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单晶金刚石探测器对14 MeV 单能中子的响应

2021-12-23黄广伟吴坤陈晔李林祥张思远王尊刚朱红英

物理学报 2021年20期
关键词:中子能谱金刚石

黄广伟 吴坤 陈晔 李林祥 张思远 王尊刚 朱红英

周春芝1)† 张逸韵2)3)‡ 刘志强2)3) 伊晓燕2)3) 李晋闽2)3)

1) (国民核生化灾害防护国家重点实验室, 北京 102205)

2) (中国科学院半导体研究所照明研发中心, 北京 100083)

3) (中国科学院大学材料科学与光电技术学院, 北京 100190)

(2021 年5 月12 日收到; 2021 年6 月9 日收到修改稿)

1 引 言

14 MeV 能区中子是国际标准化组织推荐的一系列参考辐射场之一[1], 其注量率的准确测量是中子计量的重要内容, 在核参数测量、反应堆设计和运行、中子核技术应用及中子计量仪表的校准等方面均有应用, 具有重要意义[2,3]. 由于其测量的准确程度直接影响到其他中子参数的准确性, 因此人们一直致力于减少它的测量不确定度. 14 MeV 能区中子主要由T(d, n)4He 反应产生, 通过该反应, 中子产额可达到1012n/s 甚至更高, 个别反应堆中子源在堆的活性区注量率可达1015—1016n/(cm2·s)[4].在这样的束流强度下, 以硅为代表的传统半导体材料极易受到辐射损伤, 导致探测器性能变差, 使测量结果变得不可靠. 金刚石材料具有强耐辐照能力强、载流子迁移率高、热导率高等优点[5-8], 是制备辐射探测器的理想材料. 近年来单晶金刚石材料生长技术日益成熟[9], 金刚石探测器在能谱和计数方面的应用成为可能, 目前已经应用于α 粒子、电子[10]、X 射线和γ射线[11]的测量. 此外12C可与快中子相互作用产生独立的特征峰, 因此其特别适合用于14 MeV 能区中子场的准确测定[12-15]. 本文介绍了高性能金刚石中子探测器的制备工艺, 并搭建中子监测系统测试了其对于14 MeV 中子的响应, 最后与基于不同核数据库的蒙特卡罗仿真结果进行对比.

2 实验介绍

2.1 金刚石探测器

利用Element Six 公司生产的商品化电子级单晶金刚石材料制备快中子探测器, 尺寸为4.5 mm ×4.5 mm × 0.3 mm, 电子顺磁共振表征结果显示其氮杂质含量低于5 × 10–9, 二次离子质谱表征结果显示其硼杂质含量低于1 × 10–9, 对于0.5 mm厚度的单晶金刚石, 其电荷收集效率典型值大于95%[16]. 首先使用浓硫酸和双氧水按体积比1∶1 配置氧化剂, 对材料表面进行氧化处理, 去除表面石墨相以提高薄膜表面质量, 降低表面漏电流; 然后在此基础上进行电极制备, 采用金属-半导体-金属(metal-semiconductor-metal, MSM)结构, 通过硬掩膜分别在材料两侧蒸镀Ti (50 nm)和Au (200 nm),随后在氮气气氛和800 ℃温度下退火10 h, 以保证电极与材料形成良好的欧姆接触; 最后利用导电银浆和金线将探测器键合在印刷电路板上, 并利用共地射频连接器进行封装. 探测器的结构和实物如图1 所示.

图1 (a) 金刚石探测器结构; (b) 探测器实物Fig. 1. (a) The schematic diagram of the single-crystal diamond detector structure; (b) the as-fabricated device for test.

2.2 金刚石探测器快中子测量原理

14 MeV 快中子与12C 主要发生的反应如表1所示[17]. 其中12C(n, α)9Be 的反应产物能量明显高于其他反应道的产物能量, 会在能谱上形成独立的特征峰, 因此可利用该反应进行14 MeV 快中子监测.

表1 12C 与中子主要相互作用方式Table 1. Main interaction modes between 12C and neutron.

2.3 测试装置及流程

实验测量系统如图2 所示. 14 MeV 中子由中国工程物理研究院K-400 型中子发生器提供, 金硅面垒探测器用于监测中子产额, 金刚石探测器放置于束流夹角约96°处以保证出射中子能量的单色性, 与氚靶距离为26.5 cm. 前置放大器型号为ORTEC 142 AH(电荷灵敏), CAEN Hexagon 型数字多道分析仪用于为前放提供工作电压、为探测器提供偏置电压(150 V)及对前放输出信号进行数字梯形滤波成型和能谱测量, 计算机上利用Quantus软件进行能谱分析, 主要包括死时间修正和特征峰参数提取.

图2 (a) 金刚石探测器中子能谱测量系统; (b) 14 MeV中子测量实验场景Fig. 2. (a) Schematic diagram of the setup for measurement of neutron spectrum; (b) experimental scenario for measurement of 14 MeV neutrons.

3 蒙特卡罗模拟

Geant4 是由CERN RD44 组开发的用于模拟粒子通过物质过程的通用工具包, 广泛应用于粒子物理与核物理、加速器设计、空间工程和医学物理中[18]. 采用Geant4 程序10.5 版本中的QGSP_BERT_HP 模型, 截面库分别选用ENDF-VIII.0(美国)、JEFF-3.3(欧洲)、BROND-3.1(俄罗斯)、JENDL-4.0u (日本)和CENDL-3.1 (中国)五大公认的评价核数据库, 其中CENDL-3.1 数据库中12C的截面是使用UNF 代码系统进行理论计算得到的, 该系统包含球型光学模型、统一的Hauser-Feshbach 理论和激子模型等, 并结合了实验数据进行评估[19]. 本次模拟记录了3000 万个14 MeV 单能中子入射在金刚石探测器中的能量沉积及对应的粒子种类, 探测器的几何形状、密度、源距、入射角等参数与实际实验环境保持一致.

Geant4 的运行结果以步(step)形式输出, 每个step 中包含事件号(event)、粒子种类及其在该step 中沉积的能量, 同一个event 可能包含多个step. 以CENDL-3.1 库为例, 统计每个step 下能量沉积不为0 的不同粒子, 其占比如图3 所示.

由图3 可知, 产生能量沉积的粒子主要包括散射导致的12C,12C(n, α)9Be 反应产生的α 粒子和9Be 粒子、伴随核反应产生的γ射线和电子, 以及极少量的13C 和其他与空气相互作用产生的16O,15N 等粒子. 筛选其中主要成分, 将某一种粒子所在event 的各个step 能量沉积进行累加, 并放到划分的能量区间中, 统计各个区间的粒子个数并进行最大值归一化, 得到图4.

图3 沉积能量粒子及其占比Fig. 3. Energy-deposited particles and their proportion.

从图4(b)和图4(c)可以看出,9Be 与α 粒子所在事件沉积能量相同, 因此为同一事件, 即9Be与α 粒子总是成对产生, 证明了12C(n, α)9Be 反应的发生, 这也是能谱中12C(n, α)9Be 特征峰的成因;图4(e)和图4(f)中,γ射线和电子所在事件沉积能量也与该反应相同, 证明反应会伴随γ射线和电子产生; 由于12C 与中子发生碰撞沉积能量较低, 基本不影响特征峰的计数; 此外, 图4(c)中还有少部分α 粒子来自于12C(n, 3α)反应. 最终能量沉积谱的仿真结果如图5 所示.

图4 不同粒子所在事件能量沉积情况 (a) 12C 能量沉积; (b) 9Be 能量沉积; (c) α 粒子能量沉积情况; (d) 13C 能量沉积;(e) γ 射线能量沉积; (f) 电子能量沉积Fig. 4. Energy deposition for different particles in their events: (a)–(f) are for 12C, 9Be, alpha particles, 13C, gamma rays and electrons, respectively.

图5 不同核数据库能量沉积对比(内插图是能量沉积谱的局部放大)Fig. 5. Comparison of energy deposition calculated via different nuclear databases. A close-up view of the energy-deposition spectra is in the inset.

从图5 中可以看出, 各个中子核数据库的计算结果主要有以下几点区别: 一是在于12C 散射部分的差异, CENDL-3.1 库在散射部分粒子数相对更多; 二是对于12C(n, 3α)反应, 其他几种数据库在能量范围约5—8 MeV 区间内沉积能量粒子数基本为0, CENDL-3.1 库可以相对较好的计算出该反应的结果; 三是对于12C(n, α)9Be 反应的探测效率, 各个数据库之间存在一定差异, 其中JENDL-4.0u 库的探测效率计算结果略高于其他数据库. 各个方法的特征峰位及散射边界能量值基本一致.

4 能量刻度与能谱展宽方法

需要指出的是, 由于统计涨落、电子学噪声等存在, 实测能谱往往存在一定展宽, 与仿真计算能谱之间不可避免地存在差异, 为了使二者保持一致, 通常需要对仿真谱进行高斯展宽. 另外实测能谱的道数和能量刻度关系往往和仿真谱不一致, 因此需要进行能谱计数的重分配.

4.1 能量刻度

为了将仿真能谱的能量刻度与实测谱调整一致, 这里首先给出能谱计数重分配的方法: 设实测谱为S, 计数重分配后能谱为S',S在第j道的计数为Sj, 对应的能量为Ej,S'在第i道的计数为Si′,对应的能量为Ei′,j= 1, 2, ···,M,i= 1, 2, ···,N,M和N分别为S和S'的总道数.Ej的值根据S的能量刻度信息确定. 对于Ei′, 因为S'与仿真能谱具有相同的能量刻度关系, 可知第i道对应的能量为ikeV:

能谱的本质可认为是不同能量射线的概率密度函数, 设该函数为f(E),E为能量, 能谱S的计数与f(E)的关系可以表示为

假设在S每一道内的计数是随能量均匀分布的, 可以利用Sj反求f(E) :

那么由S到S'的能谱计数重分配方法为

4.2 能谱展宽

通常来讲, 可以通过抽样与高斯随机数结合的方式进行展宽, 但是此方法所需的运算量很大, 且得到的展宽结果中会伴有统计涨落, 导致展宽后的能谱响应不够光滑. 这里利用高斯展宽矩阵实现展宽. 设D为道数为N的未展宽仿真谱,G为N×N大小的高斯展宽矩阵,Gi,j为G的第i行第j列的值,FWHMj为D的第j列对应的FWHM 值, 则有

其中,uj和σj分别为高斯的中心和标准差,aj为归一化系数, 计算方法为

将G和D相乘即可完成展宽, 得到展宽后仿真谱A:

上述展宽方法可以灵活调整FWHM 刻度信息, 并且可以得到光滑的系统响应矩阵.

对于FWHM 刻度, 这里借鉴了γ谱处理中的高斯展宽系数确定方法[20], 即

其中a,b,c均为待定展宽系数;E为刻度后的能量;FWHM(E)是沉积能量E处的展宽. 由于本次实验单能中子仅有14 MeV 一个测量点, 因此采用特征峰匹配最优的方法来确定展宽系数, 设aopt,bopt,copt分别为a,b,c的最优估计值, 则可通过求解(9)式得到aopt,bopt,copt:其中Pstart和Pend分别是特征峰位起始道和终止道,Sn是实测谱,Sn'(a,b,c)是使用一组a,b,c参数展宽后的仿真谱.

最终得到的仿真能谱与实测谱的结果对比如图6 所示. 这里展示了CENDL-3.1 截面库的结果.从图6 中可以看出, 仿真谱与实测谱的特征峰经过展宽和能量刻度、道址分配后基本吻合, 几个12C散射峰位也与实测谱一致, 实测谱中出现了一定程度的低能拖尾和少量高能拖尾. 低能拖尾的成因主要有以下两点: 一是探测器的电荷收集不完全, 二是少部分在探测器边缘发生的核反应产生的带电粒子射出探测器, 能量未能完全沉积. 而高能拖尾则是由于在探测器有限的响应时间内, α 粒子和9Be 粒子与低能电子、光子的符合产生的[21]. 此外,虽然CENDL-3.1 截面库中可计算出12C(n, 3α)反应, 优于其他截面库, 但与实际测量值仍存在较大偏差. 由于所建仿真模型没有考虑环境中子带来的影响, 因此在12C 散射部分也存在一些差异. 在仅关注12C(n, α)9Be 反应特征峰的情况下, 该模型的计算结果可与实际测量情况相符. 由于Geant4 模拟计算过程中不考虑电荷收集效率的问题, 即认为电荷收集效率为100%, 因此能量沉积谱与实测能谱的一致性也表明探测器的优越性能.

图6 实测谱与刻度、展宽后仿真谱对比(内插图是仿真谱和实测谱的局部放大)Fig. 6. Comparison of measured spectrum with calibrated and widen simulated spectrum. A close-up view of the two spectrums is in the inset.

5 讨论部分

将几种数据库仿真计算12C(n, α)9Be 反应特征峰的结果列表如表2 所示.

表2 不同核数据库12C(n, α)9Be 反应特征峰统计结果Table 2. Statistical results of characteristic peaks of 12C(n, α)9Be reaction calculated via different nuclear databases.

实测能谱的绝对探测效率ηeff需要结合探测器面积A(0.45 cm × 0.45 cm), 特征峰峰计数N',测量活时t', 实际测量时间t, 以及探测器处的中子注量φ来进行计算:

(10)式中,N',t',t可由Quantus 软件给出, 中子注量φ可由下式进行计算:

其中,R为探测器到源的距离(R= 26.5 cm),N为中子发生器在测量时间t内产生的中子个数,可由基于金硅面垒探测器的伴随粒子法给出(中子发生率平均为2 × 1010n/s, 不确定度2.5%). 结合(10)式、(11)式, 可计算得出该探测器的绝对探测效率. 在2 h 时间内, 进行24 次重复测量, 每次测量时间5 min, 图7 展示了每次测量得到的探测器探测效率、能量分辨率和特征峰位道址. 最终的结果为: 探测效率(3.31 × 10–4± 0.11 × 10–4)counts/n, 能量分辨率4.02% ± 0.09%, 峰位道址1797.24 ± 0.80. 其中探测效率与CENDL-3.1 库仿真计算结果相比, 仅相差0.61%, 在合理的不确定度范围内.

图7 金刚石探测器长时间稳定性测量结果 (a) 探测效率随测量时间的变化; (b) 能量分辨率随测量时间的变化; (c)峰位道址随测量时间的变化Fig. 7. Long-term stability measurement results of the single-crystal diamond detector: (a), (b) and (c) respectively represent the results of detection efficiency, energy resolution, and peak channel that change over measuring time.

6 结 论

本研究制备了单晶金刚石中子探测器, 并提供了基于该探测器的14 MeV 中子监测方案, 测量了其对于14 MeV 中子的响应, 并与仿真计算结果进行比较, 结果表明: 对于14 MeV 中子, 该探测器的12C(n, α)9Be 反应特征峰明显且独立于其他反应道的能量沉积; 不同核数据库12C 对于14 MeV 快中子各个通道反应截面之间略有差异, 其中CENDL-3.1 核数据库对比其他数据库仿真计算结果更为接近实验值, 二者之间探测效率仅相差0.61%, 这可为其他仿真工作提供一定借鉴;在长时间、高通量的照射环境下探测器性能始终保持稳定, 因此本文研究成果有望成为新的14 MeV 中子监测的可靠解决方案. 下一步可以进行更加精确的实验环境仿真建模分析, 从而使12C(n, α)9Be 反应特征峰外的仿真能谱更好地匹配测量结果, 并研究金刚石探测器的中子/γ射线识别问题, 减少环境γ射线对测量结果的影响.

感谢中国工程物理研究院核物理与化学研究所提供测试条件.

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