基于正电子湮没技术的材料空位型缺陷行为研究

袁 悦，王汉卿，王诗维，程 龙，张 鹏，曹兴忠，金 硕，吕广宏

(1.北京航空航天大学 物理学院，北京100191；2.中国科学院高能物理研究所 多学科研究中心，北京 100049)

正电子湮没技术是先进的材料微观结构无损探测技术，可对原子尺度缺陷(如空位、空位团簇等)进行快速精准探测，弥补了透射电镜、X射线衍射等其他技术对原子尺度缺陷难以观测的不足[1]. 正电子湮没技术包括多普勒展宽能谱仪、角关联谱仪、寿命谱仪等. 上世纪80年代，慢正电子束流技术的出现，将正电子湮没技术的应用进一步拓展到材料表面和界面的研究中[2-4].

材料缺陷对其物理、化学、力学等性能具有重要影响，材料缺陷探测表征技术在材料性能评估中占据重要位置. 在研究生为主的近代物理实验本研一体化专题中，增设正电子湮没技术，将其应用到核聚变堆壁材料金属钨的辐照缺陷行为研究中，有助于学生以前沿科学与国家需求的视角，学习和掌握该技术在材料微观缺陷研究中的应用.

1 实验原理

1.1 正电子与材料的相互作用

正电子在材料中的扩散、捕获和湮没过程示意图如图1所示. 正电子进入材料后，其动能在几ps内降至低能量状态(约为0.025 eV)，即热化过程. 由于正电子与原子核存在库仑排斥作用，因此热化的正电子在扩散过程中易被捕获在原子间的空间内，尤其是空位型缺陷中，从而与周围的电子发生湮没，释放出2个γ光子. 湮没过程遵循动量守恒与能量守恒，正负电子对总质量对应的能量将转变为2个γ光子的动能.

图1 正电子在材料中的扩散、捕获、湮没过程示意图

若正负电子对初始状态静止，湮没释放的2个γ光子速度大小相等、方向相反，每个γ光子能量为511 keV. 由于材料中的电子具有初始动量，因此2个γ光子发射方向夹角不再是180°，且能量将相对于511 keV发生多普勒能移. 电子初始动量越高，γ光子多普勒能移越显著[5].

1.2 慢正电子束多普勒展宽能谱仪的工作原理

通过测量γ光子的多普勒展宽能谱，可以获得与电子动量相关的材料微观结构信息，如图2所示.

图2 γ光子多普勒展宽能谱

多普勒展宽能谱峰值位置对应511 keV，谱线中心区域(A区域)能移小，对应较低动量电子的湮没；谱线两翼区域(B/C区域)能移大，对应较高动量电子的湮没. 为便于对比不同谱线的特征差异，引入S(shape)参数[1]，其定义为A区域面积(510.2～511.8 keV)与谱线下的积分总面积(504.2～517.8 keV)的比值.

金属材料中不同环境中的电子动量不同. 如在空位型缺陷中，主要存在的是原子周围游离的价电子，平均动量较低. 若材料中空位型缺陷数量增多，相应的S升高[6-8]. 结合慢正电子束入射能量可调的特点[9]，可获得材料表面至μm量级深度范围内的S，即空位型缺陷数量的变化规律.

2 实验方法

2.1 实验装置

慢正电子束多普勒展宽实验装置及流程如图3所示.

图3 慢正电子束多普勒展宽实验装置示意图

a.正电子源衰变产生的快正电子经慢化体慢化后，再经静电加速管加速，获得单色且能量连续可调的慢正电子束.

b.正电子束垂直入射测试样品，湮没产生的γ光子被高纯Ge半导体探测器探测，产生电信号，经过主放大器放大并输入多道分析器处理.

c.存入计算机，通过分析γ光子多普勒展宽能谱获得S参数.

2.2 实验样品

金属钨作为核聚变堆中的壁材料，将经受高剂量载能粒子辐照，产生大量辐照缺陷，影响其服役性能. 钨中的辐照缺陷行为一直是核聚变材料领域关注的热点[10]. 面向核聚变能国家需求，选取钨为测试对象，利用慢正电子束表征并分析辐照前后钨近表面空位型缺陷的变化.

样品A：商业轧制钨，纯度>99.95%，形变量80%，致密度>99%，样品尺寸10 mm×10 mm×1 mm. 样品经过机械研磨与抛光，获得平整光洁的表面；

样品B：利用高能Cu2+对初始钨样品进行辐照，离子能量为1 MeV，辐照剂量为7.5×1018m-2；

样品C：在样品B的基础上，进行氘(D)等离子体辐照，氘离子能量为40 eV，辐照剂量1×1026m-2.

2.3 实验内容

实验内容分为基础实验与拓展实验2部分，面向不同教学需求开展分层次教学，促进学生综合实验实践能力和分析解决问题能力的提升.

基础实验需完成样品A和B的测试,主要面向研究生和部分本科生. 教师先讲授实验原理与操作方法(1学时)，然后学生在专职实验员的指导下进行测试(3学时). 学生基于实验操作与数据分析，可掌握正电子湮没技术的基本原理和操作方法，得到并分析高能Cu2+辐照引起的缺陷数量随深度的变化规律.

拓展实验需完成样品C的测试，主要针对学有余力的研究生，学生提前与专职实验员预约测试时间. 学生通过对比分析不同辐照因素对样品缺陷行为的影响，深入学习和理解正电子湮没技术的应用.

2.4 实验过程

1)安装实验样品. 样品室结构如图4所示.

图4 样品室结构示意图

a.关闭闸阀2，打开闸阀1，操作送样杆将样品台移动至预抽室，关闭闸阀1；

b.预抽室内充入氮气，打开预抽室腔室门，将样品粘在样品台上；

c.关闭预抽室；

d.先后打开机械泵和分子泵，约等待1 h，真空度降至1×10-5Pa以下，打开闸阀1；

e.操作送样杆，将样品台送入主样品室，关闭阀门1；

f.开启闸阀2，准备测量.

2)调节加速电压，采集γ光子多普勒展宽能谱. 通过计算机指令，根据测量精度需求设置加速电压大小与步长. 对于金属钨样品，加速电压为0～8 kV时，步长设为0.5 kV；加速电压为8～20 kV时，步长设为1 kV；共计28个能量点. 每个能量点采集1个γ光子能量-计数图(图5)，其中峰值处对应511 keV. 当504.2～517.8 keV能量区间的总计数Nsum累积至5×105时，视为该谱线测试完成.

图5 实测γ光子多普勒展宽能谱图

3)谱线去噪，计算每个谱线对应的S并统计误差. 采谱过程中存在噪声信号，如图5左右两侧低能区与高能区部分. 扣除噪声信号后，截取504.2～517.8 keV区间能谱，计算S.结合总计数Nsum计算S的统计误差，Es=S[Nsum-0.5+(SNsum)-0.5].

4)绘制S随深度d的变化曲线. 正电子注入深度R可依据R=(40/ρ)E1.6计算，其中ρ为材料密度，E为正电子能量. 将28个正电子能量转化为注入深度，结合对应的S与统计误差Es，绘制S-d曲线.

3 实验结果分析

3.1 基础实验

如图6(a)所示，对于样品A，0～30 nm深度范围内S相对较高，表明辐照前钨样品浅表层的空位型缺陷相对较多，这与样品表面的机械抛光处理有关. 样品A和B在整个测试深度范围内S显著增加，表明高能Cu2+辐照导致钨中形成了大量空位型缺陷.

为更好地分析高能Cu2+辐照因素对空位型缺陷数量深度分布的影响，将同一深度样品B和A的S作差，获得ΔS随d的变化曲线，如图6(b)所示. ΔS在0～50 nm深度范围内急剧增加并达到峰值，随后缓慢减小. 可见，空位型缺陷的增加呈峰值分布，且受表面效应的影响，越靠近表面,空位型缺陷的形成越困难.

3.2 拓展实验

拓展实验中有多个样品(包括样品C)可供学生选择，学生也可以根据自己的研究兴趣，主动设计拟测试的材料种类和辐照参量. 教师在评定实验设计的合理性和可行性后，准备相应的样品供学生测试分析.

此处以学生选择率最高的样品C为例，简要说明测试结果. 结合图6(a)～(c)可以看出，高能Cu2+辐照后的氘等离子体辐照有降低S的效果，但无法使S降低至辐照前的初始水平. 实验结果表明，低能氘等离子体辐照可以一定程度“修复”高能Cu2+辐照对钨造成的损伤，但无法完全“恢复”.

(a) 不同钨样品S随d的变化规律

4 结束语

面向核聚变能国家需求，选取核聚变堆壁材料金属钨作为测试样品，将慢正电子束多普勒展宽能谱仪引入近代物理实验课程，使学生掌握正电子湮没技术表征材料缺陷行为的实验技能，并推广应用到其他材料缺陷表征中. 基于测试原理、实验操作、数据处理和结果分析等实验教学过程，强化学生对力学、光学、热学等基础物理知识的深入理解. 学生分析讨论空位型缺陷变化规律时，需要结合一定的材料物理基础知识，教学中教师应注重培养学生的多学科交叉的学习能力. 基于基础实验与拓展实验的分层次教学设计，可充分激发学生的主观能动性，提升学生的综合实验实践能力，培养学生的科学研究素养与探索精神.