中子诱发232Th 裂变初始碎片质量及动能分布Monte-Carlo 研究*

刘昌奇 霍东英 韩超 吴康 刘兴宇 杨旭 白晓厚王俊润2) 张宇2) 姚泽恩2) 韦峥2)†

1)(兰州大学核科学与技术学院,兰州 730000)

2)(兰州大学,中子应用技术教育部工程研究中心,兰州 730000)

随着第四代反应堆以及先进核能利用系统的发展,对中子核数据提出了高精度、多核素、宽能区的新要求.目前,中国核数据评价库(CENDL 库)中相关核裂变的数据较缺失,不足以满足当前核能发展的需求.因此,建立面向中子核数据需求的可靠计算方法和工具变得极为重要.本文基于Monte-Carlo 方法建立了裂变碎片质量动能计算模型,研究了中低能中子诱发232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片的分布特性.对于裂变碎片质量分布,本模型计算结果与实验值最大偏差约1%,与GEF,TALYS 程序计算结果(与实验值最大偏差约2%)相比具有一定优势.对于发射中子前裂变碎片动能分布,本模型计算结果与实验数据一致.结果表明,所发展的计算模型能够较好地预测232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片数据,为中子诱发锕系核裂变反应计算提供一种新思路.

1 引言

对中子诱发锕系核裂变反应进行系统、深入的实验和理论研究,既是核能利用及发展的重要途径,又是理解核反应理论机制的重要手段[1,2].近年来,随着第四代反应堆以及先进核能利用系统的发展,核裂变数据测量、计算以及裂变机制理论研究已成为国际核物理研究的新热点[3-7].钍基熔盐堆核能系统(TMSR)作为我国未来先进核能利用发展的重要科学装置,具有高固有安全性、核废料少、防扩散性能和经济性更好等特点,在核领域引起了广泛关注[8,9].在反应堆设计中,堆内裂变产物的积累会造成中子经济性降低[10].为了维持较高Th/U 燃料循环增值比,需要一定速率的熔盐后处理以提取镧系元素等裂变产物(Nd,Sm,Eu,Gd,Zr 等).中子裂变核数据作为钍基熔盐堆换料、裂变毒物处理等物理设计的基石,对Th/U 燃料循环的核能开发利用具有重要意义.目前,中低能中子诱发232Th(n,f)反应实验数据较少[11-15],各组数据存在较大分歧,数据不确定度较大.对于发射中子前碎片质量分布数据,国际原子能机构发布的EXFOR 库仅提供两组实验数据[14,15],无法满足当前核技术发展与理论研究的需求[16].因此,建立面向中子核数据需求的可靠计算方法与工具极为重要.

国际上通用的中子诱发锕系核素裂变反应计算程序包括GEF[17]和TALYS[18].其中,GEF 模型考虑了大量裂变相关物理规律和经验公式[17,19],通过对裂变反应实验数据拟合,从经验数据系统分析的角度确定了GEF 模型参数(大约50 个参数).这些参数经系统调整后能够较好适用于大多数核裂变体系的计算.TALYS 计算程序采用Brosa 物理模型[20,21],该模型主要分为两部分:1)基于五维位能曲面分布及对应搜索算法得到对称裂变道和非对称裂变道的裂变路径和断前形状;2)采用无规颈断裂模型计算得到碎片质量分布和总动能分布等物理量.该模型认为裂变过程中可存在多种裂变模式(一般为3 种裂变模式),分别是对称超长(SL)、非对称标准I(S1)以及非对称标准II(S2)[22],其中,S1 和S2 分别对应N=82 球形中子壳和N=88变形中子壳情况.每一条裂变通道对应不同裂变路径、裂变位垒和断前形状.在裂变断前形状确定基础上,采用无规颈断裂模型计算得到的质量分布为3 个裂变模式权重之和,权重大小与裂变位垒有关.

相较于上述唯象模型,本文重点研究发射中子前、后裂变碎片状态及物理过程.利用Monte-Carlo 输运工具Geant4[23]计算发射中子后裂变碎片信息,并结合所建立的双动能计算模型[24-26]推导得到发射中子前裂变碎片质量、动能分布,避免了大量经验公式拟合及参数调节.另外,Geant4 官方物理模型存在一定局限性—仅适用于裂变后可观测物理量(发射中子后状态)计算,无法提供发射中子前裂变信息,限制了裂变后物理计算的完整性.为了消除该局限性,本文引入双动能法,实现了发射中子前裂变碎片质量、动能的计算,建立了面向中子核数据需求的计算模型,为中子诱发锕系核裂变反应计算提供一种新思路.

2 计算模型

2.1 发射中子后裂变碎片计算模型

基于双动能法原理,发射中子前裂变碎片分布特性可根据发射中子后动能信息计算得到.本文通过构建适用于双动能法的Geant4 模型(物理模型与几何模型),首先实现了发射中子后裂变碎片物理量的计算.其中,Geant4 模型所采用的数据库为G4NDL 中子数据库(根据ENDF/B-VII.1 评价核数据库制作而成)[27].发射中子后裂变碎片分布特性由Geant4 内置物理模型—G4ParaFission-Model 模型控制[28-32].图1 为建立的Geant4 几何模型示意图.红色箭头代表中子入射方向,灰色部分为厚度为300 nm、直径为12 mm 的232ThO2裂变材料,黄色部分代表厚度为500 nm、直径为12 mm 的高分子聚合物Polyethylene Terephthalate(PET)衬底材料.中子轰击裂变靶发生裂变反应,所产生的一对互补碎片(图中FF1和FF2表示)离开裂变初始点分别向相反方向飞行.由于裂变靶存在一定厚度,部分裂变碎片可能损失在靶中造成裂变事件丢失,因此需采用事件符合方法记录每次裂变穿出裂变靶的互补碎片信息.图2 为10 MeV 中子诱发232Th(n,f)裂变反应发射中子后裂变碎片初始动能Epost与碎片出射方向相对中子入射方向夹角的余弦值 cosθ的二维分布计算结果.可以看出,在能量70 与100 MeV 附近存在两个明显峰,分别对应重、轻裂变碎片动能峰位,且重峰峰值要略低于轻峰,与理论、实验预期结果趋势一致[33,34].该结果将作为发射中子前裂变碎片计算模型的输入参数,详细讨论在2.3 节.

图1 Geant4 几何模型示意图.灰色区域代表锕系核素样品(Sample),黄色区域代表衬底(Backing).面向入射中子一侧为样品侧(Sample side),远离入射中子一侧为衬底侧(Backing side).FF1 和FF2 分别代表一对互补裂变碎片,并且它们穿出靶的角度分别为θ1 和θ2Fig.1.Schematic illustration of the Geant4 geometric model.The gray layer is the fissile sample of the actinide target,while the yellow one is the backing support for the sample.The sample side faced the impinging neutrons.FF1 and FF2 respectively denote the fragments emitted from the different sides.θ1 and θ2 are the angles of the fragment axis relative to the axial direction of the incoming neutron.

图2 发射中子后裂变碎片初始动能 E post 与碎片出射方向相对中子入射方向夹角的余弦值 cos θ 的关系 (a)碎片从样品侧穿出时计算结果;(b)碎片从衬底侧穿出时计算结果Fig.2.cos θ versus post-neutron emission kinetic energy E post distribution:(a)The case of the fission fragments from sample side;(b)in the case of the fission fragments from backing side.

随着裂变体系激发能增大,裂变反应的非对称裂变模型向对称裂变模式过渡,对称裂变增加、非对称裂变减少,从而影响裂变碎片动能分布.Geant4物理模型能够较好地描述该过程[30-32].图3 给出了入射中子能量(表示为En)为3,6,10 MeV 时,232Th(n,f)反应发射中子后裂变碎片总动能TKE分布,黑线为实验数据[13],红线为计算数据,纵坐标Norm.Counts 代表归一化计数.可以看出,TKE在120—200 MeV 能量区间内呈准高斯型分布,其最可几动能为160 MeV 左右,与实验结果基本一致.另外,图4 给出了发射中子后裂变碎片平均总动能(表示为)随入射中子能量的变化规律.比较发现,计算结果与近期两组实验数据[13,35]符合较好,进一步验证了Geant4 物理模型及其数据库的可靠性.

图3 232Th(n,f)反应发射中子后TKE 分布 (a)中子能量为3 MeV;(b)中子能量为6 MeV;(c)中子能量为10 MeV.黑线为实验数据[13];红线为本文计算数据Fig.3.Post-neutron emission TKE distribution for 232Th(n,f)reaction:(a)En=3 MeV;(b)En=6 MeV;(c)En=10 MeV.The black line denotes experimental data [13].The red line denotes the calculated result from this work.

图4 232Th(n,f)反应发 射中子 后平均 总动能 随入射中子能量的变化情况.红点为本文计算数据,其他颜色点为实验数据[13,35-37]Fig.4.Relationship between the incident neutron energy and for 232Th(n,f)reaction.The red dots denote the calculated results from this work.The dots with other colors denote the experimental data 13,35-37].

2.2 中子多重性分布计算模型

在裂变过程中,处于激发态的初级裂变碎片会在极短时间内(＜10—14s)释放瞬发中子而退激.裂变所释放的瞬发中子数目ν呈规律性统计分布,称之为中子多重性分布[20,38,39].其中,平均裂变瞬发中子数与裂变碎片质量数间的物理关系引起国内外广泛关注[40-42],它反映了不同质量初始碎片的激发能大小,为核裂变机制研究提供重要信息.

由于中子多重性理论模型的复杂性,尤其是对于不同裂变体系,分布随入射中子能量的变化规律不同[42,43],至今很少有理论模型能够系统地、准确地描述中子多重性分布特性.GEF 程序在计算中低能中子多重性分布上具有一定优势[19],因此,本文采用GEF 程序分布计算结果作为发射中子前裂变碎片分布特性计算模型的输入参数.图5 给出不同入射中子能量下232Th(n,f)反应分布的计算结果.可以看出,该分布呈锯齿状,并且随着入射中子能量增大平均中子数ν明显增多.另外,对于质量数小于110 的轻碎片,激发能变化平均中子数基本不变,ν贡献主要来自于重碎片,说明对于233Th 裂变体系,随入射中子能量增大,多余激发能几乎全部传递给重碎片,对于238Np 等裂变体系也有类似规律[42].

图5 不同入射中子能量下,232Th(n,f)反应中子多重性ν(m) 的计算结果Fig.5.Calculation of neutron multiplicity distribution ν(m) for 232Th(n,f)reaction with the different incident neutron energies.

2.3 发射中子前裂变碎片分布特性计算模型

根据双动能法计算模型,发射中子前裂变碎片质量(mpre)可由裂变产物的能量(Epost)、角度(cosθ)以及中子多重性信息计算得到,具体过程如图6 所示.迭代初始假设条件为互补初始碎片质量数相同:

图6 发射中子前裂变碎片质量、总动能分布计算流程图Fig.6.Program flow chart for the calculation of the preneutron fission fragment mass and TKE distribution.

根据实验室系与质心系关系,修正得到:

3 结果及讨论

对于中低能中子诱发锕系核素裂变反应,当改变裂变体系激发能,质量分布呈现规律性变化.根据所建立的发射中子前裂变碎片分布特性计算模型,计算了不同入射中子能量232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布,结果如图7 所示.可以看出,随着入射中子能量增大,质量分布呈现峰产额降低、谷产额增高的变化趋势.这是因为激发能增大引起壳效应减弱,非对称裂变向对称裂变过渡,从而导致非对称裂变贡献减小,对称裂变贡献增加.另外,图8 给出了质量分布计算值与实验值的偏差分析结果Yieldcal-Yieldexp.数据表明,本工作与实验值最大偏差约1%,GEF 计算数据与实验值最大偏差约2%,TALYS 计算数据与实验值最大偏差约2%.因此,该计算模型能够较好反映232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布及其物理规律,与GEF 和TALYS 程序相比具有一定优势.

图8 232Th(n,f)反应质量分布计算与实验结果偏差分析 (a)中子能量为1.6 MeV;(b)中子能量为3 MeV;(c)中子能量为6 MeV;(d)中子能量为10 MeV.红线为本工作结果,蓝线为GEF 结果,绿线为TALYS 结果Fig.8.Difference of the mass distribution between calculation and experimental data for 232Th(n,f)reaction:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The red line is the calculated data from this work,while the blue one is from the GEF code and the green one is from the TALYS code.

发射中子前碎片动能分布作为裂变过程中重要的物理量之一,与裂变断点构形以及鞍点至断点的动力学过程有关,其分布特性的研究有助于理解核裂变过程中激发能及动能的分配情况,为核裂变机制理论研究提供数据支撑.图9 为不同入射中子能量232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量-TKE 二维分布计算结果.可以看出,随着裂变体系激发能的增加,对称裂变区域产额(质量数115 附近)明显增多,非对称裂变向对称裂变过渡,与图7结论一致.图9 中的黑线为裂变碎片质量与平均总动能关系.可以发现,当质量数在132附近时,达到最大值.受原子核壳结构影响,此时断前形状可能由一个双幻核球形重碎片(132Sn)和一个中等形变的轻碎片组成,断裂时碎片中心距离较近,从而库仑能较大,较大.另外,图10 给出了不同入射中子能量裂变碎片平均总动能的计算结果与实验数据.比较发现,计算结果与实验数据符合较好,因此,该模型能够较好地评价计算中低能中子诱发232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布、动能分布数据及其物理规律.

图7 232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布 (a)中子能量为1.6 MeV;(b)中子能量为3 MeV;(c)中子能量为6 MeV;(d)中子能量为10 MeV.黑色实心点代表实验结果[14,15],红线为本工作结果,蓝线为GEF 结果,绿线为TALYS 结果Fig.7.Calculation of the pre-neutron mass distribution for 232Th(n,f)reaction:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The black dots line is experimental data [14,15].The red line is the calculated data from this work,while the blue one is from the GEF code and the green one is from the TALYS code.

图9 发射中子前裂变碎片质量-TKE 的二维分布 (a)中子能量为1.6 MeV;(b)中子能量为3 MeV;(c)中子能量为6 MeV;(d)中子能量为10 MeV.黑点表示碎片质量与平均总动能 关系.图例中颜色标度反映了事件数目Fig.9.Two-dimension distribution of pre-neutron mass versus TKE:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The black dots denote ,the relationship between pre-neutron mass and average TKE.The color scale refers to the number of events.

图10 232Th(n,f)反应发射中子前平均总动能 随入射中子能量变化情况.红点为本文计算数据,其他颜色点为实验数据[13,35,43,44]Fig.10.Relationship between the incident neutron energy and for 232Th(n,f)reaction.The red dots denote the calculated results from this work.The dots with other colors denote the experimental data 13,35,43,44].

4 结论

本文基于Monte-Carlo 方法建立了研究发射中子前裂变碎片分布特性的计算模型.其中,模型参数包括基于Geant4 物理模型计算的发射中子后裂变碎片动能-角度关联分布以及基于GEF 模型计算的中子多重性分布.根据该模型研究了1.6,3.0,6.0,10.0 MeV 中子诱发232Th(n,f)反应的发射中子前裂变碎片质量分布.结果表明,质量分布计算结果与实验结果最大偏差约1%.此外,发射中子前裂变碎片动能分布计算数据与实验结果一致性较好.综上分析,该模型能够较好地评价计算中低能中子诱发232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片质量分布、动能分布数据及其物理规律,并对不同裂变激发能情况下分布结果具有较好预测性,为中子诱发典型锕系核裂变核数据实验测量和数据评价提供了新方法,为第四代反应堆和先进核能利用系统的物理设计提供了数据支撑.

相比于大多数唯象模型,本工作着重于研究发射中子前、后裂变碎片状态及其物理过程,避免了大量的经验公式拟合与参数调节.另外,Geant4 物理模型仅适用于裂变后可观测物理量(发射中子后状态)的计算,并不能提供发射中子前的裂变信息.通过引入计算模型弥补了该缺陷,实现了裂变后物理计算的完整性.

由于中子多重性理论模型的复杂性及实验数据不足,至今很少有模型能够系统、准确地描述分布随激发能的变化规律.因此,本文采用GEF程序计算分布作为模型输入参数,从而导致计算结果依赖于GEF 计算数据.下一阶段,将重点研究不同裂变体系中子多重性随入射中子能量的变化规律,形成一个更加独立的计算系统.