重型天然气车实际道路排放特征与机理研究

赵 琛，王军方，付明亮，李 刚，蒋 涵，丁 焰*

1. 中国环境科学研究院，国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室，北京 100012

2. 中国环境科学研究院机动车排污监控中心，北京 100012

随着机动车保有量的迅速增加和交通运输业的飞速发展，机动车排放的NOx、CO、HC和PM等污染物成为城市大气污染的主要来源[1-3]，严重威胁居民健康[4].重型柴油车是道路运输的主要工具，虽然其保有量相对较小，但其NOx和PM排放量在移动源中占比较大[5-6]，给交通行业的绿色发展带来较大挑战[7-9].

在改善空气质量和减少能源消耗的双重压力下，世界各国积极探索以清洁能源替代传统燃料[10-11]. 天然气因储量丰富、易于开采、价格低廉等优势成为主要的替代能源，其中液化天然气因具有能量密度大、加气频率低、便于运输等优点，在重型车市场颇具竞争优势[12-13]. 我国早在成都和重庆等地区推广使用天然气车，并建立相关基础设施[14]. 国Ⅵ排放标准实施前，天然气车发动机多采用稀薄燃烧方式，后处理系统使用氧化性催化器(OC)，该策略热效率高，可减少CO和HC排放，但仍存在NOx排放较高的问题[15]. 为满足国Ⅵ重型车排放标准，重型天然气车辆发动机普遍采用化学计量比燃烧方式，增加废气再循环系统(EGR)，使用三元催化器(TWC)控制污染物排放，该技术可以提高发动机燃烧效率，具有良好的经济性[16-19]. 此外，采用化学计量比燃烧方式的发动机燃烧均匀，且燃料中HC分子量小，与传统燃油车相比，尾气中PM排放量处于较低水平[20-21].

国内外学者对天然气重型车排放特征开展了大量研究. Karavalakis等[22]对采用稀薄燃烧和化学计量比燃烧的重型车进行测试，发现化学计量比车辆的NOx排放控制水平较优，而CO2和CO排放略高.吴岳[23]对天然气公交车进行研究发现，采用OC+选择性催化还原(SCR)后处理方式的天然气公交车的THC、NOx和PM排放均高于采用TWC后处理方式的天然气公交车. Wang等[24]对采用稀薄燃烧技术的城市环卫天然气车进行研究，发现在发动机高负载低速范围内，CO和NOx排放均较高，NO2/NO(浓度比，下同)则随发动机功率的增加而降低.

由于全国范围内国Ⅵ重型车排放标准实施时间较短，针对国Ⅵ重型车，特别是国Ⅵ重型天然气车的实际道路排放研究较少. 此外，国Ⅵ重型天然气车与国Ⅴ相比发动机燃烧方式和后处理系统明显不同，而国内外关于两种技术路线中重型天然气车污染物排放特征的对比研究较少. 鉴于此，为研究重型天然气车实际道路的排放特征，拟采用便携式排放测试系统(PEMS)，在实际道路下对国Ⅴ、国Ⅵ重型天然气车辆(分别简称“国Ⅴ车辆”“国Ⅵ车辆”)进行测试，分析其排放特征，评价不同排放阶段车辆的实际道路排放水平，以期为排放清单的建立提供基础测试数据.

1 材料与方法

1.1 试验车辆及测试设备

该研究拟以市售的液化天然气作为燃料，探究4辆重型天然气车(2辆国Ⅴ车辆和2辆国Ⅵ车辆)的排放特征. 测试车辆的具体参数信息如表1所示，其中，国Ⅴ车辆采用稀薄燃烧+OC技术，国Ⅵ车辆采用化学计量比燃烧+EGR+TWC技术，车辆之间额定功率相近. 测试前需进行车况检查，保证车辆处于正常工作状态. 为保证车辆负载一致，4辆车均在半载条件下进行测试，且测试过程中全程关闭空调.

表1 测试车辆技术参数信息Table 1 Technical specifications of the test vehicle

测试仪器PEMS为美国Sensors公司生产的SEMTECH-ECOSTAR，设备由两块并联的外置高能量密度锂蓄电池提供电力. 该仪器采用非分散红外分析技术(NDIR)分别测量CO和CO2浓度，使用非色散紫外分析技术(NDUV)分别测量NO和NO2浓度，使用电化学传感器测量O2浓度，使用Sensors公司生产的质量流量计(4英寸SEMTECH EFM)用于测量排气流量，使用模块装备的全球定位系统(SEMTECH-GPS)测量经纬度，从而计算车辆行驶速度，所有测试结果通过数据线传输给计算机. 为保证测试仪器处于正常工作状态，每次测试前需使用纯氮气进行零校准，再使用标准气体进行标定[25-26].

1.2 测试路线及工况

该试验模拟法规测试工况，分别在市区路、市郊路、高速路开展测试. 国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆的测试地点分别在河北省唐山市和山西省晋中市，两地测试道路地形特征相似，测试路线的落差均在100 m以内，测试路线如图1所示. 为排除两地温度、相对湿度差异对车辆排放特征的影响，车辆均进行热车排放测试，所有测试记录数据发动机冷却液温度均在70 ℃以上. 车辆试验行驶里程为64～78 km，市区路平均时速为24～30 km/h，行驶时间占比为21.7%～29.3%；市郊路平均时速为41～47 km/h，行驶时间占比为23.5%～33.4%；高速路平均时速为70～73 km/h，行驶时间占比为34.7%～48.3%.

图1 测试路线图Fig.1 Test road map

1.3 数据处理

基于距离的排放因子由车辆每km产生的气体污染物计算得出，计算公式：

除速度和加速度外，目前用于表征整车行驶工况和排放的另一个重要参数为机动车比功率(vehicle specific power, VSP)，计算公式：

表2 基于速度、加速度和VSP的工况区间划分Table 2 Definition of driving condition bins based on velocity,acceleration and VSP

2 结果与讨论

2.1 不同类型道路下污染物瞬时排放特征

由于同一标准车辆的排放特征基本相似，以1号车(国Ⅴ车辆)和3号车(国Ⅵ车辆)为例进行瞬时排放特征分析. 不同道路类型下CO排放速率分布如图2所示. 由图2可见，两辆车CO高排放区域主要分布在加速工况，其中，1号车CO高排放区域范围较小，排放分布较零散，3号车CO高排放区域较集中. 在市区路中，1号车在速度为0～10 km/h、加速度大于0.5 m/s2范围内的CO排放速率较高，而3号车CO高排放区域集中在速度为40～50 km/h、加速度大于0.5 m/s2的区间内. 在市郊路中，CO高排放区域多分布在加速工况下，其中，1号车主要分布在中低速区间(20～40 km/h)，而3号车则集中在中高速区间(40～70 km/h). 在高速路中，1号车CO高排放区间分布较少，而3号车则在整个行驶工况范围内出现较多的高排放区域，原因可能是在高速行驶时发动机转速较高，激烈的工况使得发动机燃烧不充分，导致CO排放速率的增加，由于TWC净化能力有限，未消除的CO通过尾气管直接排出[29].

图2 国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆在不同道路类型的CO瞬时排放速率Fig.2 Instantaneous CO emission rates of different road types driving of China Ⅴ and China Ⅵ vehicles

不同道路类型下NOx排放速率分布如图3所示.由图3可见：在市区路中，1号车NOx高排放区域分布零散，常出现在加速工况，而3号车无NOx高排放区域；在市郊路中，1号车的NOx高排放区域出现在速度为0～15 km/h、加速度大于0.5 m/s2时，3号车则在速度为20～40 km/h、加速度大于0.5 m/s2时出现NOx高排放区域；在高速路中，1号车NOx高排放区域集中分布在加速工况，3号车NOx高排放区域零散分布在速度大于50 km/h的减速段，这可能是因为在减速工况下发动机供油量减少、空燃比升高(见图4)，而燃烧室温度还保持在较高状态，有利于NOx的生成. 此外，TWC催化效率与空燃比有关，当接近理论空燃比时TWC的转化效率较高. 因此，3号车在减速工况下出现的NOx高排放区域与空燃比密切相关[30-32].

图3 国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆在不同道路类型的NOx瞬时排放速率Fig.3 Instantaneous NOx emission rates of different road types driving of China Ⅴ and China Ⅵ vehicles

图4 整个测试行程中3号车实际空燃比、加速度与NOx排放速率Fig.4 The actual air-fuel ratio, acceleration and NOx emission rate of No.3 vehicle whole road test

2.2 行驶工况对排放速率的影响

不同工况区间污染物排放速率如图5所示. 由图5(a)(b)可见：在Bin 0和Bin 1(刹车和怠速)区间，车辆CO和NOx排放速率均较低；在Bin 11～Bin 18区间，随着VSP的升高，国Ⅴ车辆的CO和NOx排放速率均逐渐上升，但国Ⅵ车辆始终处于较低排放状态，二者排放速率差距逐渐增大；在Bin 21～Bin 28区间，国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆的CO排放速率均呈上升趋势，这主要是由于国Ⅴ车辆在VSP较高的情况下，为满足车辆的动力性能需求，天然气车发动机会持续增加燃油供给，导致空燃比的降低，促进了CO的生成[33]，而国Ⅵ车辆在该区间随着VSP的增加，驾驶工况更加激烈，发动机燃烧会在工况变化时发生开环控制，导致空燃比偏离理论空燃比(见图4)，使得CO排放增高. 此外国Ⅴ车辆的NOx排放速率随VSP的升高逐渐增加，国Ⅵ车辆的NOx排放速率呈先缓慢上升后缓慢下降的趋势，并在Bin 26达到最大排放速率，但仍小于国Ⅴ车辆，表明国Ⅵ车辆的NOx排放速率在不同Bins区间均能实现较好的控制[34]. 由图5(c)可见，在Bin 11～Bin 18和Bin 21～Bin 28区间，国Ⅴ车辆的NO2/NOx(浓度比，下同)均随VSP的增加总体呈下降趋势，因为VSP较高时发动机内部燃烧温度长期处于较高状态，根据捷尔杜维奇理论[35]，NO反应占主导地位，NO2生成受到抑制，导致NO2/NOx处于较低水平[36]. 此外，国Ⅴ车辆的NO2/NOx(0.05～0.32)明显高于国Ⅵ车辆(小于0.02)，一方面可能受两种排放标准车辆发动机燃烧控制策略的影响；另一方面与两种车辆后处理装置技术的不同有关.

图5 国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆在不同工况区间的CO、NOx排放速率及NO2/NOxFig.5 CO and NOx emission rates and NO2/NOx ratio of China Ⅴ and China Ⅵ vehicle in driving condition bins

2.3 不同道路类型下排放因子分析

3种类型道路中CO和NOx的排放因子如图6所示. 由图6可见：国Ⅴ车辆的CO和NOx排放因子均在市区路最大；国Ⅵ车辆的CO排放因子在高速路最大，NOx排放因子在市郊路最大. 国Ⅴ车辆综合工况下CO和NOx排放因子分别为国Ⅵ车辆的1.1～3.9和3.3～8.2倍. 其中，在市区路国Ⅴ车辆的CO排放因子是国Ⅵ车辆的3.0～25.0 倍，但在高速路国Ⅵ车辆的CO排放因子甚至出现高于国Ⅴ车辆的情况；对于NOx排放因子，国Ⅴ车辆在市区路和高速路中分别是国Ⅵ车辆的11.3～30.2和2.3～13.4倍，表明国Ⅵ车辆在不同类型的道路下都可以有效控制NOx排放，其原因可能是国Ⅵ车辆采用的化学计量比燃烧不利于NOx的生成，而国Ⅴ车辆普遍采用稀薄燃烧，为满足动力的需求，实际行驶过程中喷油量会增加，使得燃烧温度相对较高，在该条件下NOx生成量增加. 此外，国Ⅵ车辆TWC可进一步降低NOx的排放.

NOx是重型车排放的主要污染物之一，其中NO2作为PM、气溶胶、O3和酸雨的重要前体物，NO2/NOx变化规律一直备受关注[37-39]. 通过分析NO2/NOx〔见图6(b)〕可以发现，国Ⅴ和国Ⅵ测试车辆的NO2/NOx均在高速路下最低. 不同类型道路下，国Ⅴ车辆的NO2/NOx都远高于国Ⅵ车辆，其中两辆国Ⅴ车辆在综合工况下NO2/NOx分别为0.18和0.06，两辆国Ⅵ车辆NO2/NOx均小于0.02.

图6 不同道路类型下国Ⅴ车辆和国Ⅵ车辆排放因子Fig.6 Emission factors of different road types driving of China Ⅴ and China Ⅵ vehicle

2.4 与其他研究结果的对比

将笔者所得排放因子与其他研究结果对比(见表3)发现，笔者研究中国Ⅴ车辆的NOx排放因子与Lv等[15]研究结果相近，但CO排放因子低47.2%～64.6%，这可能因Lv等[15]研究中测试低速工况较多所致. 此外，笔者研究中国Ⅴ重型天然气车的CO和NOx排放因子与Li等[40]研究中国Ⅴ重型柴油车相近，但国Ⅵ重型天然气车的CO和NOx排放因子分别是国Ⅵ重型柴油车的2.3～5.4和5.2～9.3倍，原因可能是发动机燃烧方式和后处理系统不同以及测试工况差异所致，建议今后应继续开展相关排放测试研究，进一步评估两种不同燃料类型的国Ⅵ重型车的实际排放水平.

表3 不同研究中重型车排放因子对比Table 3 Comparison of CO and NOx emission factors of heavy-duty vehicles

3 结论

a)在测试过程中，国Ⅴ车辆在3种道路类型下的CO和NOx高排放区域主要分布在中低速度段的加速区域，国Ⅵ车辆在市区和市郊路下的CO和NOx高排放区主要集中在中高速区域，高速路下两种污染物的高排放区域相对零散，在减速阶段也出现高排放区域.

b)在Bin 11～Bin 18和Bin 21～Bin 28区间，国Ⅴ车辆的CO和NOx排放速率均随着VSP的增加逐渐增加. 在Bin11～18区间，国Ⅵ车辆的CO和NOx排放速率受VSP变化影响较小，稳定维持在较低水平；在Bin21～28区间，随着VSP的增加，CO排放速率逐渐增加，NOx排放速率则呈先缓慢上升后缓慢下降的趋势，在Bin26达到最高.

c)综合工况下，国Ⅴ车辆的CO和NOx排放因子分别为国Ⅵ车辆的1.1～3.9和3.3～8.2倍. 在市区路下，国Ⅴ车辆的CO和NOx排放因子均远高于国Ⅵ车辆，但在高速路时出现国Ⅵ车辆排放因子高于国Ⅴ车辆的情况，表明与国Ⅴ车辆相比，国Ⅵ车辆在市区路下可以有效控制CO和NOx排放，但在高速路下存在CO排放较高的情况. 因此，建议推广使用国Ⅵ天然气车，逐步淘汰采用稀薄燃烧技术的天然气车，同时加强在用车监管，从而有效减少NOx的排放.

d)在不同工况区间下，国Ⅴ车辆的NO2/NOx显著高于国Ⅵ车辆，且NO2/NOx随VSP的增加呈下降趋势. 该研究中国Ⅵ车辆的CO和NOx排放因子分别是其他研究中国Ⅵ重型柴油车的2.3～5.4和5.2～9.3倍，建议继续开展对两种燃料类型的国Ⅵ车辆的对比测试工作.