河源市空气质量首要污染物特征及其与气象条件的关系

张辉 巫楚 张敬伟 林小平 梁家权 刘素 郭艳芳 李成柳

(1.河源市环境监测站,广东 河源 517000; 2.壹点环境科技(广州)有限公司，广东 广州 510250; 3.青岛华思环保科技有限公司，山东 青岛 266199)

引言

随着我国经济和社会的快速发展，大气污染物排放持续增加，我国大气污染逐渐演变为一次和二次、本地和区域并存的复合型污染[1-3]，其污染成因复杂，治理困难。广东省作为我国经济发达的地区之一，近年来，随着政府环境治理力度不断加大，全省PM2.5浓度稳定下降，而O3污染问题则日益突出[4]。河源市位于粤东北山区，紧邻珠三角地区，环境空气质量在广东省处于较好水平。然而，随着城市化进程的加大，河源市大气环境形势也发生了改变[5]，持续改善环境空气质量面临着严峻的挑战。目前国内外学者对气象要素和污染物浓度之间的关系已进行了大量研究[6-14]，结果表明气象条件对大气污染物扩散和传输有重要的影响。Monteiro等[12]研究表明局部地区大气运动的存在，会改变区域内的风向、风速，从而影响到区域内空气污染物浓度的分布；正是由于局部大气的运动，Li等[11]指出大气污染物的输送与周边地区有着强烈的互动关系，污染物具有一定的区域传输性[15-17]。受城市所处位置境域的地理特质影响，不同地区气象特征差异明显，同时气象条件对当地污染物分布、污染形成的作用也会明显不同。目前广东省内关于污染物与气象关系的研究多集中在经济较发达的珠江三角洲地区[1,15,18-19],粤北等经济欠发展地区的相关研究相对缺乏。分析河源市空气质量首要污染物浓度与气象要素的关系，研究气象条件对河源市污染形成的影响，对后续大气污染预警与防治具有十分重要的参考意义。

本研究利用2019年河源市东埔国控站点的PM2.5、PM10、O3和NO2以及气象因素风速、方向、气压、温度和湿度观测数据，采用Pearson相关系数法，对河源市首要污染物与气象因子进行相关性分析，并进一步利用温度、相对湿度及风场数据，研究河源市首要污染物浓度高值分布的关键气象因子的阈值范围。最后以2019年河源市出现的典型污染日作为案例分析了气象条件对污染过程的影响，为河源市大气污染防治提供科学参考。

1 资料与方法

1.1 研究区域

本文以河源市(114.23°—115.60°E，23.17°—24.45°N)作为研究区域(图1)，河源市位于广东省东北部，属于山地丘陵地区，其中源城区属于河源市城区，地势以西北东南两边较高，中间相对平坦。东埔站点(114.69°E，23.75°N)是源城区国控空气质量监测站点，周边无明显工业源，能够代表河源市城区大气状况。

1.2 数据来源

文中使用的2017—2019年河源市空气质量年度数据来源于广东省生态环境厅官网(http://gdee.gd.gov.cn)，2019年实时观测数据包括污染物PM2.5、PM10、O3和NO2的浓度，气象观测数据风速、风向、气压、温度和湿度以及颗粒物激光雷达监测数据均来源于东埔国控站点，由河源市环境监测站提供。其中PM2.5、PM10、O3和NO2分别由美国赛默飞世尔(Thermo Scientific)5030、FH62C14、49i和42i实时测得，气象参数由维萨拉WXT520实时测得，颗粒物激光雷达由无锡中科光电AGHJ-I-LIDAR(MPL)测得。

1.3 分析方法

利用Pearson相关系数法分析污染物浓度和气象因素的相关关系，以日均值为分析对象，样本数为365。计算公式如下：

(1)

2 结果分析

2.1 空气质量状况与首要污染物

统计2017—2019年河源市空气质量和首要污染物情况。由表1可见，河源市空气质量总体趋于改善，首要污染物中颗粒态的PM2.5和PM10浓度分别下降了3 μg·m-3和2 μg·m-3。在颗粒态污染物浓度下降，整体空气质量趋于改善的背景下，气态污染物O3和NO2浓度的升高变得突出，特别是来源二次生成的O3，浓度由125 μg·m-3升高到131 μg·m-3，上升了6 μg·m-3。

表1 2017—2019年河源市AQI及首要污染物浓度Table 1 Annual mean values of air quality index and primary pollutant concentrations from 2017 to 2019 in Heyuan

河源市首要污染物的浓度发生改变的同时，首要污染物出现的天数占比也在发生着改变(图2)。2017—2019年，以PM2.5为首要污染物的天数占比大幅下降，由50.78%下降到15.82%；相比之下，以O3为首要污染物的天数占比在逐年增加，由43.01%增加到了63.92%；与此同时，2019年还出现了以NO2为首要污染物的污染日，且PM10作为首要污染物的天数占比也增加了11.5%。

2.2 首要污染物与气象要素的相关性分析

2.2.1 首要污染物浓度与气象要素的变化特征

由图3a可见，河源市污染物浓度变化具有明显的季节性差异，春夏季(3—8月)相对较低，秋冬季(9—12月和1月)则相对较高；不同污染物的高值出现的季节也有所不同，其中O3最高浓度出现在秋季，PM10、PM2.5和NO2最高浓度出现在冬季。结合图3b和图3c分析，春夏季气压较低，降水集中，气压对空气质量有显著的负效应作用[20]，降水对颗粒物和NO2有较明显的清除作用[21-22]；特别是夏季气温高，对流旺盛，大气稳定性差更有利于污染物的扩散。夏转秋之际，气温较高，湿度明显降低，高温低湿有利于臭氧生成，秋季是河源市臭氧浓度最突出的季节。进入冬季后气温降低，太阳辐射减弱，O3生成受限，在受大陆冷高压影响下气压抬升，整体边界层高度较低，大气层结稳定，不利于一次排放污染物的扩散，PM10、PM2.5和NO2最高浓度出现在冬季。从10—12月PM2.5/PM10占比较其他月份低可见，秋冬交替之际河源市颗粒物污染中粗颗粒贡献较突出。除受局部排放源影响外，河源地处亚热带季风气候区，秋冬季盛行偏北风，风速也较春夏季大，容易受到远距离的传输影响。

图2 2017年(a)、2018年(b)和2019年(c)河源市首要污染物日数占比Fig.2 Annual proportion of polluted days with different primary air pollutants from 2017 to 2019 in Heyuan

图3 2019年河源市东埔站点首要污染物浓度(a)、气温和气压(b)、降水量和湿度(c)的月度变化Fig.3 Monthly variation of primary air pollutant concentrations (a),air temperature and pressure (b),precipitation and relative humidity (c) at Dongpu station of Heyuan in 2019

2.2.2 首要污染物浓度与气象要素的相关性

表2为首要污染物与气象要素的Pearson相关系数表，从全年来看，O3与温度和湿度的相关性较显著，分别为正相关关系(r2=0.451)和负相关关系(r2=-0.575)；这与在其他城市的研究结果相一致，主要是因为温度升高的直接原因是太阳辐射增强，太阳辐射有利于O3的二次生成[23]；而大气中的水汽可影响太阳辐射的强度，因此相对湿度较高的情况下不利于O3的二次生成。此关系在不同季节均可见，且以春夏季节更突出。进一步分析温度、湿度、风对O3高值分布的影响。由图4a可见，O3高值比较集中在温、湿度组合为(20—30 ℃，25%—40%)和(25—30 ℃，40%—55%)两个阈值之间；与沿海城市臭氧高值易出现在湿度为55%—85%[24]的情况不同，河源市在湿度大于70%情况下并不容易出现臭氧高值。由图5a可见，河源市O3高值更容易出现在弱东北风(风速≤1 m·s-1)和较强西北偏北风(风速>2 m·s-1)影响下，其中弱东北风影响下，风速较弱，O3浓度高值主要考虑为静小风情况下的本地光化学反应生成；而较强的西北偏北风影响下，河源市则更容易受到上风向城市的传输影响导致O3出现高浓度值。

表2 2019年河源市首要污染物与气象要素的相关系数Table 2 Correlation coefficient between primary air pollutantconcentrations and meteorological parameters in Heyuan in 2019

图4 2019年河源市首要污染物O3(a)、NO2(b)、PM2.5(c)、PM10(d)在不同温度、相对湿度下浓度分布特征Fig.4 Relationships of primary pollutant concentrations of O3 (a),NO2 (b),PM2.5 (c),and PM10 (d) with temperature and relative humidity in Heyuan in 2019

从全年来看，NO2与各气象要素的相关性均较显著，与气压呈正相关关系，与其他气象要素呈负相关关系；与其他污染物相比，NO2与风速的负相关性更加突出，特别是秋冬季，相关系数在0.5以上。由图4b可见，与O3比较，NO2出现高值时温度相对较低，温、湿度组合在(12—20 ℃，35%—55%)阈值之间时比较容易出现高值。从风速风向对NO2浓度高值分布的影响来看(图5b)，NO2高值区主要集中在风速在1 m·s-1范围内，反映河源市NO2浓度升高以局部污染源的排放影响为主，污染源主要分布在站点的西北、东北和东南面，同时可见风速较大时一般NO2浓度较低。

从全年来看，PM2.5和PM10与气压和湿度相关性较显著，其中与湿度的负相关系数分别达到了-0.569和-0.640，不同的是春夏季PM2.5和湿度的相关关系较其他季节更强，而PM10在各季节与湿度的负相关关系都非常明显。这主要是春夏季相对湿度较高时容易形成降雨，对颗粒物有明显的冲刷作用；而湿度越大，越有利于PM10的自然沉降。结合图4c和图4d可见，相对湿度>60%情况下，河源市不容易出现PM10高值，温度与湿度组合在(8—13 ℃，40%—55%)范围内时PM2.5和PM10容易同时出现高值。与NO2相类似，在秋冬季PM2.5和PM10与风速表现出较强的负相关关系，可见风速较大时也有利于颗粒物的扩散。但值得注意的是，如图5c，PM2.5浓度高值区一部分主要分布在风速在1 m·s-1范围内，另一部分分布在风速>2 m·s-1的北风方向上，可见PM2.5的高浓度值一方面受本地污染源的排放影响，另一方面可能还受到偏北风向下上风向城市的传输影响；PM10则与NO2情况相似，考虑为主要受站点周边局部排放源的影响(图5d)。

图5 2019年河源市首要污染物O3(a)、NO2(b)、PM2.5(c)、PM10(d)在不同风速风向下的浓度分布特征Fig.5 Relationships of primary pollutant concentrations of O3 (a),NO2 (b),PM2.5 (c),and PM10 (d) with wind speed and direction in Heyuan in 2019

2.3 典型污染过程分析

2.3.1 颗粒物污染过程

1月26—27日河源市出现了以PM2.5为首要污染物的污染过程。由图6a可见，颗粒物浓度从1月26日19:00开始攀升，PM2.5在1月27日07:00开始出现超标，此后浓度继续升高，在10:00浓度达到最大值为86 μg·m-3。尽管PM10也出现同步升高，但PM2.5/PM10比例在0.8以上，可见细颗粒物主导了此次污染过程。从气象要素的变化趋势上可见(图6b、图6c和图6d)，污染期间近地面主导偏北风，风速较小(低于2 m·s-1)，气温较低；PM2.5浓度升高过程也伴随着气压和湿度的升高；同时结合清远探空站温度廓线观测(图7)可见，存在中空逆温现象，整体扩散条件不利。地面颗粒物激光雷达观测结果与HYSPLIT模型模拟的48 h后向轨迹，显示整个污染过程均未见突出的局部颗粒物污染，判断此次污染过程受区域传输影响的可能性较大。污染气团主要来自河源市的西北偏西和东北方向，推测河源市受途经广西、江西等污染浓度较高区域的气团的传输影响，周边城市的气流传输增加了本地污染物的浓度，加重污染程度[25]。

图6 2019年1月26—27日河源市东埔站颗粒物浓度(a)、温度和相对湿度(b)、气压(c)、风(d)变化Fig.6 Variation of particulate matter concentration (a),temperature and relative humidity (b),air pressure (c),and winds (d) at the Dongpu station in Heyuan on January 26-27,2019

2.3.2 臭氧污染过程

2019年9月25—29日河源市连续出现5 d首要污染物为O3的轻度污染过程。由图8c可见，9月24—30日温度呈逐日升高的趋势，平均温度在26 ℃以上，日间最高温在31—34 ℃之间；平均湿度在55%以下，日间湿度在29%—56%，高温低湿预示着天气晴朗太阳辐射较强，有利于O3的光化学反应生成。25—29日风速较小，风向切变频繁，水平扩散条件不利(图8d)。由图8a和图8b可见，在25—29日污染日夜间至凌晨O3的前体物CO和NOx均有较高的浓度值，充足的前体物条件促进了日间O3的持续生成，不利的扩散条件导致污染物容易累积升高进而加剧污染程度，致使9月24—27日O3浓度峰值持续攀升。29日之后持续受西北偏北风影响，风速明显较之前有所增大，最大达3.5 m·s-1，O3浓度有所下降，但仍旧超标；且可以观察到夜间风速较之前有所加大的情况下仍有接近80 μg·m-3的残留，可见持续西北偏北风影响下河源市受区域影响较为突出。

图7 2019年1月27日08:00清远探空站温度廓线Fig.7 Profiles of air temperature observed at the Qingyuan sounding station at 08:00 on January 27,2019

图8 2019年9月24—30日东埔站点O3浓度(a)、NOx和CO浓度(b)、温度和相对湿度(c)、风(d)变化Fig.8 Variations of O3concentration (a),NOx and CO concentrations (b),temperature and relative humidity (c),and winds (d) at the Dongpu station from September 24 to 30,2019

3 结论与讨论

(1)2017—2019年河源市空气质量总体趋于改善，在近几年采取了一系列针对PM2.5污染治理措施以后，河源市PM2.5浓度得到了有效控制；2018年开始河源市O3污染日数超过PM2.5污染日数，污染形式从颗粒物污染为主向臭氧污染为主发生了转变。

(2)不同污染物与气象条件的相关性存在显著差异，整体来看，O3与温度成正相关关系，和湿度成负相关关系，河源市O3高值主要出现在(20—30 ℃，25%—40%)和(25—30 ℃，40%—55%)两个阈值之间，吹西北偏北风时还容易受到上风向城市的传输影响；NO2相比其他污染物与各气象因素的相关性较显著，特别是在秋冬季节与风速表现出较强的负相关关系；湿度与PM2.5和PM10在各季节有明显的负相关，湿度越大，越有利于颗粒物的自然沉降，对PM10影响最为明显；温度与湿度组合在(8—13 ℃，40%—55%)范围内时两者容易同时出现高值；在夏季PM2.5和PM10还与温度具有较强的正相关关系，高温情况下河源可能会出现颗粒物与O3的复合污染。

(3)河源市典型污染日具有风速较小扩散不利的特点，此外，PM2.5污染过程还具有低温低湿的特点，而O3污染过程则具有高温低湿的特点，污染源的局部管控不可忽视；河源市典型污染过程还具有明显的区域性，周边污染区域传输不同程度上会加重河源市本地的污染，建立大气污染重点区域整体防控成为解决污染问题的重点。