缸内直喷汽油车细小颗粒物排放特性研究

李家琛,葛蕴珊*,王 欣,蒋 平,王显刚,曾 军,徐长建

缸内直喷汽油车细小颗粒物排放特性研究

李家琛1,葛蕴珊1*,王 欣1,蒋 平2,王显刚2,曾 军2,徐长建2

(1.北京理工大学机械与车辆学院,北京 100081；2.重庆长安汽车股份有限公司,重庆 400023)

选取三辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车进行常温冷启动WLTC循环排放试验,研究不同车辆排放的粒径在23nm以上的固态颗粒物、6nm以上包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量排放特性,并进行了比较研究.结果发现,在缸内直喷汽油车排放的6～30nm范围内包含挥发性/半挥发性物质的细颗粒物主要产生在WLTC循环减速段､高速段和超高速段;30～2500nm范围的挥发性/半挥发性的颗粒物主要在超高速段生成;其它工况下,23nm以上固态颗粒物在颗粒物数量排放中占主体.试验研究还发现GPF对6～30nm大小的细颗粒物捕集效果不佳,并且GPF再生时会产生高浓度6～30nm大小的细颗粒物排放.颗粒物碳质成分分析表明挥发性/半挥发性细颗粒物对法规测量的23～2500nm颗粒物的数量排放影响甚微,但对颗粒物质量排放影响明显.

轻型车；缸内直喷汽油机；细小颗粒物；颗粒物数量

汽车尾气排放颗粒物由于对生态环境和人体健康危害巨大受到大众的关注与环境部门的严格管控[1,2].中国第六阶段汽车排放标准对轻型车在颗粒物质量排放(PM)控制的基础上,提出了颗粒物数量(PN)控制要求基于测量技术等方面的限制,国内外排放标准中要求测量的仅是空气动力学直径在23nm以上的固态颗粒物数量,并未对机动车排放的粒径在23nm以下的颗粒物进行数量管控[3].

由于柴油车贡献了绝大部分的机动车尾气颗粒物质量和数量排放,有关机动车尾气颗粒物的研究更侧重于柴油车领域.随着柴油机颗粒捕集器的广泛应用以及缸内直喷汽油车的市场占有率不断增加,汽油车颗粒物排放问题日益凸显[4-6].随着汽油机喷射压力的不断提高更易生成更细小颗粒物且颗粒物数量浓度也有增大的趋势[7-10].另有研究表明可吸入颗粒物粒径越小的颗粒物在人体内沉积效率越高,或对人体健康产生更高的风险[14].因此机动车排放的23nm以下超细颗粒物的排放需要进行更进一步的研究和管控.

针对23nm以下的超细颗粒物,国内外学者进行过许多研究.Zheng等[11]针对重型柴油车排放的23nm以下固态颗粒物进行了研究,结果显示在所有驾驶循环中,测量到的固态颗粒中有相当一部分低于11nm.Choi等[12]对三辆满足欧四及欧五标准的缸内直喷汽油车进行了NEDC循环测试,发现喷雾引导发动机的颗粒物数量排放粒径分布特征呈现三峰特性,在60nm附近有一个主峰,在5和20nm附近有两个小峰.胡志远等[13]以一辆国五排放标准的缸内直喷汽油车为研究对象,测试了不同驾驶循环对该车颗粒物质量、23nm以上固态颗粒物数量和5.6～560nm超细颗粒数量的影响.结果显示三种循环的颗粒粒径分布基本相似,均呈对数双峰分布,在9nm和60nm两个粒径处出现峰值;5.6～23nm颗粒物数量排放占5.6～560nm颗粒物数量的43.1～57.7%.这些研究表明现行的23nm以上颗粒物数量浓度测试方法可能大幅低估车辆实际的颗粒物排放水平.同时,针对满足现行国六排放标准的轻型缸内直喷汽油车的超细颗粒物排放水平的研究仍不充分.

本文选取三辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车进行常温冷启动WLTC循环测试,并测量不同车辆23nm以上固态颗粒物及6nm以上包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量排放,对不同类型、不同粒径颗粒物排放特性进行了比较研究,以明确不同粒径颗粒物对尾气排放的贡献,并进一步完善我国现阶段本土化排放因子库的开发.

1 试验方法

1.1 测试设备

图1 测试设备示意

图1为本试验的测试采样系统,包括底盘测功机、全流稀释采样系统、固体颗粒计数系统、颗粒粒径谱仪和颗粒物采集系统.试验在底盘测功机上驾驶车辆运行WLTC循环,并将测试车辆排放的尾气通入全流稀释定容取样系统(Constant Volume Dilution Sampling System, CVS)中对车辆尾气进行稀释.在稀释通道内经过充分混合后的稀释气体,一部分进入PM采样托架内被石英滤纸采集,一部分进入电子低压冲击器(Electrical Low Pressure Impactor, ELPI)进行6nm～2500nm范围包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量及粒径分布测量,另有一部分稀释气体先进入挥发性粒子去除装置(Volatile Particle Remover, VPR)去除挥发性/半挥发性组分后,进入凝结粒子计数器(Condensation Particle Counters, CPC)进行23～2500nm粒径范围固态颗粒数量测量.

将称量PM后的石英滤膜取1cm2小样,采用IMPROVE A协议规定的热光反射法(TOR)测量OC/EC比例和具体重量.一个分析过程包含两段程序升温,分别在无氧和有氧气氛下完成.首先在纯氦气环境下升温,得到4种OC组分含量;而后在有氧环境下(98%氦气+2%氧气),对样品再次升温测得3种EC组分含量.

1.2 测试车辆

试验共选用三辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车,车辆1采用1.4L排量涡轮增压发动机,未配备GPF;车辆2采用1.6L排放自然吸气发动机,未配备GPF;车辆3采用2.0L排量涡轮增压发动机,配备有经过预处理的GPF.车辆进行试验时均采用符合国六标准的#92市售汽油.三辆测试车辆的具体信息如表1所示.

表1 测试车辆主要技术参数

1.3 测试循环

三辆测试车辆均使用常温冷启动WLTC循环测试进行测试.WLTC是法规认证循环,由低速段、中速段、高速段和超高速段共四部分组成.WLTC平均速度为46.08km/h,总行驶里程共23.26km,最高车速达到131.3km/h,其中加速工况比例为35.06%,循环总耗时1800s.

2 结果与分析

2.1 不同车辆颗粒物总排放

表2为不同车辆各速度段使用CPC测量的23～2500nm粒径范围固态颗粒平均数量.其中,车辆1循环平均PN排放最低,为1.63×1011个/km,车辆3循环平均PN排放最高,为4.10×1011个/km.三辆测试车辆中,车辆1在中速段排放最为恶劣,车辆2在高速段排放最为恶劣,车辆3在低速段和超高速段排放最为恶劣.

表2 不同车辆颗粒物排放结果

注:除WLTC循环PM项外,其余结果单位均为个/km.

图2为三辆测试车辆进行常温冷启动WLTC循环时不同类型颗粒物瞬时排放.图中灰色阴影面积表示WLTC循环速度曲线,绿色双划线表示CPC测量的瞬时23～2500nm粒径范围固态颗粒数量,红色实线和蓝色虚线分别表示ELPI测量的包含挥发性/半挥发性组分的6～2500nm和30～2500nm范围的颗粒物数量.

图2中WLTC循环低速段和中速段,三台测试车辆三条PN曲线基本重合,排放峰值都达到1×106个/cm3,表明这两个速度段主要产生的是23～ 2500nm的固态颗粒,小粒径颗粒物和30～2500nm挥发性/半挥发性组分形成的颗粒物可以忽略.此外,在这两个速度段减速工况时,出现了ELPI_6～ 2500nmPN曲线与另两条PN曲线发生分离的现象,表明此时生成了部分6～30nm的小粒径颗粒.造成这一现象的原因是在减速断油时,此前喷射到缸壁及活塞表面部分燃料扩散至缸内并发生不完全氧化,形成细小颗粒[8,15-16],而后面TWC温度较低,导致缸内生成的细小颗粒不能完全氧化.

进入WLTC循环高速段,各车辆颗粒物排放趋势出现明显差异.车辆1的三条曲线发生明显分离,且ELPI_6～2500nm PN排放曲线明显高于另外两条曲线,排放峰值差异超过一个数量级.车辆2的三条曲线分离不明显,表明尾气中各粒径段颗粒都有产生.车辆3的三条曲线基本不分离,表明高速段主要产生23～2500nm粒径范围固态颗粒.三辆测试车辆排放差异主要由发动机工况和车辆载荷造成的.车辆1在高速段动力性要求相对较低,发动机喷油量相对较小,燃料混合相对均匀,主要生成6～30nm冷凝形成的挥发性/半挥发性颗粒物,固相颗粒物排放较少.车辆3在高速段动力性要求高,喷油量加大,导致燃料混合不均匀,燃料燃烧不完全并以固相大粒径颗粒的形式从缸内排出,尽管经过GPF拦截,仍有部分颗粒随尾气排出.

图4 车辆3-GPF模型温度

在WLTC循环超高速段,各车辆PN排放在急加速和高车速工况都有了明显的增加.车辆1和车辆2的PN排放在刚进入超高速段后,就有了明显的增长,ELPI测量的两条PN排放曲线与CPC测量的PN排放明显分离,表明此时尾气中出现了大量的6～ 30nm小粒径细颗粒物和30～2500nm粒径挥发性/半挥发性颗粒物.结合图3不同车辆测试时的过量空气系数变化曲线可知,这主要是由于车辆动力性要求提高,发动机喷油量增加,缸内出现不同程度的燃料燃烧不完全和湿壁燃料热裂解.车辆3在超高速段起始阶段主要仍产生30～2500nm的固态颗粒物且排放量相对较低,表明GPF仍能有效拦截绝大部分颗粒.随着车速的增加,尾气中包含了大量6～ 30nm小粒径细颗粒物和30nm以上挥发性/半挥发性颗粒物.这是由于此时由于动力性要求高,喷油量大,过量空气系数常在0.9附近,如图3车辆3过量空气系数曲线所示,混合气过浓,同时部分燃料的不充分混合增加了局部混合气的浓度,最终造成部分燃料未完全燃烧生成大量挥发性/半挥发性颗粒物排出[9,17].图4是由车辆3的OBD装置读取的后处理GPF装置模型温度曲线.如图4所示,高温尾气使得部分挥发性/半挥发性颗粒物以气态经过GPF后在冷凝,而没有得到充分的拦截.但在多个减速工况仅出现了大量的6～30nm小粒径颗粒排放,主要是由于此时GPF进口温度达到600℃,且尾气中氧含量充足,GPF自发进行再生,大量被拦截的大粒径颗粒物被氧化破碎为6～30nm小粒径细颗粒物.

2.2 不同车辆颗粒物粒径分布

图5为ELPI测得的包含挥发性/半挥发性颗粒物的不同粒径颗粒物数量分布云图.如图5(A)所示,车辆1在高速段排放了大量6～30nm粒径范围颗粒物,但整体粒径分布范围较为集中,主要在6～50nm粒径范围内,呈单峰分布.在超高速段,车辆1颗粒物排放数量和粒径范围都有明显增长,单一粒径段颗粒瞬时浓度可以达到1×107个/cm3以上,主要颗粒物粒径范围也增长到6～200nm.

由图5(B)可知,车辆2在高速段颗粒物整体浓度较车辆1少,尤其是减少了大量6～30nm的小粒径细颗粒物排放,但颗粒物粒径分布范围增长到6～100nm,50nm以上较大粒径的颗粒物排放明显增多.在超高速段,车辆2较车辆1在6～30nm粒径范围的小粒径细颗粒物排放增长明显,浓度始终保持在1×107个/cm3以上,但车辆2颗粒物更集中在100以下,100～200nm大粒径颗粒物较车辆1有所减少,浓度保持在1×105～1×106个/cm3范围内.造成两车排放差异的主要原因是发动机性能与车辆动力性要求不同.在高速段,车辆1的动力性要求相对较小,更易生成因湿壁挥发裂解产生的小粒径细颗粒物,而车辆2动力性要求更高,更易生成因混合不充分、局部过浓而燃烧不完全产生的较大粒径颗粒物.在超高速段初始阶段,由于动力性要求提高,两车辆都增加了喷油量,但车辆1由于涡轮增压存在一定的滞后,因此初期混合更更差,局部过浓更为严重,产生了更多的大粒径颗粒物.

由于装配了GPF,车辆3颗粒物粒径分布与其他车辆差异较大,如图5(C)所示.车辆3在WLTC循环冷启动阶段出现大量颗粒物,主要分布在30～50nm粒径范围内,单一粒径瞬时排放浓度达到1E+6以上.对比车辆1和车辆2,车辆3在WLTC前三个速度段内,颗粒物整体排放浓度较低且颗粒物主要分布在20～80nm粒径范围内,6～20nm粒径范围内细颗粒物明显减少.但在WLTC循环超高速段初期,70nm以上大粒径颗粒物明显减少,颗粒物主要分布在6～70nm粒径范围内且6～30nm粒径范围颗粒物浓度最高.在进入超高速段之后,GPF温度快速上升至自发再生温度,当尾气中氧气充足时,将大量大粒径颗粒氧化破碎为小粒径颗粒.此外,后处理温度过高也会导致部分挥发性/半挥发性颗粒物以气态经过GPF然后在尾气中冷凝并形成大量小粒径细颗粒物.在进入最高车速附近工况后,高浓度颗粒物粒径范围明显增长,这是由于车辆负荷明显增大,喷油量上升,局部混合气过浓更加频繁,缸内燃烧更为恶劣,部分燃料未完全燃烧并形成大量大粒径颗粒物排出.

2.3 颗粒物碳质成分分析

采用IMPROVE A协议规定的热光反射法(TOR)测量不同车辆OC/EC比例和总重量,结果如表3所示.

表3 不同车辆颗粒物碳质组分结果

由表3可知,三辆测试车辆采集的颗粒物样品中,有机碳在总碳质中质量占比均超过50%,其中车辆1的有机碳质量占比最高,达到77.5%.车辆1颗粒中的有机碳在280℃时失重最多,表明此温度下蒸发的轻质有机碳在总碳质中占比最大.车辆2和车辆3颗粒中的有机碳则在480℃时失重最多,表明此阶段下在蒸发的相对分子质量较大的有机碳在总碳质中占比大.核态碳在总碳质中占比为20%～50%,其中车辆3的核态碳质量占比最高,达到49%.车辆1中的核态碳在580℃时失重最多而车辆2和车辆3的核态碳在740℃时失重最多,其中车辆3在740℃时氧化的核态碳在总碳质中占比30.3%,表明核态碳对车辆3颗粒物碳质排放贡献大.

颗粒物碳质成分结果也与颗粒物数量排放结果相对应.结合2.1和2.2节可知,车辆1排放的23～2500nm固态颗粒物较少,而生成的6～2500nm挥发性/半挥发性颗粒物较多.其中相对分之质量较小的挥发性/半挥发性物质形成的细颗粒物对总碳质质量影响明显.尽管生成的挥发性/半挥发性颗粒物对当下法规PN排放测量结果较小,但对法规PM排放有较大贡献.而车辆3尽管排放的总碳质质量最小,但在三辆测试车辆中其核态碳在总碳质中占比最大,侧面反映出其23nm以上固态颗粒物排放最多,法规PN排放测量结果较大.

3 结论

3.1 缸内直喷汽油车排放试验发现,6～30nm粒径范围的挥发性/半挥发性物质的细颗粒物主要在WLTC循环减速段、高速段和超高速段生成.

3.2 GPF对粒径在6～30nm范围内细颗粒物的捕集效果不佳,GPF再生阶段会产生高浓度6～30nm的细颗粒物排放.

3.3 挥发性/半挥发性细颗粒物对法规要求的23～2500nm固态颗粒物数量排放几乎无影响,但对颗粒物质量排放的影响显著.

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Emission characteristics of fine particles from direct-injection gasoline vehicles.

LI Jia-chen1, GE Yun-shan1*, WANG Xin1, JIANG Ping2, WANG Xian-gang2, ZENG Jun2, XU Chang-jian2

(1.School of Mechanical Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081；2.Chongqing Chang-an Automobile Company Limited, Chongqing 400023)., 2022,42(6)：2569～2576

Three direct-injection gasoline vehicles meeting China-6 emission standard were selected for cold start WLTC tests. The emission characteristics of solid particles above 23nm and particles containing volatile/semi-volatile components above 6nm were measured on the three vehicles. The test results showed that particles containing volatile/semi-volatile components in the particle size range of 6～30nm were mainly produced in the WLTC cycle deceleration condition, high-speed section, and ultra-high-speed section. Volatile/semi-volatile particles in the particle size range of 30～2500nm were mainly produced in the ultra-high-speed section. Solid particles above 23nm accounted for the bulk of the emissions in the rest conditions. GPF had limited effectiveness in intercepting particles in the 6～30nm particle size range. Moreover, GPF regeneration produced high concentrations of particles in the range of 6～30nm. Analysis of the carbonaceous composition of particles showed that volatile/semi-volatile particles had little effect on PN emissions of solid particles above 23nm measured by the emission regulation but had a significant impact on PM emissions.

light-duty vehicles；direct-injection gasoline engines；fine particles；particle number

X703.1

A

1000-6923(2022)06-2569-08

李家琛(1997-),陕西西安人,北京理工大学博士研究生,主要从事车辆尾气排放和蒸发排放方面的研究.

2021-12-01

* 责任作者, 教授, geyunshan@bit.edu.cn