生物柴油调合燃料匹配催化型颗粒物捕集器的排放与再生性能研究

生物柴油是以动植物油脂、餐饮废油和微生物油脂等为原料通过脂交换法制备的各种长度不同的长碳链饱和或不饱和脂肪酸甲酯的混合物。与传统燃料相比,生物柴油属于富氧燃料,可使燃烧更加完全,有效减少排放物中的颗粒物(PM)、一氧化碳(CO)和未燃碳氢(HC)的排放量

。柴油机颗粒物捕集器(DPF)是控制碳烟颗粒最有效的机外净化技术

。DPF过滤体一般是由陶瓷或堇青石等制成,若将特定的催化剂涂覆在过滤体介质上,则称之为柴油机催化型颗粒物捕集器(CDPF)。要维持DPF的持续高效捕集,就需对DPF内的碳烟进行适时再生,DPF再生是限制其发展的关键因素

。DPF再生技术主要有主动再生和被动再生,其中被动再生是在DPF过滤体内部涂敷催化剂,以降低碳烟燃烧所需的起燃温度,从而实现CDPF低温再生

。

DPF过滤体涂敷催化剂使捕集器中吸附和被氧化的碳烟颗粒物处于相对平衡的状态以获得连续再生的理想状态,同时减少主动再生的次数,提高燃油经济性

,该技术领域的研究得到了国内外学者的广泛重视。李志军等

通过数值模拟分析CDPF排气参数以及结构参数对碳烟分布的影响。研究表明CDPF捕集的碳烟质量浓度呈现先急剧上升后缓慢减少的特点。陈朝辉等

基于发动机试验台架,探究了碳烟负载量对CDPF再生性能的影响,试验结果表明,CDPF再生过程中会消耗NO

,当碳载量为636 g/m

时,CDPF后端NO

浓度显著低于前端,其再生效率为93.1%。Andana等

对两种不同催化剂的DPF进行被动再生试验研究,研究表明纳米结构的Ce基复合氧化物作为催化剂,其被动再生碳烟转化率最高达82%。Jeguirim等

研究发现,当再生温度为450 ℃时,在O

和NO

同时存在的情况下,会发生两种不同的碳氧化反应:NO

与碳表面发生直接反应以及O

和NO

的协同反应发生。

由于涂敷有催化剂,CDPF催化氧化能力得到改善,处理后排气中的活性物种数量明显增多,这些活性物种会与柴油机排气中部分污染物发生反应

。本文将从CDPF在柴油机实际排气氛围下燃用生物柴油调合燃料对各类排放污染物的净化效果以及碳烟的加载和再生试验等方面展开试验研究,以期为CDPF在柴油机排放污染物排放控制技术方面的应用提供参考。

1 试验系统和方法

1.1 试验材料

试验柴油为普通市售0

柴油,选用广州富飞化工科技有限公司生产的棕榈油甲酯作为研究用生物柴油,其性状为透明液体,可以任意比例与柴油互溶。对生物柴油进行检测,得到其组分中不饱和脂肪酸甲酯占60%以上,主要以油酸甲酯、棕榈酸甲酯、硬脂酸甲酯为主。将生物柴油和柴油按1∶4体积比例充分混合,得到的生物柴油调合燃料记为B20。

DPF过滤体材料对捕集效率以及催化剂活性有一定的影响

,本文采用堇青石材质的壁流式蜂窝陶瓷结构DPF过滤体,主要成分分子式为Mg

Al

Si

O

,制成直径为150 mm,长度为180 mm,孔密度为31 cm

,孔隙率为39%。

本试验所用催化剂是采用柠檬酸溶胶凝胶法制备的铈锰钾复合型催化剂K

-Ce

Mn

O

。催化剂涂覆的工艺流程为“制浆-涂覆-干燥-焙烧”:以薄水铝石、γ-Al

O

以及醋酸溶液配制载体浆料,与K

-Ce

Mn

O

催化剂按质量比5∶1充分混合得到活性浆料,采用浸渍法将所制备的活性浆料涂覆在DPF过滤体上,最后再经过干燥与焙烧完成试验用CDPF的制备。此外,还需使用载体浆料配制同体积的浸渍溶液对空白DPF过滤体进行相同流程的预处理,以消除过滤体状态差异对试验结果的影响。

1.2 试验测试设备

在进行农机推广过程中，很多的企业都将机械设备的重点放在粮食的生产过程中，而对于这方面农业机械设备的技术也在不断的创新研究。但是在实际的应用中，对于农副产品的加工等问题也需要先进的农业机械设备进行完成的，并且一些地方特色的农产品对机械设备的要求更加严格。因此针对这种情况，导致农业机械设备的推广体系必须要加强完善，要让农民能够及时的了解各种特殊机械设备的性能，从而使农机推广水平得到有效的提高。

第一步:用y（n）表示每个灰度上的像素点数目，n代表对应的灰度值。用式（1）对直方图滤波，得到的人眼图像典型直方图如图4所示。

一般来说,中低负荷下排气温度和碳烟氧化速率较低,被捕集的碳烟会逐渐堆积在CDPF过滤体中,导致压差增大;随着负荷的增加排气温度显著上升,过滤体内碳烟的氧化速率逐渐升高,当碳烟被捕集速率与氧化速率相同时,CDPF前后压差保持恒定,该状态下的排气温度被定义为再生平衡温度;当排气温度继续升高,碳烟的氧化速率超过被捕集速率,CDPF前后压差开始减小。再生平衡温度是衡量CDPF再生过程的关键参数,也为确定CDPF再生时机提供了重要依据。

台架试验选用一拖(姜堰)动力机械有限公司生产的YD4C型四缸涡轮增压柴油机,该机型满足非道路移动机械用柴油机国Ⅳ排放标准,表1为试验用柴油机的主要技术参数。为了研究柴油机燃用纯柴油和B20生物柴油调合燃料时的排放特性,须保持试验发动机的工作轨压、喷油时刻、排气背压和出水温度等参数恒定不变。

1.3 试验方法

试验选择柴油机标定转速2 400 r/min下的25%、50%、75%和100%负荷作为工况点。试验开始,发动机启动并预热30 min,控制燃油温度在38 ℃左右、出水温度在80 ℃左右。试验过程中,为确保数据的准确性,须待柴油机稳定运转5 min左右,再测量并记录比油耗、排气温度和污染物排放等数据,同时每组数据记录三次取其平均值。由于油路中的残余燃油会对下组试验产生影响,因此在更换燃油时,将油管用待测燃油清洗,并在柴油机稳定运转20 min后再开展后续试验研究。

2 CDPF对排放特性的影响规律

2.1 烟度排放分析

与DPF相比,在标定转速的不同负荷下,燃用纯柴油和B20燃油在CDPF后的HCHO排放降低了30.4%～35.1%和35.3%～43.6%,CH

CHO排放也降低了17.7%～28.4%和23.1%～29.9%。CDPF降低醛类排放原因可归结为:催化剂使CDPF过滤体介质中活性氧物种的数目增多,催化剂表面不断输送活性氧,为醛类的氧化提供了良好的环境,使醛类能够更好的转化为CO

和H

O。

2.2 NOx排放分析

柴油机NO

排放主要包括NO、NO

、N

O等,其中NO约占NO

总排放量的90%以上,影响NO

生成的主要因素有燃烧温度、氧含量以及高温火焰的持续时间等

。图3为柴油机工作在不同工况下,加装DPF或CDPF对NO

排放及其相对降低率

的影响。NO

排放相对降低率为

(1)

通过不同负荷下CDPF前后压差特性的变化,研究燃用纯柴油和B20燃油时CDPF的再生特性。试验前将CDPF装置置于800 ℃的马弗炉中加热30 min以确保CDPF完全再生,在2 400 r/min中等负荷下加载碳烟,为确保试验准确性,两组试验碳烟加载量为(5±0.1)g/L

。转速为2 400 r/min时CDPF进行再生试验选取的柴油机稳态工况点如表2所示,CDPF完成碳烟加载后,调整柴油机按顺序和时间要求依次运行各工况。

2.3 醛类排放分析

Haynes提出的C(-)活性位点连续消耗和更新机理

,解释了碳烟的氧化过程,涉及以下反应

图2所示为柴油机燃用纯柴油和B20燃油在标定转速下不同负荷的排气烟度及过滤效率。从图2可以看出,两种燃油在原机状态及不同后处理装置后的排气烟度表现出相同的规律,均随着柴油机负荷的增加而上升。在相同工况下,CDPF对排气烟度的降低效果优于DPF,由于两种过滤体涂覆浆料后的物理状态相同,因此碳烟排放过滤效率的变化主要是由K

-Ce

Mn

O

催化剂活性的作用而产生的,催化剂通过表面氧物种的溢流可将柴油机排气中的NO氧化为NO

,NO

的强氧化性可在较低的温度下与碳烟发生反应生成CO和CO

;另一方面,在催化剂的作用下NO和NO

会以NO

和NO

物种的形式存储在催化剂表面,进一步增强了碳烟的催化氧化效果

。在25%、50%、75%和100%负荷下,加装CDPF后纯柴油和B20两种燃油的排气烟度较原机状态分别下降了63.1%、69.1%、76.9%、82.8%以及72.7%、74.3%、77.8%、85.0%。高负荷下的碳烟排放过滤效率好于低负荷,这是由于随着排气温度的上升,CDPF上涂覆的K

-Ce

Mn

O

催化剂活性被逐步激发,对碳烟颗粒的氧化效果增强,使得排气烟度显著降低。对比两种燃油的排气烟度在CDPF作用下的数值变化,可以看出,CDPF对B20燃油碳烟排放的过滤效率更高,这是因为B20燃油碳烟颗粒表面有更多的活性含氧官能团和脂肪族碳氢官能团,且颗粒无序化程度高,拥有更好的氧化活性,更容易在CDPF中发生催化氧化反应

。

在宋代的词中，具有同样效果的还有欧阳修的《踏莎行》：“寸寸柔肠，盈盈粉泪，楼高莫近危阑倚。平芜尽处是春山，行人更在春山外。”倚栏而望，来排遣自己的闺怨愁苦之情。

3 CDPF碳烟加载与再生特性

3.1 碳烟加载试验

柴油机燃用纯柴油在同一稳定工况下分别进行DPF和CDPF的碳烟的加载对比试验,结果如图5所示。试验选择额定转速2 400 r/min下的50%负荷工况点,此工况下发动机排气烟度较大且排气温度不高,有利于碳烟加载试验的进行。通过碳烟加载过程中DPF和CDPF前后压力差值随时间变化的趋势,分析不同后处理装置对碳烟的捕集特性。同时,利用压差大小还可直观反应出碳烟颗粒在过滤体上的堆积量。由图5可知,DPF和CDPF对碳烟颗粒的捕集过程均包括深床捕集、过渡和滤饼层捕集3个阶段。在碳烟捕集初期主要捕集方式是深床捕集,碳烟在碰撞、截留、颗粒扩散和重力沉降等各种力的作用下与深层介质孔道接触并沉积在表面,在过滤器壁面逐渐形成一层逐渐变厚且细密的滤饼层。当进入滤饼层捕集阶段时,滤饼层成为过滤碳烟颗粒的主要介质

。随碳烟加载时间的推移,CDPF前后压差的升高速率明显低于DPF,试验结束时两种后处理装置前后压差达到最大值,DPF为7.1 kPa,而CDPF只有4.6 kPa。CDPF过滤体表面负载的K

-Ce

Mn

O

催化剂降低了碳烟氧化反应所需活化能

,碳烟起燃温度大大降低,使部分碳烟可以在较低的排气温度下被氧化,从而实现了CDPF的低温再生,减缓了碳烟颗粒在孔道内累积的速度。

3.2 CDPF再生试验

式中:

(NO

)

为DPF后NO

体积分数;

(NO

)

为CDPF后NO

体积分数。

[32]吴晓云、吕增奎：《西方学者论改革开放以来中国政治的发展》，《马克思主义与现实》2008年第6期。

两种手术方法治疗股骨转子间骨质疏松性骨折的疗效 …………………………… 蔡韵律(6):734膝关节炎家兔外周血BTLA、IL-1、TNF-α、IL-10及部分血小板参数的变化 … … 张可训，等(7):794

柴油机醛类排放物来源于燃料的不完全燃烧,对人的皮肤、眼睛和嗅觉具有很强的刺激性,而生物柴油的化学组分特性和缸内燃烧环境均有利于醛类的生成

。图4为柴油机燃用纯柴油和B20燃油工作在标定转速下,在DPF和CDPF后醛类排放及相对降低率随负荷的变化情况。由图4可知,随着负荷的增加,柴油机燃用两种试验燃油在不同后处理装置后的HCHO和CH

CHO排放均呈下降趋势;后处理装置采用DPF时,B20燃油的醛类排放略高于纯柴油,CDPF后各油样间醛类排放没有明显区别。生物柴油的主要成分是不饱和脂肪酸甲酯,所含的羟基是醛类的重要来源

,发动机的排气温度随负荷的增加而升高,且由于生物柴油是含氧燃料,增加了醛类再次被氧化的几率,使醛类排放大幅下降。

C(-)+O

→C(O)+CO

(2)

式中C(-)是活性位点,C(O)是含氧官能团,将进一步发生反应

C(O)→C(-)+CO,CO

(3)

C(O)+O

→C(O)+CO,CO

(4)

台架试验系统主要包括台架测控系统、油耗测量系统和气体排放分析系统。发动机台架测控系统主要包括湖南湘仪动力测试有限公司生产的CAC250型号的电力测功机及其配套的FC2005测控软件;燃油温控和油耗测量系统选用的是AVL-753C燃油温控仪和AVL-735S瞬态油耗仪;发动机排气分析系统主要包括奥地利AVL公司生产的型号为AVL-415S滤纸式烟度计和傅里叶红外光谱气体分析仪(FTIR),发动机台架示意图如图1所示。

图6(a)为柴油机燃用纯柴油和B20燃油在不同工况下排气温度的变化规律,图6(b)为不同燃油对应CDPF前后压差的变化规律。在工况1下,纯柴油和B20燃油的排气温度分别为278 ℃和265 ℃,CDPF前后压差随时间推移缓慢上升,由于排气温度和颗粒理化性质的差异,二者的压差升高速率有所差异。在工况2下,两种燃油的排气温度分别为352 ℃和341 ℃,在这一阶段中,二者的压差呈现不同的规律:纯柴油的压差随着时间的变化逐渐趋于平缓,B20燃油则开始出现下降趋势。这说明燃用B20燃油时CDPF的再生平衡温度处于265～341 ℃之间,而燃用纯柴油时CDPF的再生平衡点超过这个温度区间。在工况3时,两种燃油的排气温度分别为419 ℃和405 ℃,纯柴油的压差曲线开始平稳下降,这说明燃用纯柴油时CDPF再生平衡温度处于352～419 ℃之间。在工况4时,两种燃油的排气温度分别为501 ℃和489 ℃,在这一阶段发动机达到了100%负荷,排气流量和排气温度均达到最大值,两种燃油的压差曲线迅速下降,碳烟捕集速率始终低于碳烟氧化速率,CDPF完全进入到再生模式。

对比同一工况下的两种燃油的试验结果可以发现,柴油机燃用B20生物柴油调合燃料时的CDPF前后压差升高速率和再生平衡温度都要明显低于纯柴油。这主要是因为:B20燃油在各个负荷下的碳烟排放都要低于纯柴油,使得CDPF过滤体上捕集的碳烟颗粒明显减少;B20燃油的NO

排放也要高于纯柴油,而排气中的NO

浓度增加利于碳烟颗粒的氧化再生;B20燃油的碳烟颗粒氧化活化能低于纯柴油的碳烟颗粒,有利于碳烟的氧化反应。这三方面因素共同影响着两种燃油的CDPF前后压差变化规律。

4 结 论

将具有较强活性的K

-Ce

Mn

O

催化剂涂覆于DPF过滤体上制备出试验用CDPF,进行柴油机燃用纯柴油和B20生物柴油调合燃料经过CDPF后的排放规律和再生特性试验研究,主要结论如下。

(1)CDPF可以降低柴油机燃用纯柴油和B20生物柴油调合燃料的碳烟、NO

、HCHO和CH

CHO排放,相同工况下对B20燃料排放物的改善效果更显著;与DPF相比,CDPF能够进一步降低气态污染物排放,且降低率随负荷的增加趋势更加显著。在标定工况下,柴油机燃用生物柴油调合燃料匹配CDPF对碳烟排放的过滤效率达85.0%;NO

、HCHO和CH

CHO排放较DPF下降了24.3%、43.6%和29.9%。

有一天晌午，八个猎人到山顶上，在天池边歇着。他们突然看到八个姑娘在天池里头洗澡呢。这八个猎人一想，山下的人都死光了，怎么能出来女人呢？她们是从哪哈儿来的呢？八个猎人第二天早早就来到天池附近观察，想看看这几个姑娘到底是从哪来的。可是一连好几天，也没见八个姑娘的影儿，猎人们不死心，还是在天池边上等。

(2)在碳烟加载过程中,DPF和CDPF对碳烟的捕集均遵循从深床捕集过渡到滤饼层捕集的规律,捕集过程中不同后处理装置前后压差随碳烟的捕集时间呈线型逐渐升高;在催化剂的作用下,CDPF前后压差的升高速率明显低于DPF,碳烟加载试验结束时CDPF前后压差最高比DPF降低了2.5 kPa。

同时注意到在模型3的控制变量中,研究生毕业学校等级对研究生的学术水平有显著的正向影响,这表明从统计学意义上来讲,国家重点院校对研究生学术水平的影响要显著高于其他一般普通院校,这与我们的经验也是比较吻合的。但是当模型中引入研究生学术感知力变量时,控制变量对研究生学术水平的影响并不显著。

(3)受纯柴油和B20燃料生成碳烟的理化性质差异和排气组分不同等因素影响,柴油机燃用B20生物柴油调合燃料时的CDPF前后压差升高速率和再生平衡温度都要明显低于纯柴油,燃用B20燃油时CDPF的再生平衡温度处于265～341 ℃之间,而纯柴油的再生平衡温度处于352～419 ℃之间。

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