砂岩型铀矿的“双阶段双模式”成矿作用

聂逢君, 严兆彬, 夏 菲*, 何剑锋, 张成勇,封志兵, 张 鑫, 杨东光, 陈梦雅, 谈顺佳,张 进, 康世虎, 宁 君, 杨建新,申科峰, 蔡建芳

1)东华理工大学核资源与环境国家重点实验室, 江西南昌 330013;2)中国地质科学院地质研究所, 北京 100037; 3)核工业243大队, 内蒙古赤峰 024000;4)核工业208大队, 内蒙古包头 014010; 5)核工业240研究所, 辽宁沈阳 110032

1 概述

据国际原子能机构(IAEA)资料, 截止 2017年,全世界盆地砂岩型铀矿资源占总资源<40美元/kgU为 42.5%, <80美元/kgU为 40.3%(Nuclear Energy Agency and International Atomic Energy Agency,2018), 而中国北方砂岩型铀矿已占铀资源总量的46%(张金带等, 2019), 而且还在增长。由此可见, 砂岩型铀矿的勘查是今后铀矿的主攻方向。砂岩型铀矿受青睐是因为地浸法开采技术, 通过对铀矿体原地注入溶液、回收溶液而获取铀(Bartlett, 1998)可以节约成本, 降低品位, 扩大资源量等优势(Seredkin et al., 2016)。目前世界天然铀供应中有近50%来自地浸法开采(Hore-lacy and Association, 2010)。

美国砂岩型铀矿勘查与研究始于 1951年杰克派尔矿床发现, 至1980年代, 美国学者对砂岩型铀矿的成矿物质来源、成矿作用等进行了深入系统研究, 建立了“卷状铀矿床”成矿模式(Harshman, 1972;Rackley and Johnson, 1971; Granger and Warren,1974)和“板状铀矿床”成矿模式(Fischer, 1974;Fishman et al., 1985; Northrop and Goldhaber, 1990)。

前苏联于 1952年在中亚哈萨克斯坦发现了乌其库杜克砂岩型铀矿。至1970年代末, 逐步建立了“层间渗入成矿”、“水成铀矿”、“次造山”等理论(Печенкин, 2003; Кисляков and Щеточкин,2012; 刘池洋, 2005)。前苏联学者将层间渗入作用形成的砂岩型铀矿按地球化学特征分为氧化带(完全氧化带、不完全氧化带)、过渡带、还原带、原生带(Кaиирсбa, 1970; Петров, 1985), 为氧化带型砂岩型铀矿勘查与研究打下了基础。

1980年代末至 1990年代初以来, 中国开始引进中亚及俄罗斯等可地浸砂岩型铀矿勘探理论与方法, 并在北方众多盆地中持续掀起找矿热潮(张金带, 2004; 张金带, 2016), 20多年的勘探实践在北方伊犁、吐哈、巴音戈壁、鄂尔多斯、二连、松辽等盆地取得了找矿持续突破(权建平等, 2006; 彭云彪等, 2007; 夏毓亮等, 2010; 陈奋雄等, 2016; 聂逢君等, 2018; 聂逢君等, 2019; 刘波等, 2020), 中国砂岩型铀矿资源量增加迅速, 由原来的占比 6%上升至现在的 46%, 占第一位, 并彻底改变了资源结构的面貌(张金带等, 2010, 2019; 张金带, 2012), 彰显了天山—兴蒙造山带及两侧盆地中砂岩型铀矿惊人的找矿潜力。

研究认为, 砂岩型铀矿的形成是水-岩相互作用的结果, 即含铀成矿流体在一定的物理-化学条件下与岩石进行反应后, 铀通过氧化还原和吸附作用在岩石中聚集成矿(Langmuir, 1978; Boyle, 1984; Dahlkamp, 1993)。由于砂岩中U元素聚集常发生在表生水溶液作用下, 因此俄罗斯学者把它称为“水成矿床”, 足见水动力条件对铀成矿的重要影响(马亮和王萍, 2008; Кисляков and Щеточкинv, 2012; 乔海明等, 2016)。表生条件下铀成矿被纳入渗入型矿床范畴,渗入型汇水盆地利于铀向盆地迁移与富集(陈法正,2002)。陈戴生和李晓翠(2014)把我国北方陆相盆地铀成矿的水动力条件分为弱、中、强三类, 其中中等水动力条件对成矿最为有利。俄罗斯学者别列里曼(1995)指出, 造山运动按垂向幅度可以分为三大类,即强幅造山(>2000 m)、次造山(200～1500 — 2000 m)、弱幅造山(50—200 m), 其中“次造山”作用对形成层间渗入的砂岩型铀矿最为有利, 与陈戴生和李晓翠(2014)中等水动力条件相当。由于水一方面把蚀源区中的铀活化“萃取”出来, 另一方面作为载体把铀源源不断地搬运到盆地中, 水是砂岩型铀矿成矿的主要营力, 持续稳定的含铀地下水对砂岩型铀矿的形成是必不可少的(马亮和王萍, 2008; Skirrow et al.,2009; Hall et al., 2017)。

综合国内外前人研究成果可以看出, 砂岩型铀矿表生成矿作用概括为两种模式: (1)侧向渗入氧化作用成矿(图 1A); (2)垂向渗入氧化作用成矿(图1B)。前者模式认为, 目的层砂岩沉积之后, 由于后期的抬升剥露, 在盆地边缘暴露于地表, 盆地边缘蚀源区淋滤含铀岩石的含铀含氧表生流体, 沿着可渗透的目的层砂岩侧向向盆地中心迁移, 当流体中的氧被消耗殆尽时, U被还原或吸附, 并富集形成矿化, 如图1A所示。美国怀俄明盆地、中亚楚萨雷苏盆地、锡尔达林盆地、中国的伊犁盆地和吐哈盆地的铀矿化作用均属于这种类型(Harshman, 1972;Granger and Warren, 1974; Печенкин, 2003;Кисляков and Щеточкин, 2012; 乔海明等, 2016;陈奋雄等, 2016)。后者模式认为, 目的层砂岩沉积之后, 且在上覆泥岩覆盖之前, 含铀含氧流体垂向向下迁移, 当流体中氧被消耗殆尽时, U被还原或吸附形成矿化, 代表性矿床为俄罗斯的外乌拉尔和外贝加尔地区的古河道砂岩型铀矿床(陈祖伊, 1999;绍尔等, 2002), 中国的二连盆地赛汉高毕矿床(聂逢君等, 2010a, 2015a, b, 2019)。

图1 砂岩型铀矿表生成矿作用方式Fig.1 Epigenetic models of uranium mineralization for SUD

然而, 矿床的形成从来都是与所处的区域地质条件演化密切相关联, 中国北方东部(这里指甘肃北山以东, 图 2)产铀盆地中—新生代以来的地质演化特征表现为多期多阶段性, 每一个阶段的区域应力场、地壳变形方式、盆地构造、流体来源、性质、迁移等均有很大的差别, 因此, 铀矿床的形成与变化也完全不同于国外的“典型的”砂岩型铀矿床。我们通过 20多年的研究得出, 盆地区域性地伸展-挤压-伸展的演化过程, 导致了盆地中砂岩型铀矿形成不仅仅是单阶段、单模式成矿特征的呈现。

图2 中国北方大地构造环境与含铀盆地分布Fig.2 Regional tectonic setting and uranium deposit-bearing basins

2 成矿地质背景

2.1 地壳演化与盆地基底

处于中亚造山带中间的伊犁、吐哈、巴音戈壁、二连、松辽等盆地自从20世纪90年代以来相继发现了一大批可地浸砂岩型铀矿(图2)。这些矿床的形成与中新生代以来地壳和构造演化相关。从图 2中可以看出, 中国大陆中新生代的地质演化东部受太平洋板块、西南部受印度板块、北部受西伯利亚板块的联合影响, 呈现出十分复杂的多阶段特征, 且东、西差异性明显。据地质和地球物理资料, 中国北方大陆可区分为造山带型和裂谷型两类岩石圈, 以天山为代表的新生代造山带型、以额济纳旗为代表的古生代造山带型、以大兴安岭为代表的燕山期造山带型和张广才岭为代表的新生代裂谷型岩石圈组成, 反映了古生代形成的中亚造山带在中新生代大陆动力学过程中的分异演化(邱瑞照等, 2009)。自中新生代以来, 中国西部地壳演化呈现出挤压增厚,而东部的则呈现伸展减薄等特征。亚洲东北亚地区早白垩世晚期—古近纪时期地壳-岩石圈减薄, 展现出大规模伸展型盆-山结构(葛肖虹和马文璞, 2009)。

研究表明, 华北板块与南蒙古板块在古生代末完成拼合对接形成统一的块体(Lamb et al., 1999;Zorin, 1999), 留下了一系列可识别的早、晚古生代蛇绿岩, 它们代表了古亚洲洋的存在(Tang, 1990; Buchan et al., 2001)。在中—晚侏罗世, 由于蒙古—鄂霍茨克海关闭, 沿着关闭的缝合带西伯利亚板块与华北—蒙古板块碰撞拼接(Zonenshain et al., 1990; Enkin et al., 1992; Kravchinsky et al., 2002), 导致了北华北板块的阴山地区出现大量的逆冲构造(Davis et al., 1996, 1998, 2001; Chen, 1998; Zheng et al., 1998;Darby et al., 2001)。然而, 在晚侏罗世末, 构造应力场发生了根本性的改变, 华北—蒙古板块上开始出现伸展裂陷作用。早白垩世时期, 该地区的地壳伸展作用达到了高峰, 出现了一系列伸展裂陷式盆地,如巴音戈壁、二连、松辽等(图 3)。与此同时, 与伸展裂陷作用相关的岩浆活动, 尤其是火山作用, 在晚侏罗世—早白垩世时期也相当明显和普遍(Wu et al., 1999; Jahn et al., 2000; Graham et al., 2001)。

2.2 伸展作用与成盆

李思田等(1987)、李思田(1988)研究表明, 在我国的东北部、苏联外贝加尔地区和蒙古国东部的晚侏罗世至早白垩世时期存在的断陷盆地属于同一个盆地系, 盆地的构造样式、沉积充填, 能源矿产的特征以及与火山岩的关系等都十分相似, 为一个统一的东北亚晚中生代断陷盆地系, 总面积>200×104km2。据Meng et al.(2003)的研究认为早白垩世时期的主要伸展区域在中国境内的巴音戈壁盆地(银根额济纳)、二连盆地、海拉尔盆地、松辽盆地, 它们在侏罗纪—白垩纪的演化历史与蒙古的南戈壁盆地、东戈壁盆地、塔木素盆地很相似(图3)。

图3 中国北方中东部地区中生代盆地分布(据Meng et al., 2003修改)Fig.3 Distribution of the Meso–Cenozoic basins in central-eastern north China (modified after Meng et al., 2003)

2.3 盆地形成后的构造反转

2.3.1 正反转作用

盆地由沉降-沉积区向隆起-侵蚀区转化, 也就是由伸展构造向挤压构造转化的过程称为“正反转”作用(Lamplug, 1920; Williams et al., 1989)。研究区早白垩世晚期至晚白垩世地壳发生挤压抬升, 盆地出现反转, 上白垩统沉积厚度薄, 且在盆地中分布具一定的局限性, 例如巴音戈壁和二连盆地。松辽盆地则有所不同, 由于晚白垩世热沉降作用强, 拗陷范围大, 上白垩统地层厚度大, 且分布广。卫平生等(2006)认为, 早白垩世晚期, 受燕山四幕构造运动的影响, 巴音戈壁盆地发生挤压抬升作用, 下白垩统地层遭受不同程度地剥蚀, 同时在塔木素地区造成了中侏罗统的青土井群(J2q)逆冲在早白垩统的巴音戈壁组之上(K1b)。马新华和肖安成(2000)研究二连盆地的构造反转历史认为, 二连盆地早—中侏罗世以来可以分为四个演化阶段, 即伸展(早—中侏罗世), 构造反转(晚侏罗世), 强烈伸展(早白垩世), 抬升反转(晚白垩世以来)。聂逢君等(2018)利用二连盆地西缘卫境岩体的磷灰石裂变径迹反演得出,二连盆地地区在晚白垩世经历了一次快速的隆升剥露事件, 造成了二连盆地内下白垩统和上白垩统之间的角度不整合。由此可见, 二连盆地从晚白垩世以来的抬升反转作用是非常明显的。

松辽盆地的正反转作用时间稍有不同, 出现在晚白垩世晚期。陈昭年和陈发景(1995)认为对油气的生成、运移、聚集和圈闭形成起到关键作用的是白垩纪末的反转构造作用。张功成等(1996)认为, 晚白垩世嫩江期末, 盆地受NW-SE向挤压影响, 形成反转构造带。松辽盆地不同方向的构造带是经历了晚白垩世嫩江期以后的多期构造反转而成, 盆地反转强度自 SE向 NW 方向衰减, 具有“东强西弱、南强北弱”的特点(侯贵廷等, 2004; 陈骁等, 2010)。

2.3.2 负反转作用

盆地构造中由挤压构造转化为伸展构造作用,即为负反转作用(Williams et al., 1989)。而负反转在盆地中识别较难, 故常被忽视(Powell and Williams,1989; 汤良杰等, 1999)。Zhang et al.(2021)最新研究认为, 阿拉善地块中部巴音戈壁盆地内的断层在新生代发生左行走滑兼有伸展活动, 盆地东南边界的雅布赖山前正断层作用明显。二连盆地在新生代时期见大量的玄武岩喷发, 如阿巴嘎旗玄武岩。松辽盆地南部开鲁坳陷的铀矿床中出现大量以细脉穿切含矿层或沿含矿层顺层贯入的辉绿岩脉。据不完全统计, 勘探钻孔中70%～80%可能性钻遇辉绿岩, 个别钻孔中姚家组可被 5层辉绿岩穿入(聂逢君等,2017)。玄武岩形成的构造环境很多, 如俯冲有关的玄武岩, 如东北地区形成于古生代古亚洲洋、中生代以来蒙古鄂霍茨克洋、古太平洋俯冲背景下的岛弧或活动大陆边缘玄武岩(Xu et al., 2013); 还有一类就是大陆裂谷玄武岩, 如北美温拉湾古裂谷玄武岩、西伯利亚诺里尔斯克玄武岩、东非大裂谷西支卢旺达碧玄岩系、中国东部新生代的玄武岩等(张成江等, 1999)。华北地区在地幔隆起带上形成了地堑型盆地, 大陆裂谷的沉积建造伴随有玄武岩浆喷发活动, 它们主要受岩石圈断块内地壳强烈的断陷以及热地幔底辟运动所制约(从柏林和张儒瑗, 1983)。

中国东部新生代火山岩, 在岩石学、地球化学及时空分布特征上, 显示出与俯冲作用相关的中生代岛弧或活动大陆边缘火山岩截然不同的特征(樊祺诚等, 2015; 徐义刚等, 2018)。全岩地球化学特征,可以很好的区分板内玄武岩及其他构造环境(如,岛弧、火山弧及洋中脊玄武岩), 在玄武岩的Zr-Nb-Y(Meschede, 1986)及Th-Hf-Ta(Wood, 1980)构造环境判别图解中, 二连盆地玄武岩及松辽盆地南缘开鲁凹陷辉绿岩均落入板内玄武岩区域。岩石学及热力学等研究表明, 它们形成于大陆板内裂谷构造环境(赵海玲等, 1996), 在裂谷发育过程中, 随着时间推移, 裂谷火山岩带由碱性玄武岩转变为拉斑玄武岩, 记录了裂谷的扩张(邓晋福等, 2004), 在松辽盆地南部(开鲁坳陷)中碱性系列辉绿岩形成于～50 Ma, 略早于～40 Ma的拉斑系列玄武岩(杨东光等, 2021)也与裂谷发育特征一致。由此可见, 无论是松辽盆地还是二连盆地, 新生代时期有明显的伸展作用存在, 盆地的演化由挤压抬升转变为伸展作用的可能性很大。相应地, 早期砂岩型铀矿在这种转变过程中, 经历了新的叠加改造成矿作用。

3 表生低温含铀含氧流体成矿

3.1 铀成矿条件

无论是美国的“卷状”砂岩型铀矿, 还是中亚“层间渗入”或“次造山”作用形成的砂岩型铀矿,它们均是由含铀含氧流体(UOF)把蚀源区中风化淋滤出来的微量U带至盆地中富集成矿。到目前为止,中国北方六大盆地中发现的所有砂岩型铀矿床均有明显的表生低温含铀含氧流体渗入氧化作用成矿的特征。UOF形成矿床的条件为: 1)构造正反转作用形成的补-径-排水动力条件; 2)连接蚀源区与矿化区可渗透砂岩的沉积相; 3)含有能被淋滤出来“活性铀”铀源岩石; 4)砂岩中含有能够还原或吸附U元素的还原剂(聂逢君等, 2010a, 2019)。

A.构造反转条件

巴音戈壁盆地目的层巴音戈壁组(K1b)、二连盆地目的层赛汉组(K1bs)和松辽盆地南部姚家组(K2y)沉积之后均经历了构造反转, 为含铀含氧流体渗入盆地成矿创造了有利的水动力条件。尽管各盆地反转构造形成的时间有所不同, 巴音戈壁盆地早白垩世末由强烈伸展变为挤压(张成勇等, 2015a; Zhang et al., 2019), 二连盆地出现在早白垩世晚期(马新华和肖安成, 2000; 刘武生等, 2018), 松辽盆地东南部在嫩江末期形成了大量的正反转构造(张振强等, 2006),但是目的层沉积之后的构造抬升反转形成补-径-排水动斜坡是UOF进入盆地成矿的必备条件。

B.沉积相条件

通过钻孔岩心观察和测井曲线分析, 巴音戈壁盆地主要含矿层目的层巴音戈壁组上段(K1b2)砂体沉积于辫状三角洲体系, 靠近盆地边缘的近源砂体沉积于平原分流河道, 远源砂体沉积于前缘分流河道, 砂岩粒度粗, 侧向连通性好, 有利于 UOF渗入迁移(张成勇等, 2015a)。二连盆地的赛汉组三段(K1bs3)沉积于辫状河沉积体系, 砂体垂向厚度大,侧向连通性好, 有利于 UOF快速迁移至盆地中成矿(聂逢君等, 2010a, 2019)。松辽盆地南部钱家店—白兴吐矿床目的层为上白垩统姚家组(K2y), 铀矿化主要赋存在姚下段(K2y1)辫状河较粗的碎屑岩中(聂逢君等, 2017)。通常情况下, 辫状河或辫状三角洲体系中的砂体粒度较粗, 侧向连通好, 是流体迁移的快速通道。

C.铀源条件

吴仁贵等(2008)在研究巴音戈壁盆地砂岩型铀矿铀源时指出, 盆地蚀源区广泛分布侵入岩体, 铀丰度值和浸出率均较高, 如华力西期花岗岩、花岗闪长岩平均铀质量分数为 3.6×10–6～4.2×10–6, 活化铀迁移量为–2.3×10–6～ –0.6×10–6; 印支期花岗岩分别为 2.3×10–6～5.5×10–6和–2.6×10–6～ –1.0×10–6。二连盆地周围隆起区分布有海西期、印支期、燕山期花岗岩, 统计分析表明海西期岩体 U含量为3.6×10–6～6.38×10–6, 印支期岩体为 1.4×10–6～8.3×10–6,燕山早期岩体为 3.4×10–6～7.3×10–6(聂逢君等, 2010a,2015a)。二连盆地西侧的卫境岩体原始铀含量(U0)高达 15.17×10–6, 铀迁出率平均高到–45.47%(聂逢君等, 2020)。于文斌等(2006)研究表明, 开鲁坳陷东南蚀源区燕山期花岗岩风化岩石铀含量为1×10–6～3×10–6, 新鲜岩石为 5×10–6～9×10–6, Th/U>3;海西期花岗岩为 3.5×10–6和 Th/U=3.5～4.5, 加里东期花岗岩体为2.36×10–6和Th/U=8.26。盆地西侧大兴安岭火山岩铀含量为 5.5×10–6～8.7×10–6。由此可见, 新鲜岩石比风化的 U含量要高, 风化岩石中的U一部分已经迁移带出。岩体时代越老, Th/U比值越高, 风化强度越大, 岩石中 U迁出率越高, 对砂岩型铀矿成矿越有利。

D.还原剂条件

控制表生含铀含氧流体成矿的另一个条件就是还原剂含量和类型。砂岩型铀矿成矿中能使 U6+变成 U4+的还原剂有炭化植物碎屑、黄铁矿(白铁矿)、H2S和油气等。氧化带在何处尖灭并形成氧化还原前锋线, 在一定程度上取决于岩石中还原容量,或者说岩石地球化学障的衬度越大, 越有利于UOF通过氧化带将其携带的铀元素卸载并富集成矿(聂逢君等, 2019)。无论是辫状三角洲砂体(巴音戈壁盆地), 还是辫状河砂体(二连和松辽盆地南部), 均含有较丰富的植物炭屑。另外, 油气勘探表明这些盆地深部均有油气生成, 油气的向上扩散会向铀矿目的层砂岩注入与油气相关的还原性气体(CH4和H2S等), 它们均是U的还原剂。

3.2 铀成矿特征

为了说明 UOF成矿作用以及矿床、矿体地质特征, 我们在研究区三个盆地中选择了三个典型的砂岩型铀矿床进行解剖, 即巴音戈壁盆地塔木素矿床、二连盆地哈达图矿床、松辽盆地南部钱家店—白兴吐矿床。

3.2.1 巴音戈壁盆地塔木素铀矿床

塔木素铀矿床位于巴音戈壁盆地中中南部(图3), 铀矿化赋存于下白垩统巴音戈壁上段(K1b2)砂岩、泥岩中。矿化特征表现为“层数多、矿化岩性多、矿体埋深大、岩石成岩度高”等。据探勘钻孔资料, 矿层在垂向上至少有 8层, 一部分铀矿化发育在砂岩中, 即砂岩型矿石(含粉砂岩)占 73.20%;一部分在泥岩中, 即泥岩型矿石(包括泥岩、泥灰岩和灰岩)占26.80%(彭云彪等, 2018)。矿体形态以板状、透镜状、似透镜状为主, 局部可能为“卷状”。图 4A为塔木素矿床南北向勘探线剖面, 该剖面位于巴音戈壁盆地塔木素矿床中部, 从图中可知, 辫状三角洲前缘沉积相控制铀矿化。剖面上300～500 m深处为氧化带发育范围, 氧化砂体呈黄色, 或红色, 泥岩和粉砂岩多为灰色。黄色氧化砂岩中发育褐铁矿和黄钾铁矾等矿物, 岩石呈现亮黄色和褐黄色; 红色氧化带中赤铁矿呈星点状, 均匀地分布在填隙物中, 岩石呈铁锈红, 或暗红色(张成勇等, 2015b)。铀矿体的埋深在500～650 m之间, 多位于氧化带之下。在 ZKH40-32钻孔中, 砂岩与泥岩/粉砂岩界面附近发育 4层铀矿化, 在 ZKH56-32钻孔中, 氧化带底部两层氧化砂体之间的灰色还原岩石中见有1层铀矿化。

3.2.2 二连盆地哈达图铀矿床

哈达图铀矿床是二连盆地近来发现的潜力很大的大型矿床, 铀矿化赋存在下白垩统赛汉组三段(K1bs3)砂岩中。矿化不仅埋藏浅、储量大, 而且品位也高。由于勘探还在继续, 矿床的储量还在不断地增加中。刘波等(2017)认为该矿床铀矿体主要赋存在赛汉组三段的辫状河砂体中, 矿化受氧化带控制。矿体形态平面呈蛇曲状, 剖面呈板状、透镜状、似透镜状,局部可能呈“卷状”(刘武生等, 2013)。该铀矿床显著的特点是, 铀矿体主要夹于两层黄色氧化砂体之间, 部分铀矿体产出在黄色氧化砂岩与灰色还原砂岩的界面附近。如图4B所示, 在位于二连盆地哈达图矿床的中北部的勘探线剖面FZK16线上, 矿化出现多层性, 下部黄色氧化带之下仅见1层矿化, 厚度很薄, 如 FZK16-0孔。在下部、上部黄色氧化带之间灰色砂岩层中, 见3层铀矿化, 规模较大, 矿化出现在砂/泥岩交界处, 如 FZK16-31、FZK16-15、FZK16-7、FZK16-0中。聂逢君等(2019)研究认为, 赋矿砂岩沉积于辫状河废弃河道相中, 该相带中含丰富的有机质和黄铁矿, 对成矿有利。氧化带的埋深和厚度在各钻孔中有差异, 上氧化带埋深在 150～250 m之间, 厚度在30～100 m之间; 下氧化带埋深在300～450 m之间, 厚度在50～100 m之间。岩性上,下氧化带以细砾岩和含砾粗砂岩为主, 而上氧化带为粗砂岩和含砾砂岩。

3.2.3 钱家店—白兴吐铀矿床

钱家店—白兴吐铀矿床是松辽盆地南部超大型矿床, 勘查还在进行中, 储量也在不断地扩大。研究表明, 铀矿化主要赋存在上白垩统姚家组一段(K2y1)地层中, 矿化主要赋存在辫状河环境下的心滩砂体中(陈晓林等, 2007; 聂逢君等, 2017)。矿床中, 赋矿层砂体单层砂体厚达 30～50 m, 砂体之间夹有薄层的红色或灰色的泥岩, 一般为 1～3 m, 个别厚达5 m左右。从位于开鲁盆地钱家店-白兴吐矿床北部勘探线 ZKX剖面（图 4C）中可以看出, 氧化带的埋深在SE方向变大, NW方向变浅, 且分叉。在钻孔 ZKX8和 ZKX7中, 氧化带埋深分别为290～390 m和250～370 m之间, 在ZKX6孔中开始分叉为上下两支, 上支埋深 240～290 m, 下支埋深340～365 m。在钻孔ZKX5中, 上、下两支埋深分别为210～270 m和325～340 m。钻孔ZKX4至ZKX2砂岩均为灰色, 未见氧化砂岩出现。由图4C还可知,在断层F2和F3之间夹有ZKX5和ZKX6两个钻孔中的两层矿体, 矿体的上下均为氧化砂体, 矿体呈“悬浮”状赋存在氧化带中, 这种“悬浮”现象在钱家店—白兴吐矿床中普遍存在。ZKX7中的矿体虽然发育在姚上段的地层中, 但它距离断层 F3也很近。另外, 勘探资料表明, 下白垩统的义县组(K1y)顶面不整合的埋深在钻孔中由SE向NE方向逐渐变浅, 跟姚家组中氧化带埋深的趋势保持一致, 这些现象均反映出矿床中构造天窗的存在。

图4 巴音戈壁、二连、开鲁盆地氧化作用与铀矿体剖面图Fig.4 Borehole sections for UOF oxidation and uranium orebodies in Bayingobi, Erlian and Kailu basins

4 深部热流体叠加改造成矿

传统上, 砂岩型铀矿归属于沉积后表生低温氧化流体后生成矿作用所致, 前苏联学者因此把它们称之为“水成铀矿床”。然而, 自然界中一个矿床的形成往往很难用一种简单的模式就能把它完全概括出来, 尤其是在一个受到多期、多阶段地质演化作用影响的地质体中。尼日尔Tim Mersoi盆地和中国北方东部地区盆地中众多的砂岩型铀矿床均显示出热流体成矿作用的特征, 矿床中留下明显的热流体作用标记(聂逢君等, 2010b; Mamane et al., 2016;Mamadou et al., 2019)。

4.1 热流体改造成矿条件

聂逢君等(2010b, 2017)在研究尼日尔特吉达铀矿和松辽盆地南部开鲁坳陷中铀矿时指出, 热流体作用的标记包括脉体的侵入与穿插, 砂岩中碎屑颗粒的溶解与交代, 大量的热液热变矿物, 如方解石、白云石、绿泥石、绢云母、金属硫化物等。

4.2 断裂

断裂, 尤其是深大断裂是沟通浅表地质与深部地质作用的“桥梁”, 断裂不但可以让地表低温流体把成矿物质带至深部, 也能让深部热流体把成矿物质带至地表浅部。这一类的例子在各类矿床中不胜枚举。

巴音戈壁盆地中心隆起带北部的恩格尔乌苏蛇绿岩带是二叠纪末板块发生碰撞、古亚洲洋盆消亡、板块拼合的缝合带, 也是地幔和地壳连通的地方(靳久强等, 2000; 董学斌等, 1995)。到了中生代,由于早白垩世大规模走滑拉伸, 盆地中不仅沉积了含矿目的层巴音戈壁组, 拉伸作用同时沿着深大断裂带来了地壳深部的岩浆上涌, 如苏红图组中见有大量的玄武岩层。据不完全统计, 多达几十层, 岩浆作用释放出来的热能加热盆地, 使得成矿物质异常活跃。另外, 塔木素矿床地质图和浅成地震解译显示(图 5A), 在塔木素铀矿床附近, 沿因格井坳陷北缘发育F1、F2、F3三条近于平行的NE向贯通性张性断裂, 活动时间较长, 其中 F3断裂靠近铀矿体(张成勇等, 2021), 如图 5B (a-a’剖面)所示。

图5 巴音戈壁盆地塔木素铀矿床地质图Fig.5 The geological sketch map for the Tamusu deposit, Bayingebi Basin

为了查明二连盆地哈达图矿床成矿机理, 除了开展了一系列岩石学、地球化学、矿床学的研究以外, 我们还开展了地球物理探测研究。野外现场高精度重力测量沿着矿床勘探线F32、F589、F935进行,获得的重力数据采用迭代滤波法分离获得的区域重力异常和剩余重力异常, 分离出的剩余重力异常正负相间出现, 正异常与零值线之间覆盖面积与负异常的相当(王彦国等, 2017)。另外, 还利用欧拉反演获得断层发育点, 连接各点获得断层位置(Nie et al.,2020)。从图 6A、B、C可知, 蓝色、绿色代表剩余重力相对低值区, 岩石密度相对小, 代表古河流河道经过的地方, 充填了砂岩和泥岩; 黄色、红色代表剩余重力相对高值区, 为岩石密度较大的基底隆起区, 推测主要为花岗岩或变质岩。欧拉反演结果表明,相对低值与相对高值区之间发育着断层, 多数为凹陷和隆起区的边界, 也有河道中心位置发育断层。在图6A中, FZK32-15、FZK32-23、FZK32-7是矿床中重要的工业孔, 图中显示除了凹陷两侧发育断层以外, 凹陷中心的矿床部位也有断层通过。

图6 二连盆地哈达图矿床地面高精度重力反演剖面Fig.6 High resolution gravity survey inversion profile in Hadatu uranium deposit, Erlian Basin

松辽盆地南部的开鲁坳陷断裂十分发育, 可分为 NE–NNE、NW、EW 三组, 其中以 NE–NNE向最为发育, 其次为 NW 和 EW 向(图 7A)。在形成时间上, EW向断裂最早, 以西拉木伦河断裂F6为代表, 它被认为是华北板块与西伯利亚板块的缝合带(韩国卿等, 2009; 刘伟等, 2008; 孙德有等,2004)。该断裂穿过钱家店凹陷, 经过钱家店—白兴吐铀矿床区附近。断裂的活动时间很长, 从古生代开始活动延续至中新生代, 且分布范围宽, 延伸大, 可能切穿地壳。NE–NNE向断裂相对较晚,为控坳(凹)控盆断裂, 对充填沉积体系有控制作用。NW 向断裂形成最晚, 它们切割了 EW 向和NE断裂。从图7A中可知, 钱家店—白兴吐矿床地区发育有 F1至 F8等八条断裂, 其中 F1、F2、F3和F7在矿床范围内, 控制着辉绿岩的分布和铀矿化的发育, 如白兴吐矿床几乎与辉绿岩分布范围一致, 夹持于F2和 F3之间(图 7A, 图 4C)。最新的勘探资料显示, 钱家店—白兴吐矿床矿体呈“团块状”、“囊状”、“鸡窝状”和“透镜状”, 这些矿化体受断裂构造控制, 与辉绿岩在空间上关系密切。如图7B所示, 在钻孔ZKX35-14A中, 从深度100～330 m深处, 共有5层辉绿岩, 与姚家组和嫩江组地层呈间距不等的互层状。从钻孔的伽马测井曲线上可以看出, 钻孔中共有3层铀矿化, 上部矿化层位于辉绿岩Ⅲ之下, 而下部两层矿化位于辉绿岩Ⅰ之下。事实上, 辉绿岩在钱家店—白兴吐矿床中十分普遍, 在地震剖面上和勘探钻孔中均能识别出大量的辉绿岩, 而且围绕着构造“天窗”,辉绿岩与钱Ⅰ、钱Ⅱ、钱Ⅲ、钱Ⅳ、钱Ⅴ矿床空间上密切相关(颜新林, 2018)。

图7 开鲁坳陷断裂与辉绿岩分布(A)和钻孔ZKX35-14A中辉绿岩层与铀矿化柱状图(B)Fig.7 Distribution for faults and diabase in the Kailu subbasin (A), and relation of diabase to uranium mineralization in the column of borehole ZKX35-14A(B)

4.3 热流体改造成矿标记

流体作为一种介质, 可以传递能量, 搬运物质,促进物质间的相互作用。同时流体也可以直接参与各种反应, 尤其是当流体的化学势与所接触的岩石的化学势有差异时, 如温度、压力等, 反应是非常明显的。聂逢君等(2005)总结砂岩与热流体相互作用留下的标记有: 1)格架颗粒的蚀变; 2)新生胶结物(与热流体作用时)的形成; 3)流体包裹体的温度;4)砂岩孔隙度突增; 5)镜质体反射率突变等。聂逢君等(2010b)在研究非洲尼日尔特吉达地区砂岩型铀矿成因时指出, 热流体与砂岩相互作用的标记包括宏观上的, 如碳酸盐脉体和铁质(赤铁矿)脉体在岩石中的穿插, 微观上的, 如颗粒的强烈溶解, 石英的次生加大, 绢云母等蚀变矿物。

以辉绿岩为代表的基性岩浆活动, 在中国东部广泛发育, 中生代以来存在多期活动, 有学者提出以早白垩世～121 Ma为界, 在此之前的镁铁质岩浆岩兼具岛弧玄武岩微量元素组成和明显富集 Sr-Nd同位素组成的特点, 而在此之后才开始出现兼具洋岛玄武岩微量元素组成和亏损至弱富集Sr-Nd同位素组成的镁铁质岩浆岩, 暗示岩石圈地幔的地球化学性质在～121 Ma发生了根本性转变(郑永飞等,2018)。对于北方产铀盆地而言, 目前发现的基性岩浆活动, 主要集中在新生代, 如松辽盆地西南缘开鲁凹陷辉绿岩侵位时间为 51～40 Ma, 二连盆地玄武岩的侵位时间为 15.14～0.19 Ma, 它们均显示出洋岛玄武岩的成分特征, 及 Sr-Nb同位素亏损的特点。基性岩浆侵位过程中, 通过热流体与目的层砂岩的相互作用, 出现铁白云石、黄铁矿等与铀矿关系密切的热液蚀变矿物。因此, 与辉绿岩有关的热流体对早期表生流体形成铀矿化富集改造作用的可能性很大。

研究区中三个铀矿床中均存在热流体的改造成矿作用。巴音戈壁盆地塔木素矿床中见大量低温热液矿物, 如泥岩型铀矿石裂隙中黄铁矿、斑铜矿和脉状石膏共生(图8A), 硒铜镍矿、硒铜篮、硒铅矿等包含穿插共生(图8B), 钛铀矿、金红石与钾长石、钠长石、方解石密切共生, 金红石中包含石英残留, 在钠长石与方解石等颗粒之间分布着小颗粒钛铀矿(图8C)等等。二连盆地图哈达图矿床中见沥青铀矿呈脉状充填在构造破碎石英颗粒网脉状裂隙中(图 8D),沥青铀矿与金属硫化物闪锌矿、黄铁矿共生, 且闪锌矿围绕着黄铁矿边缘生长(图8E); 长石、石英边缘溶解呈不规则状, 颗粒孔隙之间被大量的黄铁矿和铀石充填(图 8F)。松辽盆地南部开鲁坳陷白兴吐矿床中, 矿石砂岩中晚期方解石强烈交代石英颗粒, 交代后的石英成孤岛状(图 8G)。矿石中高温钛铀矿呈细脉状沿裂隙充填, 且与孔隙中充填的长柱状闪锌矿共生(图 8H)。铀石和自形晶铁白云石共同交代石英和斜长石, 并充填在砂岩孔隙中(图8I)。上述矿物之间的相互交代和新生热液矿物的形成均反映了含矿岩石经历了热流体的改造作用。

图8 砂岩型铀矿床中热流体作用证据Fig.8 Evidence for hydrothermal alterations in SUD

5 问题与讨论

5.1 关于两类成矿流体

铀的地球化学性质决定铀是亲石亲氧的变价元素, 它在六价状态下迁移, 四价状态下沉淀。所以, 环境的氧化还原电位是决定铀是迁移还是沉淀富集的关键所在。研究区三个铀矿床中的含矿砂岩均发育黄色或红色氧化带, 氧化带的形成是表生含铀含氧流体(UOF)流过可渗透的砂岩时, 砂岩中的二价铁矿物, 如黄铁矿、菱铁矿、磁铁矿、甚至是黑云母、绿泥石等遭受氧化, 变成赤铁矿或褐铁矿,岩石颜色变黄或变红。根据 Krauskopf(1979)研究,在pH=4～10的环境中, 赤铁矿形成Eh值位于在–0.8～ +1.1 V之间的氧化条件, 赤铁矿在含水条件下还可以变为褐铁矿。在自然界中, 含氧的大气降水一方面淋滤岩石中U4+变成U6+形成可迁移的UOF; 另一方面, UOF向盆地砂岩中迁移时使砂岩氧化, 形成氧化带。塔木素矿床中, 矿体多产于黄色砂岩与灰色粉砂岩(泥岩)界面附近(图 4A), 黄色氧化砂岩形成于辫状三角洲前缘分流河道, 颗粒粗, 渗透性好, 流体通过的速度快, 量也大, 故氧化作用强。哈达图矿床的砂体上下为氧化带, 氧化带为辫状河道心滩砂岩, 颗粒粗大, 由砾岩或含砾粗砂岩组成,孔渗性好, 氧化作用强。而含矿的灰色砂岩形成于辫状河废弃河道砂, 含丰富的有机质和泥质物(聂逢君等, 2019), 能还原吸附U(图4B)。钱家店—白兴吐矿床氧化带发育与哈达图矿床十分类似, UOF总体自 SW 向 NE流体方向迁移(焦养泉等, 2015),但在成矿部位出现分支, 如图4C所示, 灰色矿化砂岩上下均被黄色氧化砂体所限制。UOF把大量的铀和氧从源区带入盆地中是铀成矿的基础, 也是研究区矿床中成矿的第一阶段。

由于研究区矿床处于特殊的构造演化背景, 多阶段的演化使得矿床从氧化作用形成之后又经历了叠加改造作用。矿床中大量的低温热流体蚀变作用的存在反映了铀矿床经历了热流体的叠加改造作用。张成勇等(2015b)通过硫酸盐-硫化物的 S同位素计算, 获取了塔木素矿床与铀矿化相伴的硫酸盐-硫化物矿物的形成温度为(128±2.75)℃～(178.±2.75) ℃之间, 属于典型的中低温热流体作用的产物。在哈达图矿床中, 浑圆状的石英颗粒在构造挤压下发生网脉状破裂, 后又被含铀流体充填形成沥青铀矿脉(图8D), 矿石中沥青铀矿与金属硫化物闪锌矿密切共生(图8E)的事实揭示了后期热流体叠加改造作用的存在(Nie et al., 2020)。聂逢君等(2017)利用砂岩中碳酸盐矿物和石英裂隙中的包裹体研究钱家店—白兴吐矿床时认为, 铀矿床经历了三期热流体活动, 对应的温度分别是 80～90℃,110～120℃和 140～150℃, 盐度分别为低盐度(5.0～10.0 wt%NaCl), 中盐度区(10.1～15.0 wt%NaCl)和高盐度区(15.1～20.07 wt%NaCl)。另外, 白兴吐矿床中钛铀矿的出现, 直接反映了热流体成矿作用的存在(图 8H)。综合研究认为, 热流体叠加成矿发生在氧化作用成矿之后, 此为第二阶段成矿。

从氧化作用的表生流体蚀变和深部热流体蚀变标记中不难看出, 研究区塔木素矿床、哈达图矿床和钱家店—白兴吐矿床的铀成矿作用均经历了早期的含铀含氧流体对砂岩的氧化作用成矿, 后又经历了后期的热流体叠加改造成矿, 两个阶段成矿作用的叠加才是现今矿床定位的关键。

5.2 关于成矿时代

确定砂岩型铀矿的成矿时代难度较大, 主要是铀矿床中铀矿物的颗粒很细小, 难以挑选出单矿物。其次是矿床形成之后, 系统难以完全封闭,U/Pb体系难以长期保持平衡。尽管如此, 还是有不少学者对之进行了有益的探索。将近年研究区研究者获得的砂岩型铀矿的成矿年龄汇总并统计绘制直方图 9。从图 9中可知, 成矿年龄主要集中在晚白垩世和始新世, 反映了晚白垩世的隆升表生流体氧化作用成矿和始新世构造“负反转”条件下的热流体改造成矿作用。

图9 研究区砂岩型铀矿成矿年龄统计直方图(据刘波等, 2020; 夏毓亮等, 2003, 2010;林效宾等, 2020; 罗毅等, 2007; 马汉峰等, 2009)Fig.9 Histogram showing the mineralization ages in the study area (modified after LIU et al., 2020; XIA et al., 2003,2010; LIN et al., 2020; LUO et al., 2007; MA et al., 2009)

刘波等(2020)研究巴音戈壁盆地塔木素矿床指出, 铀成矿作用表现为三期: 第一期早白垩世中晚,即(115.5±1.5)—(109.7±1.5) Ma, 第二期为晚白垩世晚期—古近纪(70.9±1.0)—(45.4±0.6) Ma, 第三期为新近纪(12.3±0.2)—(2.5±0.0) Ma。由此可见, 盆地内铀成矿作用表现为多期、多阶段, 与区域构造热事件密切相关。早白垩世时期的成矿与盆地区域性挤压反转有关, 为表生UOF氧化作用成矿。而晚白垩世晚期与新近纪的成矿作用, 与后期盆地再次反转有关, 为热流体叠加改造成矿。

二连盆地砂岩型铀矿的矿化有层间氧化作用和潜水氧化作用两种方式, 矿床中主要铀矿物为铀石, 铀钍石和铀黑(刘波等, 2017)。夏毓亮等(2003)对二连盆地砂岩型铀矿床尝试性做过全岩 U-Pb等时线年龄, 获得巴彦乌拉矿床成矿时代为(46.8±7.5) Ma为古近纪的始新世(E2), 赛汉高毕矿床成矿时代为(66.1±4.4) Ma, 属于古近纪的古新世(E1)。最近, 林效宾等(2020)又利用了8件铀矿样品测试计算了哈达图铀矿床的 U-Pb等时线年龄, 获得两组成矿年龄数据, 即(67.3±1.7) Ma(晚白垩世末—古近纪初)和(27.3±2.9) Ma(中新世)。不难看出,晚白垩世末—古新世期间的成矿作用代表了二连盆地整体抬升后的氧化成矿作用, 而中新世的成矿作用可能与后期的热流体叠加改造有关, 或许与更晚的玄武岩岩浆作用相关联。

松辽盆地南部钱家店—白兴吐矿床的铀成矿年龄有不少学者进行过研究。罗毅等(2007)测定了U-Pb同位素并计算了姚下段浅灰色细砂岩铀矿物U-Pb等时线年龄为(67±5) Ma, 姚上段灰白色细砂岩中铀矿物U-Pb等时线年龄则为(40±3) Ma。夏毓亮等(2010)研究钱家店矿床的矿石全岩 U-Pb等时线年龄为(87±12) Ma、(67±5) Ma、(53±3) Ma、(41±4) Ma。从这些年龄中可知, 一组年龄在晚白垩世末—古新世, 另一组年龄则为始新世。很明显,前一组年龄相当于嫩江末正反转作用后的成矿年龄,即氧化作用成矿的年龄; 后一组年龄 40 Ma左右,它与研究区广泛分布的辉绿岩年龄很接近(夏毓亮等, 2010; 马汉峰等, 2009)。

5.3 关于成矿动力学来源

无论是松辽盆地, 还是二连盆地、巴音戈壁盆地, 它们都处于东北亚晚侏罗世以来的断陷盆地系中(李思田等, 1987; 李思田, 1988), 这个巨型伸展系统有人把它与美国西部的盆-岭省相比拟。从东北岩浆的时空分布看, 自张广才岭经小兴安岭到大兴安岭, 岩浆年龄逐渐变年轻(Yang et al., 2017), 表明大兴安岭以东地区, 受古太平洋构造域的影响,大兴安岭主体呈 NNE方向, 不同于蒙古鄂霍茨克构造域的 NE方向, 大兴安岭同样受古太平洋构造域的影响(朱日祥和徐义刚, 2019)。大兴安岭上广泛分布的早白垩世岩浆岩, 普遍具有A型岩浆岩及高分异花岗岩的特点, 结合区域变质核杂岩的出露,应代表一种伸展的构造环境。晚侏罗世—早白垩世松辽、二连盆地的伸展裂陷作用是太平洋板块高角度俯冲滞留体下沉至地幔, 上地幔平衡被打破, 软流圈产生上升热幔软流形成向西偏的不对称蘑菇云造成的(任建业等, 1998), 如图10A所示。高瑞祺和蔡希源(1997)成果证实, 松辽盆地基底存在低角度断层和拆离带。松辽盆地在基底岩石中除了发育控制侏罗—白垩系断陷的高角度断层以外, 还普遍发育角度在 30°左右的低角度断层。在地震剖面上表现为连续性较好的低角度中强反射, 从基岩顶部延伸到拆离带中。据地震、重力及大地电磁测深资料,在松辽盆地 12～18 km深处, 存在一个视电阻率为1.96～17.98 Ω·m的地震波速减慢的异常带拆离带。中国北方东部众多中新生代盆地的形成与演化可以用杜旭东等(1999)建立的大陆盆地动力学模式图来解释, 即伊泽奈崎板块(古太平洋板块)以不同角度对欧亚板块的俯冲, 造成了弧后伸展, 形成像松辽、二连这样的伸展型盆地(图10A)。然而, 盆地早期的伸展作用只是形成砂岩型铀矿含矿目的层砂岩,而真正的铀成矿作用则在目的层沉积之后的流体成矿作用。研究表明, 伸展裂陷盆地形成之后的构造反转作用才是导致流体成矿的主要驱动力。

张国华和张建培(2015)认为中国东部大陆边缘处于太平洋板块和印度板块双重俯冲影响下, 晚白垩世—早古新世发生强烈伸展, 晚古新世以后发生不同程度的反转。胡望水等(2004)、曹成润和董晓伟(2008)和杨承志(2014)认为东北盆地群构造反转主要发生在晚白垩世晚期(图10B)。另外, 从前第四系地质图上可知, 松辽盆地南部开鲁坳陷的钱家店、白兴吐、宝龙山一带姚家组地层出露, 其以上地层全部被剥蚀, 构成了白兴吐构造“天窗”(图7A)。根据地层剥露情况, 该“天窗”形成于嫩江期末, 即晚白垩世时期。聂逢君等(2018b)通过对华北北缘的卫境岩体(形成年龄 148～143 Ma)的磷灰石裂变径迹年代学研究, 指出卫境岩体在晚白垩世经历了一次快速的剥露事件, 指示二连盆地的构造反转作用出现在晚白垩世, 盆地由早白垩世的强烈伸展转变为晚白垩世—古新世的挤压抬升剥露, 边缘正断层转变为逆断层, 同时出现断弯褶皱, 赛汉组和腾格尔组抬升至地表, 接受含铀氧化流体渗入形成铀矿化(聂逢君等, 2018a; 刘武生等, 2018; 聂逢君等, 2019)。总之, 太平洋板块的低角度俯冲(图10B)造成弧后地区的挤压作用, 盆地出现正反转,含铀含氧流体从隆起的蚀源区向盆地中心迁移, 导致氧化带成矿作用。

当大洋板块的俯冲在大陆下体积累积到一定的程度, 将会发生拆沉作用, 刚性的拆沉部分一方面造成了软流圈的扰动, 导致软流圈上涌, 带来岩浆活动; 另一方面, 拖曳着刚刚断离的洋壳板块变成高角度(图 10C)。拆沉和断离作用引起了松辽盆地的南部和二连盆地40 Ma以来的大规模的基性岩浆活动, 为氧化流体成矿之后的热流体叠加改造创造了良好的条件。

图10 盆地铀成矿区域动力模型图(据Cheng et al., 2018修改)Fig.10 Caton diagram showing regional geodynamic model for uranium mineralization in basins(modified after Cheng et al., 2018)

5.4 关于成矿模型

成矿模型是成矿作用的综合体现, 它融合了多种成矿控制因素。在时间序列引导下, 表征成矿流体形成、迁移、沉淀、富集成矿、改造成矿的多个过程。这里以松辽盆地南部钱家店—白兴吐矿床形成为例, 说明砂岩型铀矿多阶段成矿模型。前人为钱家店矿床的成因总结了一些成矿模式, 如夏毓亮等(2010)认为矿床经历了三阶段成矿: 1)晚白垩世同生沉积预富集成矿((87±12) Ma), 2)嫩江末抬升地下水后生叠加成矿((53±30 Ma), 3)古近纪元再次抬升, 氧化流体成矿((41±4) Ma)。罗毅等(2007)利用1)姚下段(K2y1)灰色泥质细砂岩矿石测得的(96±14) Ma年龄,确定晚白垩世为同生沉积成矿阶段; 2)利用姚下段(K2y1)灰色细砂岩矿石测得的(67±5) Ma年龄, 确定晚白垩世末油田流体叠加成矿阶段; 3)利用姚上段(K2y2)灰白色细砂岩矿石测得的(40±3) Ma年龄, 确定始新世含铀氧化流体再次叠加成矿阶段。上述研究均认为, 钱家店矿床的形成是表生氧化流体从白兴吐构造“天窗”(图 4C、图 7A)上渗入周围地层中成矿。然而, 后来的勘探证实, 构造“天窗”补给表生氧化流体成矿的可能性很小, 因为 1)“天窗”周围的砂岩大多为灰色还原型, 氧化很弱, 甚至没有氧化; 2)“天窗”范围十分有限, 出露的地层为姚家组(图 7A), 能被淋滤出来的铀源很少, 不可能提供成矿所需的大量的铀源; 3)没有发现与“天窗”有关的“卷状”矿体, 所有的铀矿体均呈“板状”。后来焦养泉等(2015)提出了“红层相控模式”, 认为钱家店铀矿田是一种发育于红层中的砂岩型铀矿床的聚集区, 作为“红层”的姚家组缺乏还原剂, 来自燕山造山带的物源, 通过氧化地层纵向延伸超过 250 km到达钱家店, 而该处发育的分流间湾暗色沉积物中含有大量分散的有机质和硫化物对铀进行还原富集成矿。

前人的研究主要侧重在氧化作用成矿方面, 反映了一部分成矿事实。我们在前人研究的基础上,结合钱家店—白兴吐矿床大量的勘探资料认为, 铀成矿作用分两阶段完成, 成矿方式上早期为表生含铀含氧流体层间渗入成矿, 晚期为深部热流体叠加改造成矿。

5.4.1 第一阶段成矿作用——表生含铀含氧流体

松辽盆地南部在姚家期发育冲积扇-辫状河沉积体系, 物源主要来自西南部的燕山北部隆起区,少量的来自西侧的大兴安岭, 盆地边缘发育小型冲积扇(图 11A中草绿色部分), 远离边缘隆起区盆地中发育辫状河, 辫状河体系主要由河道相心滩微相砂岩和薄层披覆相泥岩组成, 砂体厚大, 粒度较粗,侧向连通性好。嫩江期末, 太平洋板块俯冲方式改变(图 10A, B), 由原来的 NNW 向高角度变成 NW向低角度, 盆地及周围出现挤压抬升, 白兴吐构造“天窗”开始形成(图 11A)。与此同时, 沿 SW-NE向形成补给区-径流区-排泄区水动力斜坡带。来自燕山北部隆起区的大气降水, 淋滤隆起区上花岗岩、火山岩等含铀岩石形成含铀含氧流体, 沿 NE向从盆地边缘补给区首先渗入冲积扇砂砾岩, 继续向前迁移(黄色箭头)进入辫状河砂体(浅蓝色)径流区, 在到达天窗排泄区之前, 含铀含氧流体被砂岩中的有机碳, 或还原油气等还原, U6+被还原成 U4+,形成“卷状”或“板状”铀矿体(图 11A)。当到达构造“天窗”附近处, 流体排泄溢出“天窗”, 氧化作用成矿过程大致从晚白垩世嫩江期末延续到古新世。

5.4.2 第二阶段成矿作用——深部热流体

传统上, 砂岩型铀矿均为表生氧化流体致矿,如美国、澳大利亚、中亚等地诸多铀矿床。诚然, 中国北方盆地砂岩型铀矿表生低温氧化流体致矿也是不可忽视的, 如西部新疆地区伊犁和吐哈盆地中的砂岩型铀矿。但是, 中国东部地区, 由于晚中生代以来, 地壳在伸展作用下减薄, 导致软流圈上涌,大量的晚期岩浆作用, 尤其是盆地中的基性岩浆活动, 对盆地中的铀矿床有明显的改造作用。始新世时期, 松辽盆地南部由于辉绿岩的侵入作用, 不仅改变了成矿区域的热场, 也为热流体的形成创造了物质条件。辉绿岩侵入之后, 带来了岩浆热流体的出现, 辉绿岩本身遭受蚀变, 如辉石、橄榄石、角闪石等暗色矿物发生蛇纹石化、滑石化和皂石化的过程中能释放出大量的Fe2+、Mg2+、Ca2+、Ti4+等进入砂岩形成成矿热流体。这些阳离子与 S–、S2–、CO2–3、OH–等阴离子结合, 形成新生的黄铁矿、铁绿泥石、铁白云石、菱铁矿等(杜乐天, 2015)。在热流体的作用下, 矿石中的黑云母强烈蚀变并析出大量 K2O, 其与孔隙溶液中的 CO2反应形成 K2CO3,K2CO3溶液是一种强碱性溶液, 会造成局部范围pH值增高, 形成碱性环境(王濮等, 1984)。在碱性环境中, 石英、长石等矿物发生溶解, 溶出的 SiO2进入孔隙水中。与此同时, 先前形成的一部分沥青铀矿稳定性遭到破坏, 分离出来的U4+与长石、石英在热流体作用下分解出来的SiO2结合生成铀石, 充填在长石或石英溶解后的空隙中(苗爱生等, 2009)。自然界中钛铀矿主要在弱碱性还原环境中形成, 且对温度要求较高,一般达到 300～450 ℃, 也有少量为120～300 ℃环境下形成的。辉绿岩的侵入改变了成矿区域的热场, 使其达到了钛铀矿形成所要求的温度, 同时在碱性环境下, 流体中部分 U4+与 TiO2结合, 生成钛铀矿。后期由基性岩浆活动伴随的热流体对前期氧化流体形成矿化的改造作用, 铀矿体的形态发生根本性改变, 如图11B所示。

图11 钱家店—白兴吐矿床“双阶段双模式”成矿模型Fig.11 Two-stage and two-mode uranium mineralization for the Qianjiadian-Baixingtu deposit

最终, 热流体叠加改造的结果表现为: 1)原来可能的“卷状”矿体发生形状改变, 变成透镜状、囊状、或板状(图 4C, 图 10B); 2)出现中高温矿物组合, 如钛铀矿、热液金属硫化物等(图8H, I); 3)热流体中 CO2–3与 Ca2+、Mg2+、Fe2+不断地结合, 导致了大量的铁白云石和高铁白云石的出现, 碳酸盐矿物中的Mg、Fe含量越来越高(图8G, I); 4)铀矿体与断裂和辉绿岩的空间关系非常密切(图4C, 图7A)。

5.4.3 伸展区铀成矿综合模型

以上述松辽盆地南部开鲁坳陷中砂岩型铀矿的成矿模型为基础, 结合研究区二连盆地哈达图矿床和巴音戈壁盆地塔木素矿床的特征, 以构造演化为主线, 力图建立东北亚伸展区域范围内的铀成矿模型。综合研究认为, 砂岩型铀矿模型可以分为三个阶段, 即含矿目的层形成阶段、表生氧化流体垂向/侧向渗入成矿阶段、深部热流体叠加改造成矿阶段, 后二者为成矿阶段。

A.含矿目的层形成阶段

研究区早白垩世时期, 古太平洋板块以 NNW向欧亚大陆下面俯冲, 拆沉作用导致软流圈上涌和地壳强烈伸展, 地壳浅部形成裂谷型盆地与伸展造山区, 盆地充填的沉积相与岩性组合规律为: 伸展裂陷早期湖盆边缘由冲积扇、水下扇、扇三角洲体系的粗碎屑岩组成, 湖盆中心由较深湖、滨浅湖细碎屑岩组成。伸展裂陷高峰期湖盆边缘由扇三角洲、水下扇粗碎屑岩组成, 湖盆中心由深湖相、半深湖相细碎屑岩泥岩及浊积砂沉积组成。晚期盆地结束于的河沼砂、泥组合(Ravnas and Stell, 1998; 聂逢君等 2015a)。在裂谷的早期, 还伴随有大规模的岩浆侵入和火山喷发(图 12A)。这个阶段巴音戈壁盆地沉积了目的层巴音戈壁组(K1b)、二连盆地沉积了目的层赛汉组(K1bs)。松辽盆地演化稍有不同, 由于伸展作用强烈, 盆地下面的软流圈热隆面积大, 热回沉持续时间长, 幅度大。因此, 晚白垩世的拗陷时间长, 目的层姚家组形成于拗陷阶段。

B.表生氧化流体成矿阶段

伸展裂陷作用形成的盆地, 由于区域构造应力场的变化, 如太平洋板块由原来的 NNW 向高角度俯冲转变为NW向低角度俯冲, 研究区盆地群由原来的伸展变为挤压抬升作用。聂逢君等(2018b)利用磷灰石裂变径迹反演了二连盆地西侧隆起区在晚白垩世至始新世早期(76.7～53.8 Ma)存在着一次明显的构造抬升剥露事件, 为一次正反转构造作用。开鲁坳陷在嫩江末期构造挤压抬升形成了白兴吐“天窗”(张振强等, 2006)。这些正反转构造把伸展裂陷阶段形成的砂岩目的层抬升至地表, 接受表生含铀含氧流体的渗入, 目的层中形成大规模的黄色或红色氧化带, 伴随着铀矿化的形成。这种氧化成矿作用有两种方式, 一是目的层砂岩直接暴露地表, 上覆缺失隔水层, 流体直接垂向下渗至氧化还原界面附近形成“板状”铀矿化; 二是盆缘区目的层抬升掀斜露头, 接受含铀含氧流体侧向渗入, 盆地中目的层砂岩上下均有隔水层隔档, 氧化流体侧向迁移至氧化还原界面附近, U被还原、沉淀、富集形成“卷状”矿体, 如图12B所示。

C.深部热流体叠加成矿阶段

研究区氧化作用形成早期铀矿化之后, 由于后期的构造再次反转, 即由区域性的挤压变成伸展作用。这期成矿作用的标志就是断裂活动与基性岩浆侵入或喷发。一些盆地表现为玄武岩喷发, 如巴音戈壁和二连盆地, 一些盆地既有玄武岩喷发, 也有辉绿岩侵入(图 12C)。岩浆作用带来的热量和本身提供的成矿物质, 对早期氧化作用形成的矿化进行改造, 尤其是原来的“卷状”铀矿体几乎全部被改造为“透镜状”、“囊状”、或“板状”, 这就是在研究区的盆地中几乎找不到侧向氧化作用形成的“卷状”矿体的原因。另外, 研究区中许多铀矿体沿着断裂分布, 与辉绿岩在时间、空间上也有密切的联系, 这是氧化作用形成的矿体所不具备的特征(图12C)。再者, 矿体中存在着钛铀矿和大量的Fe、Mg蚀变矿物组合, 它们也间接地反映了基性岩浆岩蚀变后成矿流体成分的特征。与铀矿化作用共生的蚀变矿物的包裹体测温也反映了热流体蚀变的存在。

综上所述, 研究区砂岩型铀矿床的形成大致经历了三个构造演化阶段, 其中后两个阶段为铀成矿阶段。对应每一个成矿阶段发育不同的成矿作用,伸展裂陷阶段沉积含矿目的层之后, 盆地进入挤压抬升剥露阶段, 含铀含氧流体渗入砂岩型中形成表生流体氧化带型铀矿。之后, 盆地又经历了再次伸展作用, 岩浆活动伴随着深部的热流体的形成,对前期的铀矿化进行改造, 叠加富集, 形成最终勘探所确定的铀矿体。这种两个阶段、两种模式形成的砂岩型铀矿床过程, 我们在此创新性地提出“双阶段双模式”铀成矿作用, 如图11和图12所示。

图12 区域“双阶段双模式”成矿作用示意图(据聂逢君等, 2019修改)Fig.12 Diagram showing the regional two-stage and two-mode uranium mineralization in the study area (modified after NIE et al., 2019)

5.5 关于找矿方向

传统上的砂岩型铀矿最为明显的标志是氧化带的发育, 氧化带发育的强度越大、范围越宽、时间越长对成矿作用越为有利, 因为在这种条件下铀更容易被氧化为U6+状态进行迁移、聚集。所以, 前苏联和中亚地区针对此类矿床的找矿方向就是追踪氧化带发育的方向, 矿体通常形成于氧化还原过渡带, 即氧化前锋线附近。澳大利亚勘探者则利用航电探测含矿地层中有机碳含量, 用目的层中炭屑量的多少来间接确定铀矿体的位置, 因为氧化作用下有机碳被氧化不复存在, 而还原带中有机碳较多,两者之间过渡带的区域便是铀矿体发育的部位。我们研究认为, 砂岩型铀矿早期成矿虽然受构造及水动力条件、沉积相、氧化带、铀源、还原剂等因素控制, 表生氧化流体形成的氧化带是重要的标志,但在中国东北、乃至整个东北亚地区, 由于后期的再次伸展作用导致的岩浆活动, 致使先前形成的氧化带型铀矿化受到后期的叠加改造, 铀在砂岩中进行了再次分配, 矿体的形态、规模、品位、位置均发生了较大的变化, 矿化在一定程度上表现出与后期断裂活动和基性岩浆作用相关, 这是在中国东部盆地区找寻砂岩型铀矿要密切关注的重要问题。

6 结论

(1)“双阶段双模式”砂岩型铀矿床是特殊构造演化背景下形成的产物, 它反映了自然界成矿作用的多阶段、多模式的复杂性。一个矿床常常不是一次简单的地质作用就能形成的。相反地, 每一个阶段、每一种成矿方式均是对具体时间、具体区域起主导控制的构造演化作用的一次响应, 铀矿化对多次构造作用的响应是铀矿床形成与变化的客观事实。

(2)伸展裂陷盆地演化具有多阶段性, 中国北方东部裂谷型盆地经历了早期的伸展裂陷-中期的强烈裂陷-晚期的消亡-后期的热回沉等, 这些过程均能形成目的层砂体, 如盆地早期裂陷的巴音戈壁组砂体, 晚期消亡期的赛汉组砂体, 后期热回沉的姚家组砂体。研究区盆地从发生-发展-消亡是对古太平洋板块 NNW 大角度俯冲的响应, 也是砂岩型铀矿形成的基础。

(3)由于古太平洋板块由NNW向大角度俯冲转变为NW小角度俯冲, 盆地由伸展变为挤压抬升作用, 断层由正断层变为逆断层(正反转), 形成含铀氧流体(UOF)迁移所需的水动力斜坡。当巴音戈壁组、姚家组、赛汉组等目的层在盆地边缘出露时, 来自蚀源区的含氧大气降水淋滤了源区的含铀岩石,形成UOF并在重力驱动下向盆地中心迁移。当流体中的氧被消耗殆尽时, 铀被砂岩中的有机质还原、吸附、富集, 形成早期铀矿化, 砂岩中氧化还原过渡带(氧化前锋线)控制着这期矿化的分布。

(4)新生代时期, 由于太平洋板块的俯冲方式再次发生改变, 由低角度变成高角度, 研究区盆地再次出现伸展, 逆断层由变为正断层(负反转), 深部的基性岩浆沿断层上升到浅部, 一部分喷出地表形成玄武岩, 一部分侵入浅部地层形成辉绿岩脉。伴随岩浆活动的热流体异常活跃, 一方面蚀变改造渗透性好的砂岩, 在岩石中留下 Fe、Mg碳酸盐、热液硫化物、绿泥石、绢云母等矿物组合; 一方面改造早期氧化作用形成的矿体, 使铀矿体由原来的“卷状”变成“透镜状”、“囊状”、“板状”, 并出现钛铀矿等高温矿物, 形成晚期铀矿化。

(5)根据研究区砂岩型铀矿的形成特征, 提出了砂岩型铀矿“双阶段双模式”成矿模型。根据这个模型, 研究区盆地砂岩型铀矿原来的找矿方向应有所调整, 由原来仅关注氧化前锋线, 找寻单一的氧化带型铀矿, 转变为既考虑早期氧化作用成矿, 又考虑后期热流体叠加改造成矿。为了准确有效地定位铀矿体, 断裂和辉绿岩在找矿中值得密切关注。

致谢: 本文的野外地质调查、岩芯观察、取样, 室内钻孔资料的收集整理等工作得到了核工业208大队和243大队的大力支持。东华理工大学核资源与环境国家重点实验室培育基地实验室完成了电子探针等大量的实验。东华理工大学地球科学学院显微镜实验室完成了薄片观察。另外, 东华理工大学饶明辉教授为岩石薄片镜下观察提供了非常有意义的帮助, 郭国林教授指导了电子探针实验的完成。核工业 208大队彭云彪总工、苗爱生教授级高工, 核工业243大队的于文斌教授级高工、于振清教授级高工为本文的完成提供了多方面的帮助, 本文的匿名审稿者提出了中肯的意见, 在此一并对以上单位和个人表示诚挚的谢意。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos.U2067202;41772068; 41562006), and National Program on Key Basic Research Project (973 Program) (No.2015CB453002).