅占5%左右。

对比发现，海相与海陆过渡相页岩中均以中孔最为发育，但海相页岩孔径较小，海陆过渡相页岩孔径相对较大；二者BET比表面积相差不大，但海陆过渡相页岩比表面积变化范围大，体现其孔隙大小变化较大，导致吸附气贡献不如海相页岩稳定。此外，海相牛蹄塘组页岩微孔较龙马溪组页岩更为发育，孔径相对更小，BET比表面积相对更大。

and marine-continental transitional shale

2.3 孔隙分布模式差异

海相页岩有机质来源主要为浮游生物和藻类等，以腐泥型为主，类型为Ⅰ或Ⅱ1型，由于形成时代较早，海相页岩普遍处于高—过成熟度阶段，较高的成熟度与较好的有机质类型使其生成了大量烃类，有机生烃孔发育；受成岩期强压实作用与胶结作用影响，大部分原生粒间孔及部分粒内孔被破坏，仅少部分由于刚性矿物颗粒抗压能力较强，得以保存。因此，海相页岩为以有机孔为主、碳酸盐类矿物(主要为方解石)与石英等刚性矿物颗粒间孔为辅的孔隙分布模式(图5a)。有机孔为孔隙体积和比表面积的主要贡献者，页岩气主要以吸附形式储存于二维空间上孤立且三维空间上相互连通的有机孔内，页岩气在有机颗粒内可自由运移[14]。黔西北地区海相龙马溪组页岩沉积中心位于习水及以北地区，中心厚度约为50 m，向南逐渐变小；牛蹄塘组页岩沉积中心位于仁怀-修文一带，中心厚度为50～60 m，向北、南、西南逐渐减薄。区内海相页岩气储层整体呈现出自北向南、自沉积中心向外，由有机孔吸附气贡献为主向有机/无机粒间孔共同贡献的孔隙分布变化。

海陆过渡相页岩以腐殖型有机质为主，类型为Ⅲ型，虽成熟度较高，但有机质生烃潜力较差，有机孔发育程度相对较低；其内部碳酸盐类矿物、长石等碎屑矿物以及黏土矿物含量较高，刚性与刚性矿物颗粒间、刚性与塑性矿物颗粒间的粒间孔丰富，且留存情况优于遭受更强压实作用的海相页岩。在沉积—成岩过程中，大量碳酸盐类矿物被有机酸溶解形成的溶蚀缝和溶蚀粒内孔也是海陆过渡相页岩孔隙系统的重要组成部分，故海陆过渡相页岩形成了无机孔粒间/粒内孔和微裂缝占主体，有机孔次之的孔隙分布模式(图5b)。海陆过渡相页岩以大方-毕节为长轴型沉积中心，厚度为30～60 m，向北逐渐减薄，海陆过渡相页岩气储层主要占据区内偏南地区，呈现出自南向北无机颗粒孔与微裂缝贡献为主向有机孔过渡的孔隙分布变化。

3 海相及海陆过渡相页岩气储层孔隙差异性原因分析及勘探开发潜力区部署

沉积环境控制着页岩岩相组合、层理结构、矿物成分和有机质类型，并在一定程度上影响有机孔与无机孔的相对含量，形成时期沉积环境的不同是海相与海陆过渡相页岩孔隙差异性最主要的原因[15]，受沉积—成岩作用影响，二者孔隙类型、数量、大小及分布模式等均存在差异[16-17]。龙马溪组页岩下段与牛蹄塘组页岩为深海陆棚环境，水深较深且水体相对平静，水动力条件弱致其受陆源碎屑影响少，沉积物主要为细粒黏土矿物颗粒[18]，同时深水厌氧条件使有机质得以较好保存[19]，故有机质生烃孔数量较多，且随埋深增加，小孔径无机矿物孔发育[20]；龙马溪组页岩上段主要为浅海陆棚沉积环境，水动力条件较强且陆源碎屑输入多，沉积物中石英、方解石及长石等碎屑矿物颗粒相对较多，除发育有机孔外，无机矿物孔的孔径也相对较大。海陆过渡相龙潭组页岩主要形成于潮坪—潟湖环境，有机质来源于泥炭和高等植物，水动力不足不利于有机质形成，同时富氧条件致有机质易被氧化分解而难以保存[21-22]，故有机孔发育程度相对较差，陆源碎屑输入与物质交换较大，导致碳酸盐类与长石等碎屑矿物含量更多，且易被溶解形成溶蚀孔与微裂缝。

除沉积环境外，后期保存条件也会影响海相与海陆过渡相页岩的孔隙特征[23-27]。上扬子黔西北地区构造十分复杂，褶皱及断层发育，保存条件好的页岩内有机孔发育，保存条件差的页岩内有机孔相对不发育且有一定程度变形；保存条件好的页岩孔隙体积与比表面积优于遭到破坏的页岩。

黔西北地区海相龙马溪组与牛蹄塘组页岩有机质含量高且有机质生烃孔与小孔径无机矿物孔大量发育，气体吸附能力优于过渡相龙潭组页岩，但牛蹄塘组页岩埋深更深且保存条件较差。综合地形、研究区勘探现状、天然气管道及工农业分布区等因素，黔西北勘探开发首选层系为北部习水、桐梓地区龙马溪组，其次为中部仁怀地区沉积厚度更大的牛蹄塘组，考虑在这2套层系沉积中心部署页岩气勘探开发试验区(即首选开发区)；龙潭组页岩虽有机质含量高但大孔径无机孔与微裂缝更为发育，考虑在获得海相页岩工业气流后部署为页岩气接续开发区(图1)。

4 结 论

(1) 黔西北海相与海陆过渡相页岩孔隙特征存在明显差异，海相页岩有机孔占主体且主要为有机质生烃孔，龙马溪组有机孔相对含量约为总孔隙的47.87%；海陆过渡相页岩有机孔相对较少，多表现为有机质与附着其中无机矿物间的接触孔或有机质收缩缝，龙潭组有机孔相对含量约为总孔隙的26.11%。海相页岩孔径较小且比表面积变化范围不大，无机粒间/粒内孔与微裂缝发育程度均低于海陆过渡相页岩。

(2) 海相页岩为有机孔为主、碳酸盐类矿物与石英等刚性粒间孔为辅的孔隙分布模式；海陆过渡相页岩为无机粒间/粒内孔与微裂缝占主体、有机孔次之的孔隙分布模式。形成沉积环境的不同是二者孔隙发育存在差异的最主要原因，后期保存条件的差异也会对孔隙特征产生一定程度地影响。

(3) 黔西北地区勘探开发的首选层系为北部习水、桐梓地区的海相龙马溪组，其次为中部仁怀地区沉积厚度更大的牛蹄塘组；海陆过渡相龙潭组页岩虽然有机质含量高，但大孔径无机孔与微裂缝更为发育，考虑在获得海相页岩工业气流后再进一步开发。