固体氧化物燃料电池专利情况简要分析

安 莉

(1.煤炭科学技术研究院有限公司 煤化工分院，北京 100013；2.煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室，北京 100013；3.国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室，北京 100013)

当前日益凸显的能源和环境问题形势下，高效、清洁的新型能源的开发与利用将成为21世纪能源发展的重要选择[1]。燃料电池(Fuel Cell，FC)是一种新型的高效清洁的发电方式，被誉为继火电、水电及核电之外的第4种发电方式，在大型电站、分布式发电及家用热电联供、便携式发电系统、交通运输等领域均具有非常广阔的应用前景[2-3]。燃料电池本质上是一个能量转换器，是一种通过有效控制燃料和氧化剂的化学反应，并将其中的化学能直接转化为电能的电化学装置。燃料电池直接将化学能转化成电能，比传统发电技术(化学能—热能—机械能—电能)程序少，发电效率高。同等发电效率的前提下可大大降低煤炭使用量，从而实现煤炭减量化(图1)。

图1 燃料电池发电与传统热机发电对比图

按所使用的电解质不同，燃料电池主要分为固体氧化物燃料电池(SOFC)、质子交换膜燃料电池(PEMFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)、磷酸盐燃料电池(PAFC)和碱性燃料电池(AFC)等。

在上述各类燃料电池中，SOFC发电效率最高(综合发电效率约80%)，可以直接使用现有的各种含碳燃料，例如煤气、合成气、天然气、液化石油气等，并很好地和现有能源供应系统兼容，被认为是本世纪最有应用前景的绿色高效发电系统之一[4]。

SOFC的工作原理如图2所示：能量转换是通过电极上的电化学过程来进行的，电解质起传递O2-及分离空气和燃料的双重作用。阴阳极反应为：

阳极：2CO + O2-= CO2+ 2e-

H2+ O2-= H2O + 2e-

阴极：O2+ 2e-= O2-

图2 SOFC工作原理图

阳极燃料气发生氧化反应，生成阳离子并给出自由电子；阴极氧化物(通常为氧气)发生还原反应，得到电子和阴离子；阳离子和阴离子通过电解质运动到相对电极上，生成反应产物并排到电池外；在电势差的驱动下电子通过外电路从阳极运动到阴极，外部用电器获得了燃料电池所提供的电能。

1 SOFC发展历程

1899年，Nernst使用二氧化锆(ZrO2)作为氧离子导体，开发出了SOFC的雏形，1980年代后其研究得到蓬勃发展。以美国西屋电气公司为首的欧洲和日韩等企业开始了SOFC的商业化探索[5-6]。我国从2007年开始开展SOFC相关关键材料和基础科学研究，基本实现了诸多核心关键技术突破，拥有自主知识产权，实现了SOFC关键材料、电池核心元件、电堆模块集成和独立发电系统四部分技术全线贯通，但由于起步晚，仍处于初步探索阶段。

2 SOFC专利基本情况分析

2.1 专利申请趋势分析

以“固体氧化物燃料电池”为关键词，检索patsnap专利数据库中1991年1月1日(专利申请始于1991年)—2020年12月31日已经公开的相关专利数据，得到专利申请趋势见图3。

图3 专利申请趋势图

从图3中可以看出，2000年以前，专利申请数量维持在较低水平，平均每年约13项，表明SOFC产业发展缓慢；2001—2019年，申请量整体呈现波动上升趋势，并于2019年达到峰值(726项)，约是2001年8.7倍。

截至2020年底，共检索到SOFC相关专利申请8 187项，前5名分别为：中国5 100项，美国1 109项，日本540项，韩国439项，英国170项，其中发明专利7 550项，占总申请量的92.2%；另有实用新型专利636项，外观设计1项。而在授权专利方面，虽然1991年开始申请，但直到2001年，第1项SOFC专利才获得授权(图4)。到2004年，共授权78项，平均年授权量仅5.5项，授权率很低；2005—2014年，专利授权呈现快速上升(除2013年稍有降低)，2014年达峰值419项，2015—2019年趋势平稳，平均年授权347.4项，2020年授权数大幅下降，分析原因可能为2016—2017年专利申请数量降低有关。截至2020年底，SOFC相关授权专利共有3 677项。

图4 授权专利趋势图

从图5可以看出，中国从1997年开始申请SOFC专利，中国整体增长趋势和世界范围增长趋势基本一致，申请数量占比逐渐增大，特别是2012年，我国布局了第一个SOFC方向的973项目，国内对SOFC的关注度逐渐升高，专利申请数量逐年上升。

图5 中国专利申请趋势图

2.2 法律状态分析

专利法律状态数据是指《专利法》及其规定的专利申请中公开和公告的法律信息，包括专利的授权、无权、实质审查等。专利的授权率也是衡量专利质量的重要指标之一，并在一定程度上真实地反映了该领域的技术水平和发展规模[7-8]。分析SOFC相关专利的法律状态构成可见，相关授权专利共5 602项(含授权后放弃、失效的专利)，占总申请量的68.4%.失效专利3 317项，占总申请量的37.6%；有效专利3 686项，占总申请量的45.0%，占总授权量的65.8%.未缴年费专利1 843项，占总授权量的33.0%，占失效专利的55.6%.有质量的专利是指具有新颖性、创造性、实用性以及法律效力稳定的专利，其中创造性对专利的技术质量起直接决定作用[9]。从数据上看，SOFC专利授权率较高，反映出目前SOFC专利质量相对较高，创新性较强。专利的实用性意味着其经济价值或市场前景，而主动放弃和未缴年费的情况也多是由专利实用性低造成的，反映出相关专利未能实现技术转移。SOFC专利未缴年费比例相对较高，说明部分专利的实用性不够。

2.3 申请人类型分析

对SOFC专利申请人类型进行统计，结果见表1。由表1可见，SOFC相关专利以公司和高校院所为主，公司申请最多，为4 764项，占申请总数的58.2%.其次为高校院所(3 367项)，占比41.1%，但有效专利占比均不到一半。公司和高校院所作为主要的申请单位，在撤回驳回的无效专利中，占比分别为32.2%和23.6%；在未缴年费的无效专利中，占比分别为38.0%和44.8%.表明虽专利申请量高但有效率低，高校院所专利质量相对较高，撤回驳回率低；未缴年费占比均较高，说明专利实用性欠缺，转化效果较差。

表1 SOFC相关专利申请人类型情况统计

进一步对申请数量排名前8位的进行分析可见，前8位申请人的申请量共计1 145项，占总申请量的14.0%，其中发明专利1 127项；排名前8位的有7所高校院所、1家企业，见图6。按IPC分类，H01基本电器元项申请量排名第1位的是中国科学院大连化学物理研究所，其申请相关专利的主要技术方向涉及催化剂电极、固体电解质、催化材料等，申请量为221项，其中发明专利219项；授权专利134项，占该单位总申请量的60.6%，说明该单位在SOFC研发方面的技术实力和自主创新能力较强。排名第2位～第5位的分别为哈尔滨工业大学、三星SDI株式会社、清华大学和华中科技大学，申请总数为621项。在这四个申请人中，三星株式会社的技术方向范围最广，除电极制造方法低于哈尔滨工业大学外，其余各方向专利数量均最多。

图6 SOFC相关专利申请量前8位的申请人

2.4 主要研究机构

目前，世界范围内，SOFC已进入商业示范应用阶段。由风险投资基金支持的美国Bloom Energy公司已在加州为Google、eBay、Wal Mart等公司提供了数百套燃料电池分布式发电系统。截至2020年，该公司已累计投放350 MW的SOFC产品，其中近半数投放于加利福尼亚州。公司主要产品为Bloom Energy Server，现已更新至第五代，完成了对200 kW的SOFC系统测试，据称发电效率可以达到65%，处于世界领先水平。但在MW级SOFC的开发集成上还远远未能达到低于900美元/kW的目标。日本的SOFC发展主要由NEDO(日本新能源产业技术综合开发机构New Energy and Industrial Technology Development Organization,Japan)推动，目标为到2024年，SOFC发电效率超过65%(低热)，寿命达130 000 h等。主要项目为SOFC系统重点技术的开发和工业验证，主要研发机构包括爱信精机、大阪燃气、京瓷和丰田汽车等企业。2017年，工业用的SOFC燃料电池已开始进入商用化阶段。欧洲SOFC技术同样已基本成熟，主要SOFC Micro-CHP(热电联产Combined Heat and Power)的代表公司包括瑞士的Sulzer Hexis，英国Ceres Power，意大利的Solidpower，丹麦Topsoe Fuel Cell，德国Bosch Thermotechmology、Solid等。其中Ceres Power技术较为先进。

国外的SOFC技术和产业一直对中国实施封锁，中国只能走自主开发的路线。其研发难度高且投入巨大，令国内不少企业望而却步。我国研究燃料电池的机构主要有中科院大连化学物理研究所、清华大学、中科院宁波材料所、中国科学院上海硅酸盐研究所、华中科技大学等高校、科研院所，近年也有包括苏州华清、潮州三环、潍柴动力等企业涉足。主要的研发团队包括：中科院大连化物所程谟杰团队，华中科大邹春、李曦、蒋建华团队，哈工大秦江、熊岳平、姬志行团队，福州大学陈孔发、彭开萍团队，清华大学韩敏芳团队和中科院宁波材料所官万兵团队。

科研院所、高校基本是国内第一批“973”计划项目的参与单位，研发实力很强，但后续工业化需大量资金，部分科研院所和高校纷纷成立企业进行研发运营，催生出苏州华清京昆新能源科技有限公司、吉世尔(合肥)能源科技有限公司和宁波索福人能源技术有限公司等，在SOFC关键材料、元器件等方面进行产业化尝试。近年来，更有潍柴动力、中广核、晋煤集团等大型企业加入SOFC研发阵列，加速商业化步伐。

2.5 国内代表性企业

潮州三环是国内最早研发生产SOFC的企业，2004年开始研发生产SOFC电解质隔膜，2012年批量生产SOFC单电池，2017年在国内市场推出SOFC电堆。目前主要生产电解质隔膜和单电池，是全球最大的SOFC电解质隔膜供应商，欧洲市场最大的SOFC单电池供应商。

徐州华清京昆能源有限公司在国内率先实现了SOFC关键材料、电池核心元件、电堆模块集成和独立发电系统技术知识产权全产业链技术贯通，完成国内首个15 kWSOFC示范项目，建成国内首条SOFC自动化生产线，是我国第一家SOFC走向产业化生产的企业。目前，年产电池片100万片、电堆4万套、重整设备1 500套，总年产能25 MW。

潍柴动力于2018年收购英国低成本固体氧化物燃料电池开发商CeresPower20%的股权，并在潍坊成立合资公司，使用SteelCellTM技术，针对于客车、卡车和特定的发电市场，生产销售燃料电池系统、电堆和电池片。目前已获山东省国资委批复，募资15.13亿元用于SOFC及关键零部件产业化项目。

中广核集团中广核研究院有限公司于2018年9月，同哈工大(深圳)签订“固体氧化物燃料电池联合研发战略合作协议”。目前已承担一些国家、深圳市的科研项目，下一步，将聚焦于SOFC系统集成和辅助系统的研发，包括重整器，燃烧器，热交换器，染料压缩机，控制器等。

整体而言，国内SOFC企业大多在研发、做示范工程，真正具备量产能力的只有潮州三环，华清在试产中，临近规模化量产。

3 结 语

综合来看，中国目前对固体氧化物燃料电池的研究开发业已取得了很大的进展，但离商业化还有一定距离。SOFC的发展离不开政府的引导和大力支持，大学、政府和企业的“政产学研用”合作机制也是SOFC发展的重要推动力。

在“双碳”目标背景下，SOFC排放的二氧化碳浓度高达90%左右，利于捕集和利用，符合政策要求，同时，我国能源结构向绿色低碳转型，SOFC还可作为新能源发电调峰的主力军。在专利申请方面应注重与应用场景结合的产业核心技术突破，诸如加大对大功率电堆模组、高效的热平衡系统、电源系统和控制策略等大功率SOFC系统研发，继续提高功率密度，加强专利技术质量与转化率的提升，助推我国能源结构转型和煤炭的清洁利用。