柔性电子三维鼓泡变形应变失配实验研究

赵汉伟，陈 诚，王延来，许全忠，庞 阔

(天津商业大学机械工程学院，天津 300134)

0 引 言

柔性电子复合膜越来越多应用在生产生活中，如可穿戴器件[1]、柔性传感[2]、柔性电子电路和柔性显示等。柔性电子复合膜由柔性基底和金属互连导线组成，在满足电学性能的同时能实现整体结构的延展性，广泛应用于弯曲工况下的电子器件中。

柔性电子复合膜在经历弯曲变形时，金属互连会吸收部分力学变形，导致复合膜出现应变失配，影响使用性能。研究人员设计了波浪形、蛇形和马蹄形等形状的金属互连，大量实验与理论分析表明，二维马蹄形柔性互连具有更好的延展性[3]，因此本文针对二维马蹄形这种“岛-桥”结构开展相关研究。独特的金属互连在弯曲载荷下具有复杂的变形特点，沉积在柔性基底上更容易发生应变失配、分层失效等行为[4]。Neggers等[5]开发了一种专门的数字图像相关技术，计算凸起独立薄膜的局部应变。Li等[6]利用一种新型的具有加载和测量功能的扫描电子显微镜，结合数字图像相关方法 (digital image correlation, DIC) 对凸起聚酰亚胺薄膜进行测试，表征薄膜的机械性能。以上研究都是利用数字图像相关方法对凸起薄膜进行力学性能测量，能够快速、准确地检测薄膜力学性能，但对全局应变检测较少，没有过多关注复合膜的应变失配研究。除实验研究外，还有不少学者利用理论或模拟的方法对鼓泡变形的薄膜进行应力应变分析。Lin等[7]利用有限元分析，考察了各种几何形状、初始条件和材料特性对平面应变膨胀试验中薄膜变形行为的影响。Wang等[8]通过模拟仿真，对柔性电子传感器进行应力应变分析，得出弹性模量和泊松比对应变的影响。以上研究用理论分析的方法能够更准确得出薄膜变形的应力应变，但对弯曲载荷下的柔性电子复合膜的应变失配研究较少。作者课题组对掺杂了SiO2的柔性基底进行柔性电子复合膜应变失配研究[9]，对复合膜在不同温度下进行单轴拉伸研究应变失配[10]，在上述研究基础上利用鼓泡变形方式模拟柔性电子复合膜弯曲工况，结合非接触测量的方法研究复合膜应变失配，并对应变失配程度进行定量表征，对柔性电子的应用有现实意义。

三维数字图像相关 (3D digital image correlation,3D-DIC) 是双目立体视觉和DIC的结合，通过匹配物体前后图像的灰度信息，来计算物体的变形过程，具有无接触、测量灵敏度高、可全场测量等优点[11-13]。在单轴拉伸下带状结构的数字图像相关变形分析以及通过数字图像相关量化微米级压痕周围的表面变形等的非接触测量中有很大的优势[14]。本文研究弯曲载荷下的柔性电子复合膜，利用3D-DIC的方法更能发挥它的优势。

本文在聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 基底上沉积二维马蹄形图案金属互连，制备柔性电子复合膜样品，通过3D-DIC对复合膜进行三维应变场计算，同时定义应变波动指数P定量表征柔性电子复合膜应变失配程度。最后对三维应变场结果进行分析，通过应变波动指数P判断复合膜分层失效，为柔性电子的强度设计提供了参考。

1 实验设计

1.1 样品制备

1)成膜。在洁净玻璃片上旋涂一层PDMS并在80 ℃ 烤箱中烘烤成膜；再用紫外臭氧（UVO）处理PDMS上表面，并旋涂聚酰亚胺 (PI)，之后在无菌箱中 250 ℃ 保温 90 min；最后在 PI 上磁溅射 5 nm厚的 Ti 和 100 nm 厚的 Cu，并电镀 2 µm 厚的 Cu 膜。

2)图案化。在电镀完Cu后的表面上旋涂一层光刻胶（AZ4620），之后在光刻机下曝光，使掩模版上的二维图案被刻制到旋涂完光刻胶的表面上；再利用显影技术将二维图案显现出来，并刻蚀掉图案周围表面的Cu、Ti和PI；最后用AZ400T洗去光刻胶。

3)转印。用水溶性胶带将二维马蹄形互连揭下，溅射 5 nm 厚的 Ti 和 50 nm 厚的 SiO2，其中 PI、Ti和SiO2形成粘合层，如图1(a)所示。再和已经准备好的300 µm 厚的PDMS薄膜一起经紫外臭氧处理 20 min，之后在 90 ℃ 的热板下热压 20 min。最后洗去水溶性胶带，得到样品，制备过程如图1(c)所示。

图1 柔性电子复合膜样品

图1(b)所示，柔性互连结构的样品整体长为40 mm，宽为 10 mm，PDMS 基底厚度为 300 µm，二维马蹄形图案厚度约为2 µm，图案宽度W=100 µm，弧半径R=365 µm，弧角 α=210°，图1(d)所示为其结构单元。该金属互连导线结构由“岛”和“桥”两部分组成，两端的电极称为“岛”结构，中间导线的部分称为“桥”结构。

1.2 实验系统设计

实验系统设计见图2，图2(a)所示是所设计的鼓泡实验台，样品被环形金属片固定在样品池上方，样品池上表面开有小孔，小孔上方覆有一层200 µm厚的 PDMS 薄膜，通过精密进液泵向鼓泡池内注入液体，可使得试样发生鼓泡变形。由于基底PDMS具有透光性，实验过程中相机无法采集到清晰的图像，因此在小孔的上方增加一层50 µm 厚的RW反射膜。这样，金属互连导线的上表面Sr1和反射膜的上表面Sr2形成两个反射表面，两者之间的距离L为3D-DIC所计算出来的三维位移场，如图2(b)所示。为了确定反射膜对实验结果的影响，利用点激光测量在有和无反射膜情况下，不同压力载荷下测量 PDMS 薄膜在中间点位置的挠度，数据如表1所示。根据表中数据，得出施加的载荷越大，反射膜对实验系统的影响越小，由表中误差可知，最大误差值为3.25%，对实验结果的影响较小。

表1 有和无反射膜挠度比较

图2 实验系统设计

图2(c)所示为实验系统，实验系统由最小注射量为 0.001 mL、最小注射速率为 0.001 mL/min 的cole-parmer74900-25精密注射泵，0.05级数显压力表，鼓泡实验台，3D-DIC检测系统等组成。在检测过程中，注射泵对鼓泡实验台施加载荷，使柔性电子复合膜发生弯曲变形，再利用3D-DIC计算三维位移场和应变场，同时数显压力表可记录注射泵所施加的载荷。实验过程中，每注入0.2 mL的水采集一次图像，把第一张图像作为参考图像，对其余图像进行3D-DIC计算，得出多组计算结果。3D-DIC计算步长为 6 pixels，子集的大小是 39 pixels×39 pixels。

如图3(a)所示为3D-DIC检测系统，其中包括两个 schneider 镜头（焦距为 50 mm，光圈 2.8）、两个CMOS工业相机（双相机的型号为IDS UI-3370 CP-M-GL，分辨率都为（2048 pixels × 2048 pixels）以及照明光源（功率为30 W）。双目立体视觉原理是通过选取采集图像的子区，利用数字图像相关算法找到变形前图像的子区，根据测量系统的内外部参数得到该子区目标点的空间三维坐标。数字图像相关方法是对变形前后的两幅图像通过图像匹配来求取位移或应变等信息的方法，如图3(b)所示，选择参考图像中大小为 (2M+1)×(2M+1) 的正方形图像作为参考子区，其中点P为带匹配点，在变形后的图像中根据定义的相关系数搜索计算寻找以P′为中心的目标子区，若相似度最大，则P′ 为点P在变形后的图像中的对应点。其中相关系数C的计算公式为：

图3 3D-DIC检测系统

式中：M——图像子区半宽；

f(x,y)和g(x′,y′)——参考图像和变形图像的子区灰度值；

fm和gm——参考图像和变形图像子区灰度的平均值。

1.3 3D-DIC误差验证实验

为了验证3D-DIC检测的精度以及周围环境所带来的干扰，进行了零载荷实验。使用IWATA HPBH 喷枪 (喷嘴直径 0.2 mm) 在柔性互连的表面制作散斑，在光学显微镜下观测散斑效果以得到随机分布、清晰的斑点。将带有散斑的样品装夹到鼓泡实验台上，设置3D-DIC计算步长为5 pixels，子集的大小是 41 pixels×41 pixels。每隔 10 s采集一张图像，采集10张图像利用3D-DIC算法进行三维位移场以及应变场计算，获得样品的高度H和应变εxy信息。将得到的数据绘制成表，如图4所示。根据测量结果表明10次测量高度波动值在2 µm 以内，应变值的波动范围在 0.001 41～0.001 55 之间，说明3D-DIC具有较高的精度，满足实验要求。

图4 零变形误差图

2 结果与分析

对柔性电子复合膜进行三维鼓泡变形直至出现金属互连导线的分层，在这一过程中共采集20张图像，并对图像进行三维应变场分析。如图5(a)所示为1 kPa载荷下三维应变场计算的结果，图为xy方向上的应变图。从应变大小来看，全场应变大小不一，总体呈现出应变大小交替出现的现象，这是因为金属互连导线吸收了周围的变形，使得金属互连导线周围的应变较小，而位于导线上部凸圆弧和下部凹圆弧的应变较大。在所计算的区域中样品在弯曲载荷下的最大应变为 0.017 6，最小应变为-0.009 1，两者相差0.026 7，出现明显应变失配现象。为了表征这种应变失配程度，在中间位置A-A截面每隔20个像素提取一个应变值，绘制成曲线图，如图5(b)所示，图中可以清晰表达应变值的波动程度。

图5 1 kPa载荷下3D-DIC计算结果

为了进一步量化应变失配程度，定义了应变波动指数P，它根据标准差的计算公式演化而来，如下式所示。标准差可以准确表达数据的波动程度，利用求标准差的方法可以将金属互连导线与柔性基底之间的应变失配程度量化表达，使对应变失配的研究更加方便。

式中：(i,j)——所计算区域的像素坐标；

ε(i,j)——坐标为(i,j)像素上的应变值；

mn——像素总数。

将导出的数据代入式(2)计算得到应变值的标准差为0.003 1，该值用来描述弯曲载荷下柔性电子复合膜应变失配的程度，值越大表示应变失配程度越大，表示柔性电子复合膜的使用稳定性越差。在实际应用的弯曲工况下，可以依据应变波动指数P来判断柔性电子复合膜的使用性能是否稳定。在所施加相同载荷下，P值越小代表使用性能越稳定；在P值相同时，施加的载荷越大代表使用性能越稳定。

注射泵继续向腔内注入液体，增加弯曲载荷到2.5 kPa，从3D-DIC计算感兴趣区域的结果来看，整体的应变值有所增大，依然呈现应变值大小交替出现的现象，如图6(a)所示。同理，在A-A截面每隔20个像素提取一个应变值，绘制成曲线图，如图6(b)所示。计算出在2.5 kPa载荷下感兴趣区域上的P值为0.013，相比于1 kPa载荷下的P值增加了3.2倍，说明在随着施加弯曲载荷的增大，P值也在增大，柔性电子复合膜界面的应变波动程度在增大，在金属互连导线的作用下，应变失配程度在增大，此时柔性电子复合膜应用稳定性较差。

图6 2.5 kPa载荷下3D-DIC计算结果

如图7所示，施加弯曲载荷至4.2 kPa，从3DDIC计算的结果来看，整体应变值增大，由数据计算得出应变波动指数P为0.009 4，相比于2.5 kPa载荷下，减少了28%，这说明随着弯曲载荷的增大，P值先增大后减小，这是因为金属互连导线与柔性基底的弹性模量、泊松比的差异，导致力学性能的不同，从而在复合膜的层间产生应变失配。随着弯曲载荷的增加，层间应变失配增加，P值相应增加；当弯曲载荷导致金属互连导线发生翘曲，无法吸收柔性基底的力学变形，导致应变失配程度降低，因此P值会减小。因此，可以用P值的大小来评价复合膜的应变失配程度，进而表征复合膜的分层失效。

图7 4.2 kPa载荷下3D-DIC计算结果

3 结束语

本文针对二维马蹄形柔性电子复合膜，利用3D-DIC对复合膜进行三维应变场检测，通过引入应变波动指数P，量化表征复合膜在鼓泡变形过程中的应变失配程度。随着弯曲载荷的增加，复合膜应变大小不一，应变波动指数P先增加后减小。由此表明复合膜承受弯曲载荷，金属互连导线吸收柔性基底部分力学变形，导致应变失配程度增加，P值增加；当金属互连导线发生翘曲，无法吸收力学变形，导致应变失配程度降低，P值降低。此方法将柔性电子复合膜的应变失配程度进行量化表征，为评价复合膜应变失配提供参考。