松辽盆地北部三肇凹陷四方台组含铀砂岩岩石学、矿物学特征及其地质意义

2022-02-19陈路路赵华雷

华北地质 2022年4期

陈路路，李名，汤超，贺静，陈印，赵华雷，唐力

（1.中国地质调查局天津地质调查中心，天津 300170；2.东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，南昌 330013；3.中国地质调查局铀矿地质重点实验室，天津 300170；4.华北地质科技创新中心，天津 300170；5.中国石油华北油田公司，河北任丘 062552；6.长庆油田分公司勘探开发研究院，西安 710018；7.中国地质大学构造与油气资源教育部重点实验室，武汉 430074）

近年来，前人在松辽盆地开展了一系列砂岩型铀矿研究与找矿工作，并取得了重要突破，主要成果和认识为以钱家店为代表的盆地南部铀矿床，而北部理论研究和找矿成果较为滞后[1-8]。新一轮铀矿找矿工作中，天津地质调查中心针对油田资料的二次开发和钻孔原位验证，在大庆长垣南端及周边地区发现了多处铀矿化区，并圈地了工业铀矿体[9-11]。铀矿层主要位于上白垩统四方台组下段，相关研究报道主要围绕层序地层、矿体展布、沉积相、沉积环境、岩石学、铀矿物及物源等方面进行初步讨论[12-23]。尤其是岩石矿物学方面，前人碎屑组分统计以整个四方台组为研究对象，石英、长石、岩屑端元的种类没有进一步细分，但矿石及围岩统计数量分析较少[14]。另外铀矿物以及期次研究方面不够深入。本次研究在前期岩石学、铀矿物研究的基础上，通过铸体薄片岩矿鉴定、电子探针、扫描电镜、X衍射等手段，进一步细化大庆长垣南端四方台组含矿目的层位的岩石矿物学特征，对研究区矿物蚀变特征、物源、铀赋存形式等方面进行了探讨分析，以期对松辽盆地北部的砂岩型铀矿的成矿作用及找矿勘查提供理论支撑。

1 区域地质概况

松辽盆地是我国北方砂岩型铀矿的重要产铀盆地，面积达26×104 km2。盆地的北部被大兴安岭、小兴安岭和张广才岭所夹持，出露中新生代的火山岩和海西期、燕山期的花岗岩以及少量变质岩。自晚侏罗世以来，松辽盆地经历了“基底-断陷-坳陷-反转”四个构造阶段，形成了北部倾没区、西部斜坡区、东北隆起区、东南隆起区、中央坳陷区和西南隆起区六个构造单元[7、12]（图1）。三肇凹陷是松辽盆地中央坳陷区的二级负向构造单元，其西侧与大庆长垣相接，东侧与朝阳沟阶地相临，是盆地内的重要的生油、储油单元。三肇凹陷所经历的构造演化阶段受盆地整体发育过程的控制，主要包括：火石岭组至登娄库组沉积时期的断陷阶段、泉头组至嫩江组沉积时期的坳陷阶段及四方台组至明水组沉积时期的构造反转阶段[19]。

图1 研究区构造位置图（据徐增连等，2018修改）Fig.1 Tectonic location map of the study area(Modified from Xu et al.,2018)

研究区位于三肇凹陷西南缘，区内钻探揭露地层有第四系、新近系泰康组、上白垩统明水组、四方台组、嫩江组部分地层。泰康组和明水组发育一套粗碎屑河流相沉积，砂体厚度大，颜色以灰色、绿灰色为主，夹杂色泥岩。四方台组为研究区主要含矿目的层，发育一套杂色河流相及河湖三角洲相沉积。依据野外钻孔地质编录，按沉积旋回将四方台组划分为三段。上段发育曲流河相砂质沉积，中段为以细碎屑为主的湖泊-沼泽相沉积，下段为发育曲流河河道粗碎屑沉积。下段以灰色、绿灰色的细砂岩、中砂岩为主，夹薄层泥岩、粉砂岩，底部见石英砾和泥砾，可见冲刷不整合面（图2）。嫩江组上部为一套湖相的细碎屑沉积，岩性主要为深灰色、灰色、绿灰色泥岩、粉砂质泥岩夹红色、红棕色泥岩或杂斑，是较好的隔水层[1]。

图2 研究区主要含矿地层综合柱状图（据汤超等，2018修改）Fig.2 Comprehensive histogram of the main ore-bearing strata in the study area(Modified from Tang et al.,2018)

2 样品采集与研究方法

研究对象是三肇凹陷地区四方台组铀矿石及围岩，选取了6个工业铀矿孔（MX02、MX06、11D35-1、11D35-3、11D35-5、5D901-3），磨制探针片共11件、铸体薄片7件。在薄片岩矿鉴定的基础上，利用电子探针、背散射图像、X衍射、扫描电镜等手段分析其岩石学、矿物学特征，探讨了该地区砂岩型铀矿的物源、铀赋存共生关系以及铀富集规律。

电子探针及扫描电镜分析测试均在中国地质调查局天津地质调查中心铀矿重点实验室完成，电子探针所用仪器为日本岛津公司的EPMA-1600型电子探针，加速电压20 kV，束流1×10-8A，束斑直径为1μm，出射角40°，分析方式为波谱分析。扫描电镜所用仪器为日本电子公司的SS550型扫描电镜，加速电压15 kV，束斑10 nm，工作距离为5～10 mm。X粉晶衍射分析由核工业北京地质研究院分析测试中心完成，仪器型号为Panalytical X’Pert PRO型X射线衍射仪，电压，电流，X射线靶为Cu靶，测量角度为5°～70°。

表1 研究区含铀砂岩样品采集清单Table 1 The detailed list of uranium-bearing sandstone samples in the study area

3 岩石学特征

为进一步研究四方台组含铀砂岩的岩石学、矿物学特征，针对铸体薄片，开展镜下鉴定工作。本次通过颗粒计数器对7件样品（包括矿石及围岩）中的碎屑组分进行系统分类计数统计（表2），最后在Folk（1968）三角分类图投点如图3所示，可以看出样品投点主要落于砂岩分类图的Ⅵ区，即长石岩屑砂岩中，与之前面积估法结论基本一致[14]。

表2 研究区四方台组含铀砂岩岩石矿物碎屑组分统计表/%Table 2 The statistics data of detrital component for uranium-bearing sandstone samples in the study area

图3 研究区砂岩三角投图及岩屑分类Fig.3 Sandstone classification of ore purpose layer of the study area

四方台组目的层砂岩中岩石矿物碎屑主要以石英、长石、岩屑为主，其中石英类总含量约占岩石的32.5%～38.5%，其中单晶石英含量为24.0%～29.0%，燧石含量为1.0%～4.2%，变质石英岩含量为4.2%～8.5%，后两者为多晶石英。长石含量为17.0%～26.5%，斜长石明显较多，其中斜长石为11.0%～21.5%，钾长石含量为4.2%～9.0%，可见条纹长石、微斜长石等。包含石英岩在内的岩屑总含量为30.7%～48.9%，其中岩屑以火成岩屑和变质岩屑为主，平均含量分别为19.4%和17.1%，沉积岩屑、凝灰岩岩屑仅分别为2.3%、0.7%。镜下火成岩岩屑中可看到火山喷发岩、隐晶岩等岩屑，少量花岗质侵入岩，可见斑状结构、隐晶结构以及安山结构，斑晶多为长石和石英。变质岩岩屑中以石英岩、板岩、高级变质岩为主，偶见片岩、千枚岩等岩屑。沉积岩屑为源区剥蚀的砂岩和泥岩，以砂岩为主。

主要粒径范围0.15～0.5 mm，部分样品中粒径最大达2.5 mm。大部分碎屑颗粒分选中等，以次棱角居多，以细粒、细-中粒为主，少量不等粒结构。砂岩以颗粒支撑、孔隙式胶结为主。

另外，砂岩填隙物中主要为水云母、凝灰质、方解石、粘土膜、其他硅质物等。

4 主要矿物蚀变

4.1 铀矿化

电子探针及背散射图像分析结果表明，研究区含铀砂岩中铀以吸附铀和铀矿物为主，其中铀矿物主要为铀石，以及少量沥青铀矿等。

（1）因铀石中含有少量H2O，使表中化学成分总量为90.89%～99.93%，如表3所示。其中UO2含量约为51.58%～78.08%（平均67.32%左右），SiO2含量约为13.36%～19.09%（平均17.44%），以及CaO含量约为1.66%～7.65%，P2O5约为0.19%～3.35%，TiO2约为0.21%～2.86%，FeO约为0.11%～4.49%、Y2O3约为0.04%～1.12%，还含有少量MnO2、Na2O、K2O、Al2O3等。其主要赋存于粒间孔隙中，与黄铁矿、钛铁矿、有机质、粘土矿物等共生（图4-a、b、c、d、e）。另外可见一些铀石呈粒状产于石英、长石、岩屑等碎屑颗粒中间（图4-f）。

图4 研究区含铀砂岩中铀矿物主要赋存形式Fig.4 The main forms of uranium minerals in uraniferous sandstone of the study area

表3 研究区含矿砂岩样品铀矿物电子探针数据分析Table 3 The data of electron probing analyses for uranium minerals of mineralized sandstone samples in the study area

（2）该地区较少见的铀矿物类型——沥青铀矿，成分上UO2含量约为85.66%～88.25%，SiO2含量约为3.81%～7.66%，还有含量为2.89%～3.44%的CaO，1.45%～1.83%的MnO2，另外P2O5、TiO2、FeO、Y2O3含量较少。背散射图像显示该沥青铀矿与铀石密切共生，大部被包裹，分散于核部，表现为颜色相对更亮，呈残留状（图4-a）。

4.2 黄铁矿化

研究区含铀砂岩中黄铁矿比较细小，岩心及手标本尺度上不易观察，电子显微镜反射光下呈分散细粒状（图5-a），但在电子探针背散射及扫描电镜下可以看到大部分呈草莓状或立方体状集合体产出，充填于颗粒间孔隙中（图5-b、c、d）。扫描电镜下立方体状黄铁矿集合体晶形完整、大小不一，最大4μm。草莓状黄铁矿的颗粒相对较小且均一，不足1μm。在矿石样品中集合体状黄铁矿是与铀共生的重要蚀变矿物，多为成岩-成矿前自生矿物。铀石在集合体状黄铁矿边缘生长，完全包裹的铀石最大直径达160μm。草莓状黄铁矿的粒间孔隙也见被铀石充填胶结现象（图5-c）。另外也发现少量后生脉状、与铀密切共生的黄铁矿（图5-e）。

图5 研究区含铀砂岩蚀变矿物显微照片Fig.5 Micrographic photos of altered mineral of uranium-bearing sandstone in the study area

4.3 碳酸盐化

研究区含铀砂岩整体较为疏松，碳酸盐化较不强，仅个别样品11D35-5-K3方解石含量较高。镜下观察碳酸盐矿物以亮晶方解石为主，泥晶方解石不易观察。铸体薄片及电子探针背散射图像显示亮晶方解石颗粒大，分布于粒间孔隙中，局部呈连晶状，交代了部分基质，为后期蚀变矿物（图5-f、g）。

4.4 钛铁矿蚀变

研究区钛铁矿存在一定蚀变，电子探针图像显示黄铁矿沿其边缘生长（图5-h），个别钛铁矿蚀变强烈形成TiO2和残留钛铁矿格架（图5-i）。另外电子探针显示少部分铀以吸附等形式赋存于蚀变钛铁矿中（图4-e）。

4.5 黑云母蚀变

研究区黑云母蚀变主要表现为吸水膨胀，因压实作用而扭曲变形。一些铁质等元素析出，还原环境下在黑云母解理缝及其周边形成粒状黄铁矿（图5-j），偶见其他矿物，如闪锌矿等。该蚀变现象在鄂尔多斯盆地东北缘较为普遍，但在该区的黑云母解理缝中未见铀矿物。

4.6 黏土化

粘土质（泥质）胶结是研究区含铀砂岩的主要胶结类型。X粉晶衍射结果表明研究区含铀砂岩中粘土矿物平均含量为19.13%，黏土矿物主要为蒙皂石、伊蒙混层或绿蒙混层为主，约占84%～97%，其次为伊利石约占3%～19%，而绿泥石、高岭石含量极少，不超过2%。另外，扫描电镜下可见大量黏土矿物充填粒间孔隙，碎屑颗粒表面被蜂窝状蒙皂石包裹（如图5-k、l）。蒙皂石具有较高的体表比，对铀的吸附较为有利（表4）。

表4 研究区含铀砂岩粘土矿物X粉晶衍射分析数据Table 4 The X diffraction data of clay mineral for uranium-bearing sandstone samples in the study area

5 讨论

5.1 物源分析

砂岩碎屑成分可以判断所属不同大地构造区域及其蚀源区性质的[24-28]。研究区岩屑含量为30.7%～48.9%，其中以火成岩屑和变质岩屑为主，少量沉积岩屑和凝灰岩岩屑。变质岩屑可见石英岩、板岩、片岩、千枚岩、高级变质岩岩屑；火成岩屑可见火山喷发岩、隐晶岩、花岗质侵入岩岩屑等。另外燧石含量为1.0%～4.2%，表明有来自周缘海相沉积[29]。斜长石含量明显比钾长石多，反映了源区中酸性岩浆岩相对发育的信息显示。结合陈路路等[14]碎屑成分构造三角投图分析，本次投图发现样点主要集中于再旋回造山区和切割弧区内（图6），说明母岩区经历了从俯冲缝合到造山的复杂过程，其构造环境为伴有火山喷发的碰撞造山带褶皱造山作用。而岩浆弧区则代表了源区存在大量的岩浆活动，形成了火山岩和侵入岩，与碎屑组分反映较为一致，这表明了赋铀目的层砂岩成分混杂，来源并非单一。肖鹏等[17]（2018）在研究松辽盆地北部大庆长垣南段四方台组物源体系时，碎屑锆石年龄中存在80～105 Ma、175～240 Ma和1.8 Ga三组峰值区间数据，通过年龄数据比对认为物源主要来自张广才岭、吉黑东部及盆地东南部地区。张广才岭造山带实际上是佳木斯地块与松嫩地块之间的一个俯冲-碰撞造山带，除发育太古宙-元古宙古老变质岩外，还受古太平洋板块分支的牡丹江洋西向松嫩地块俯冲影响，发生大规模的褶皱造山运动，并伴随有强烈的岩浆侵入和火山喷发活动，形成大面积的海西期、印支期和燕山期花岗岩以及侏罗纪-白垩纪的火山岩出露，并长期处于隆升剥蚀状态[5,14,30-32]。研究表明张广才岭及盆地东南地区有较连续的伽玛偏高场和航放异常密集带，岩性主要为粗粒花岗岩、黑云母花岗岩、闪长岩、流纹岩等杂岩体。前人研究[33-35]发现海西期和燕山期花岗岩以及燕山期和印支期杂岩体铀含量和迁出率均较高，反映了该区具有较好的铀源条件。

图6 研究区砂岩碎屑成分构造三角图解Fig.6 Triangular plots showing the debris compositions for sandstones from the study area

5.2 铀石与沥青铀矿

本研究发现有少量沥青铀矿存在。背散射图像显示大颗粒铀矿物中沥青铀矿与铀石密切共生，大部被包裹，分散于核部，残留状（图4-a）。因矿物反射率差异，表现为沥青铀矿颜色相对更亮[36-37]。汤超等（2017）曾报道过该地区这一现象，发现沥青铀矿与铀石两者之间具有一定的界线[13]。笔者也曾在鄂尔多斯盆地纳岭沟地区发现该蚀变现象[37-38]，认为是原铀矿物的蚀变残留。本次研究沥青铀矿电子探针成分上UO2含量约85.66%～88.25%，SiO2含量约3.81%～7.66%，还有2.89%～3.44%的CaO，1.45%～1.83%的MnO2。与铀石成分相比，除UO2含量明显增高、SiO2含量明显降低外，MnO2、P2O5、Al2O3、FeO、Y2O3含量也有一定量的变化，表明该蚀变为不同成分成矿流体改造成因。

5.3 铀与其他共生蚀变矿物

5.3.1 黄铁矿与铀

前文讲到矿石中发现充填于颗粒间孔隙中的呈草莓状或立方体状集合体产出的黄铁矿，为成岩-成矿前自生矿物。铀石集合体围绕黄铁矿边缘生长，或充填草莓状黄铁矿的粒间孔隙。另外与铀密切共生的脉状、胶状黄铁矿较为少见，颗粒细小，与铀的分布界线模糊，为后生成因。部分学者研究认为黄铁矿作为一种还原介质，对流体中的U6+进行还原沉淀[39]。而陈祖伊等[40]（2007）认为铀的富集沉淀是黄铁矿或流体改造引起的周边成矿环境的改变，如Eh值降低或pH值降低。当Eh和pH值达到Fe3+、U6+沉淀的临界点后，黄铁矿先于铀石沉积，最终铀石生长在黄铁矿边缘。

5.3.2 钛铁矿与铀

本次未发现大颗粒铀矿物生长于蚀变钛铁矿边缘。电子探针及能谱显示弱蚀变钛铁矿边缘含有一定量的铀。整体钛铁矿蚀变程度不高，蚀变程度高的钛铁矿较少见，本次未发现富铀现象。前人研究发现钛铁氧化物与铀关系密切，有学者认为可能是含铀流体交代钛铁矿作用，产物可能是钛铀矿，含钛铀矿物或者含铀钛铁矿也均有提及[20-21,41]。笔者在研究鄂尔多斯盆地东北部钛铁矿蚀变成因时认为钛铁矿的蚀变始于蚀源区，铀的富集与其蚀变产物密切相关[38,42]。该地区四方台组区域上处于红层氧化环境，钛铁矿蚀变在沉积成岩前后均有可能发生，在蚀变边缘因某种TiO2吸附而使微量铀进入裂隙或空隙中，初步认为是与吸附作用有关。

5.3.3 黏土矿物与铀

研究区黏土矿物主要为蒙皂石为主，其次为伊利石，绿泥石、高岭石含量极少。扫描电镜下蒙皂石呈蜂窝状包裹在粒间碎屑颗粒表面。电子探针下可见细小铀矿物生长于颗粒粘土膜（图4-d）。蒙皂石具有较高的体表比，对铀具有较强的吸附能力[43-44]。

5.3.4 矿物蚀变序列

结合铸体薄片及电子探针背散射图像发现主要蚀变矿物有黄铁矿、铀矿物、方解石以及粒表粘土膜等。黄铁矿可分为3类，分别是（1）成岩早期立方体状、草莓状黄铁矿；（2）成岩中后期钛铁矿、黑云母蚀变析出铁质形成的它形粒状黄铁矿；（3）成矿期与铀石密切共生的胶状黄铁矿，其中与铀密切共生的是1类和3类黄铁矿。钛铁矿和黑云母在蚀变序列中不清晰，伴随于成岩期，而钛铁矿蚀变是始于源区。粒表粘土膜属于更早期的矿物，铀吸附在膜表面。亮晶方解石属于成矿期后产物，充填粒间孔隙并胶结碎屑颗粒。综上初步认为矿物蚀变序列为粒表粘土膜>立方体状、草莓状黄铁矿>它形粒状黄铁矿>胶状黄铁矿>铀石>亮晶方解石，反映了沉积成岩环境。

5.4 铀富集作用

岩石学特征表明来自张广才岭及东南缘等蚀源区的成矿流体携带丰富的铀源。铀赋存状态研究显示研究区含铀砂岩中的铀以独立铀矿物和吸附铀为主，铀矿物（主要为铀石）与黄铁矿密切共生，部分产于岩石碎屑中，而吸附铀多与粘土矿物、蚀变钛铁矿吸附有关。区域上四方台组为氧化红层，共生矿物蚀变序列反映了一个由氧化到还原、酸性到偏碱性的成岩成矿环境，对铀富集成矿较为有利。结合区域构造演化以及上述蚀变矿物特征与蚀变序列，认为在嫩江组末期-四方台组初期，大庆长垣南端开始隆起，气候由潮湿转变为干旱-半干旱，曲流河发育，携带张广才岭及东南缘等蚀源区的石英、长石、岩屑等碎屑颗粒入湖[9]。剥蚀区淋滤萃取迁移而来的铀以及含铀碎屑在还原改造环境中预富集，为铀成矿提供了直接和主要铀源[45]。在成岩过程中伴随有粒表粘土膜生长以及草莓状、立方体状黄铁矿的形成。其后钛铁矿和黑云母蚀变不仅析出铁质，还伴有白钛石/锐钛矿以及黏土矿物的形成，其较强的吸附性对铀的富集具有重要作用[38]。

明水末的构造反转作用使大庆长垣早期沉积的嫩江组五段、四方台组、明水组一段均遭受剥蚀并形成构造天窗。此时嫩江组烃源岩大规模排烃，富烃类还原性气体沿断裂向上运移，并在四方台组与从长垣构造天窗和东南缘渗入的浅部富氧含铀流体反应，形成沥青铀矿、铀石，并沿黄铁矿等蚀变矿物生长[10]。

综上，认为该区早期的原始沉积预富集加上后期的叠加改造富集成矿，最终形成了松辽盆地大庆长垣南端三肇凹陷四方台组砂岩型铀矿床。