2013—2018年中国近地面臭氧浓度空间分布特征及其与气象因子的关系

栗泽苑, 杨雷峰, 华道柱, 方镜尧, 黄 伟, 孙 雷, 王 琛

1.聚光科技(杭州)股份有限公司, 浙江 杭州 310052 2.山东大学环境研究院, 山东 青岛 266237 3.生态环境部华南环境科学研究所, 广东 广州 510655 4.齐鲁工业大学(山东省科学院)环境科学与工程学院, 山东 济南 250353

近地面臭氧(O3)是一种重要的大气污染物，具有强氧化性，对动植物健康、气候变化等均有不利影响. 近年来我国以颗粒物为代表的大气污染状况逐步改善，与此同时ρ(O3)及O3超标天数均呈上升趋势[1]，珠三角、长三角和京津冀地区的O3超标天数分别在2015年、2017年和2018年超过颗粒物超标天数，成为首要污染物[2]. 面对日益严重的O3污染形势，识别其污染特征以及影响因素是采取有效防控措施的重要前提.

O3污染具有显著的区域性分布特征. 不同区域的ρ(O3)存在差异，如青藏高原ρ(O3)显著低于华南区域，而华北平原ρ(O3)则远高于华南及北半球其他区域[3]；其次，各区域O3污染呈现不同的周期性变化特征，如在中国北京市、天津市以及韩国原州市和安东市的ρ(O3)时间序列波动以季节周期为主[4-7]；而美国休斯敦、韩国江陵市(沿海城市)以及中国长三角和珠三角地区的ρ(O3)时间序列波动则以短期周期为主[7-10]. O3空间分布和周期性变化方面的研究一般集中在小区域范围，在较大尺度上的研究相对较少. O3受前体物排放和气象因子[11-12]的共同影响. 研究[3,13]表明，O3与其前体物(NOx和VOCs)之间呈高度非线性关系，且不同区域NOx和VOCs的影响机制存在较大差异，一般来说，乡村偏NOx控制，城区偏VOCs控制. 此外，气象因子对ρ(O3)的影响也存在较大的区域差异[7]，但这种影响的时空变化特征有待进一步研究.

因此，该研究在未考虑O3前体物(NOx、SO2、VOCs等)排放变化的情况下，从气象因子和太阳总辐射量角度探究了O3日最大8 h滑动平均值〔ρ(O3-max-8 h)〕的时空分布特征. 分析了2013—2018年常规污染物的长期变化背景；之后选取5个代表性区域分析ρ(O3-max-8 h)的周期性变化状况，并进一步探究了全国尺度内ρ(O3-max-8 h)短期、季节和长期分量贡献占比的空间分布；最后，对ρ(O3-max-8 h)与气象因子和太阳总辐射量的关联特征及其时空分布进行识别，以期为中国O3污染防控提供参考.

1 数据与方法

1.1 数据来源

污染物(NO2、CO、SO2、PM2.5和PM10)数据来源于中国环境监测总站的我国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035). 异常数据剔除依据为GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》. 分析大气环境质量年际变化时，ρ(O3)取日最大8 h滑动平均值第90百分位数，ρ(CO)取24 h平均值第95百分位数，ρ(NO2)、ρ(SO2)、ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均取年均值. 分析O3空间分布特征时使用ρ(O3-max-8 h). 分析O3周期性变化以及与气象因子关联特征时采用ρ(O3-max-8 h)的基线分量. 气象因子和太阳总辐射量数据来源于欧洲中期天气预报中心模拟数据再分析资料(https://www.ecmwf.int/en/research/climate-reanalysis/browse-reanalysis-datasets)，气象因子选取与O3关系较密切的2 m温度最大值、相对湿度平均值、10 m高度风速平均值(包括纬向风速和经向风速). 以站点邻近原则选取能够反映O3观测站点处的气象因子和太阳总辐射量数据，筛选出283个站点进行O3与气象因子和太阳总辐射量关联特征的分析.

1.2 反距离权重空间插值

空间插值算法可以根据已知点位浓度数据推算出周边其他位置的浓度数据，将离散点的测量数据转换为连续的数据曲面，从而得出空间分布特征. 反距离权重插值(inverse distance weight，IDW)假设空间上距离越近的站点具有相似污染物质量浓度的可能性越大，距离越远具有相似污染物质量浓度的可能性越小，该方法是研究大气环境污染空间分布的常用方法之一[14]. 这与ρ(O3-max-8 h)的实际空间分布规律相符，且城市尺度的站点分布能够满足IDW对样本点密集度的计算要求，计算公式：

(1)

式中：Z为插值点处的ρ(O3-max-8 h)，μg/m3；Zi为监测点i处的ρ(O3-max-8 h)，μg/m3；di2为监测点i与插值点之间的距离，km；n为插值站点数量，个.

1.3 Kolmogorov-Zurbenko滤波

Kolmogorov-Zurbenko(KZ)滤波是经p次迭代与m点滑动平均的低通滤波，常用于不同尺度气象因子对大气污染物时间序列趋势影响的研究[15]，适用于大气污染物时间序列在不同周期上的分解计算[6]. KZ滤波计算公式：

(2)

式中:Ys为经过滤波计算后的时间序列，单位与原始时间序列相同；m为滑动窗口总长度，d；j为滑动窗口变量，d；k为Xs进行滤波时两端的滑动窗口长度，d；Xs+j为经过滤波后的时间序列，单位与原始时间序列相同；s为时间序列的时间间隔，d. 原始时间序列〔X(t)〕可分解为

X(t)=e(t)+S(t)+W(t)

(3)

e(t)=KZ(365,3)(X)

(4)

B(t)=e(t)+S(t)=KZ(15,5)(X)

(5)

式中：X(t)为原始时间序列；e(t)为长期分量，可以滤除周期小于1.7 a的波动；S(t)为季节分量；W(t)为短期分量；B(t)为基线分量[15]，可以滤除周期小于33 d的波动；KZ(365,3)(X)为m取365、p取3时X(t)的滤波结果；KZ(15,5)(X)为m取15、p取5时X(t)的滤波结果.

1.4 ρ(O3-max-8 h)与气象因子关联特征的识别

利用多元线性回归建立ρ(O3-max-8 h)与气象因子、太阳总辐射量的关系，用基线分量进行判定系数(R2)和相关系数(r)的分析[7]，识别O3与所选因子之间关系的公式：

O3KZ15,5=aTKZ15,5+bTSRKZ15,5+cRHKZ15,5+

duKZ15,5+evKZ15,5+f+ε

(6)

R2=1-SSres/SStot

(7)

式中，a、b、c、d和e分别为温度、太阳总辐射量、相对湿度、纬向风速、经向风速的回归系数，f和ε分别为常数项和残差，O3KZ15,5、TKZ15,5、TSRKZ15,5、RHKZ15,5、uKZ15,5和vKZ15,5分别为ρ(O3-max-8 h)、温度、太阳总辐射量、相对湿度、纬向风速和经向风速的KZ(15,5)(X)滤波结果，SSres为回归平方和，SStot为残差平方和.

O3与单个因子之间的相关系数(r)计算公式：

(8)

式中，X为ρ(O3-max-8 h)，Y为因子(温度、太阳总辐射量、相对湿度、纬向风速和经向风速)的观测值，Cov(X,Y)为X与Y的协方差，Var[X]为X的方差，Var[Y]为Y的方差.

2 结果与讨论

2.1 主要污染物的年际变化趋势

我国常规大气污染物浓度的长期变化趋势如图1所示. 由图1可见：2013—2018年，我国ρ(O3-max-8 h)第90百分位数整体呈上升趋势，2015年达最低值(134 μg/m3)，2018年达最高值(151 μg/m3)，增速为2.6 μg/(m3·a)，但2013—2015年和2015—2018年ρ(O3-max-8 h)第90百分位数分别呈下降和上升趋势；ρ(CO) 24 h平均值第95百分位数与ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的年均值则整体呈下降趋势，降速分别为5.2 μg/(m3·a)、0.2 mg/(m3·a)、2.7 μg/(m3·a)、6.4 μg/(m3·a)和9.4 μg/(m3·a).ρ(O3-max-8 h)第90百分位数的长期趋势与ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(NO2)年均值的长期趋势均呈负相关，一方面，ρ(PM2.5)下降会导致大气中过氧自由基(HO2·)沉降减少[16]，从而促使O3生成；另一方面，NO2排放量下降后会导致O3消耗减少[17]. 因此，在颗粒物降幅较大的区域需关注颗粒物的减排对O3产生的影响，在VOCs控制区更需关注削弱NOx减排所产生的副作用.

图1 2013—2018年中国常规大气污染物年均值和变化趋势Fig.1 Annual average and trends of conventional air pollutants in China from 2013 to 2018

2.2 ρ(O3-max-8 h)的时空演化特征

由图2可见：我国ρ(O3-max-8 h)整体呈东部高、西部低的空间分布格局.ρ(O3-max-8 h)高值区域主要集中在东部华北平原地区一带，如河北省和山东省大部分区域ρ(O3-max-8 h)高于180 μg/m3；东部沿海的长三角地区及其附近区域的ρ(O3-max-8 h)次之，介于120～160 μg/m3之间；南部珠三角地区ρ(O3-max-8 h)范围也在120～160 μg/m3之间，但高值区域小于长三角地区.ρ(O3-max-8 h)在西部区域较低，介于70～100 μg/m3之间，哈密地区低至62 μg/m3.ρ(O3-max-8 h)空间分布与其前体物排放量的分布格局一致，NOx排放强度东部高于西部，华北平原和东南沿海区域较高，京津冀、长三角和珠三角地区最高[18-19]. 我国ρ(O3-max-8 h)分布存在显著的区域差异，华北平原ρ(O3-max-8 h)整体水平高于我国其他区域，东部区域ρ(O3-max-8 h)高值区呈片状和带状分布.

注：底图源自自然资源部(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn)下载的《中国地图 1∶3 000万 16开界线版 无邻国 线划一》. 审图号：GS(2021)3511号. 下同.图2 2013—2018年我国ρ(O3-max-8 h)年均值空间分布Fig.2 Spatial distribution of annual average ρ(O3-max-8 h) in China from 2013 to 2018

不同区域ρ(O3-max-8 h)的变化趋势不同. 由图2 可见：2013—2018年，京津冀地区ρ(O3-max-8 h)增幅为9.2 μg/(m3·a)，远高于我国平均水平〔2.6 μg/(m3·a)〕；山东省和汾渭平原增幅分别为2.0和3.1 μg/(m3·a)；长三角地区ρ(O3-max-8 h)虽总体呈上升趋势，但2017—2018年下降了3.0 μg/m3；珠三角地区ρ(O3-max-8 h)降幅达2.2 μg/(m3·a)；西北和西南区域ρ(O3-max-8 h)呈下降趋势，如2018年乌鲁木齐市和拉萨市等地区ρ(O3-max-8 h)降至80 μg/m3以下.

ρ(O3-max-8 h)分布格局随时间变化呈显著差异. 由图2可见：2013—2016年，我国中部区域ρ(O3-max-8 h)呈上升趋势，如鄂尔多斯市、朔州市、成都市等地区ρ(O3-max-8 h)在2015年达2013—2018年期间最高值，分别为163、186和183 μg/m3；同时，华北平原ρ(O3-max-8 h)高值区有所扩大，由河北省、山东省扩张至河南省、山西省、江苏省等地区. 2017—2018年ρ(O3-max-8 h)空间分布出现了显著变化，ρ(O3-max-8 h)高值区逐渐集中于华北平原和汾渭平原，长江以南大部区域ρ(O3-max-8 h)显著降低，长三角和珠三角地区周边的高值区缩小，除珠三角地区外，30°N以南大部分区域ρ(O3-max-8 h)普遍低于120 μg/m3. 整体来看，ρ(O3-max-8 h)高值区主要集中在华北区域，且近年来ρ(O3-max-8 h)在华北区域呈显著上升趋势，在华南区域呈下降趋势.

2.3 ρ(O3-max-8 h)时间分量贡献及趋势变化

2.3.1ρ(O3-max-8 h)时间分量的贡献

用Kolmogorov-Zurbenko滤波法将ρ(O3-max-8 h)的时间序列分解为短期、季节和长期分量，分析3个时间分量对ρ(O3-max-8 h)贡献的空间分布，并选取ρ(O3-max-8 h)较高的京津冀地区、汾渭平原、山东省、长三角地区和珠三角地区5个代表性区域进行时间分量趋势的研究. 理论上，时间序列分量的方差和越大表明分解效果越好. 由表1可见：5个代表性区域的3个时间分量相互独立且分解效果均较好(分量方差和均大于84%). 我国ρ(O3-max-8 h)主要受短期分量和季节分量的共同影响，其贡献分别为46.3%和43.9%，长期分量的贡献(2.3%)较小；京津冀地区、山东省和汾渭平原ρ(O3-max-8 h)主要受季节分量的影响，其贡献均高于64%；长三角地区ρ(O3-max-8 h)受季节(46.6%)和短期(39.8%)分量的共同影响；珠三角地区ρ(O3-max-8 h)主要受短期分量的影响.

表1 2013—2018年代表性区域ρ(O3-max-8 h)时间序列分量的贡献

由图3可见，短期分量和季节分量的贡献具有“互补”的空间分布特征. 短期分量的贡献在东南沿海区域最高(达75%)，向西北逐渐减小，且27.5°N以北内陆区域大部分小于30%. 季节分量贡献的空间分布特征与短期分量相反，其在东南沿海区域最低(小于15%)，沿西北方向逐渐增大，在内陆区域大部分地区高于60%. 长期分量的贡献在我国相对较小，大部分区域低于20%. 3种分量贡献的区域性分布特征与Yu等[9,20]研究结果不同，但与Cheng等[4,6,10]研究的规律一致.

图3 2013—2018年中国ρ(O3-max-8 h)时间序列分量贡献的空间分布Fig.3 Spatial distribution of component contributions of ρ(O3-max-8 h) time series in China from 2013 to 2018

造成这种空间分布特征的主要原因包括区域地貌特征、小尺度大气运动和气候季节性. 首先，我国东南区域多为山地丘陵且靠近海洋，O3易受日周期的山谷风和海陆风影响. 山谷风在午后将富含VOCs和NOx的气团输送至城区，使ρ(O3-max-8 h)升高. 海陆风则会引起日间ρ(O3-max-8 h)的升高以及出现时间的延后[21]. 因此东南区域ρ(O3-max-8 h)的短期波动特征显著. 其次，季节分量主要由温度、太阳总辐射量和相对湿度等因子的季节性变化引起. 华南区域处于亚热带和热带，气象因子的季节性变化较弱，而内陆区域四季分明，因此气象因子的季节性变化对内陆区域ρ(O3-max-8 h)的季节性波动影响更为显著. 综上，我国北方区域ρ(O3-max-8 h)主要受气象因子、太阳总辐射量、前体物排放量季节性变化的影响，而南方尤其是东南沿海区域则主要受气象因子和太阳总辐射量、前体物排放量的短期变化影响.

2.3.2ρ(O3-max-8 h)时间序列分量的趋势变化

由图4可见，ρ(O3-max-8 h)短期分量波动最剧烈，不同区域短期分量趋势变化存在差异. 2013—2018年京津冀地区ρ(O3-max-8 h)短期分量振幅逐渐减小，最大振幅由-38～80 μg/m3减至-21～40 μg/m3. 山东省和汾渭平原ρ(O3-max-8 h)短期分量的振幅相对稳定，而长三角和珠三角地区ρ(O3-max-8 h)短期分量的振幅呈扩大趋势，尤其是长三角地区，振幅由-20～20 μg/m3增至-48～59 μg/m3. 因此，短期气象因子变化对ρ(O3-max-8 h)的影响在京津冀地区呈减弱趋势，在山东省和汾渭平原基本稳定，在长三角和珠三角地区逐渐增强.

由图4可见，京津冀地区与山东省ρ(O3-max-8 h)季节分量的变化趋势基本一致，6—7月达到峰值，8—9月出现一个小峰. 原因是春季北半球平流层O3向下传输，生物源VOCs释放增加[22]，秸秆燃烧导致NOx和VOCs排放量增加，在温度和太阳总辐射量逐渐增强的环境中，北方区域ρ(O3-max-8 h)迅速升高. 之后7—8月(雨季)降水增加使ρ(O3-max-8 h)降低，雨季后的高温低湿环境又加速了O3的生成. 汾渭平原ρ(O3-max-8 h)季节分量仅在7月出现峰值，因为该区域9—11月受到华西秋雨的影响[23]. 长三角地区受亚热带季风气候影响，环境空气升温早且高温持续时间长，ρ(O3-max-8 h)季节分量峰值出现在4月和10月. 珠三角地区季风云团和降水的持续时间较长，气象因子的季节性周期特征不显著，因此ρ(O3-max-8 h)的季节分量振幅小于其他区域，在秋季高温和盛行北风的共同影响下[24]，ρ(O3-max-8 h)峰值多出现在10月.

图4 2013—2018年ρ(O3-max-8 h)时间序列分量Fig.4 Time series of ρ(O3-max-8 h) components from 2013 to 2018

由图4可见，ρ(O3-max-8 h)长期分量在京津冀地区波动下降，在其他区域呈上升趋势. 2014—2017年山东省ρ(O3-max-8 h)长期分量变化平稳(在53 μg/m3左右)，2017年之后缓步增加. 汾渭平原和珠三角地区ρ(O3-max-8 h)长期分量的变化趋势基本一致，但在2017年之后稍有下降. 长三角地区ρ(O3-max-8 h)长期分量在2016年之前均低于35 μg/m3，2016—2017年突增至55 μg/m3以上. 可见，长期气象因子变化对京津冀地区ρ(O3-max-8 h)有消减作用，但对其他地区尤其是长三角地区的ρ(O3-max-8 h)有升高作用.

2016—2017年各区域ρ(O3-max-8 h)长期分量均呈上升趋势，可能原因是2016年8月受偏强且超长持续的热带大气季节内振荡影响，长江流域、东部区域持续少雨[25-26]，长期的高温干燥环境促进了O3生成. 2016年，京津冀地区、山东省、汾渭平原和长三角地区的秋季O3浓度显著高于其他年份，长三角地区ρ(O3-max-8 h)季节分量的秋季峰值(62 μg/m3)更是高于夏季(41 μg/m3).

2.4 ρ(O3-max-8 h)和气象因子特征时空演化

为识别ρ(O3-max-8 h)对气象因子较为敏感的区域，构建了ρ(O3-max-8 h)与气象因子和太阳总辐射量的多元回归模型，用判定系数(R2)表征其关系. 由图5可见，气象因子和太阳总辐射量对ρ(O3-max-8 h)的影响在华北平原至长三角地区一带以及四川盆地、湖北省至长三角地区一带较大(R2>0.90)，在华南、西南和东北区域较小. NOx和VOCs的排放量也在华北平原至长三角地区一带最高，在四川盆地、湖北省至长三角地区一带较高，在华南、东北和西部区域较低[18-19]. 图5中判定系数的空间分布与ρ(O3-max-8 h)以及NOx和VOCs排放量的空间分布相似，说明在NOx和VOCs排放量较高的华北平原至长三角地区一带以及中部区域，气象因子和太阳总辐射量的变化对ρ(O3-max-8 h)具有显著影响；而在华南、西南和东北等NOx和VOCs排放量相对较低的区域，气象因子和太阳总辐射量对ρ(O3-max-8 h)影响较弱. 这与He等[27]数值模型的结果相似.

图5 2013—2018年中国ρ(O3-max-8 h)与气象因子和太阳总辐射量判定系数的空间分布Fig.5 Spatial distribution of coefficients of determinations for ρ(O3-max-8 h) and meteorological factors and total solar radiation in China from 2013 to 2018

由图5可见，2013—2018年气象因子和太阳总辐射量对ρ(O3-max-8 h)影响较大的区域空间分布相对稳定，但每个小区域的R2随时间变化较大，如R2在珠三角地区增幅为0.05 a-1，在京津冀地区、山东省和汾渭平原增幅均小于0.01 a-1，但在长三角地区为-0.04 a-1.

图6为ρ(O3-max-8 h)与温度、太阳总辐射量、相对湿度、纬向风速和经向风速的相关系数(r)的空间分布，全国尺度上ρ(O3-max-8 h)与温度相关性最强，与太阳总辐射量、纬向风速和经向风速相关性(r分别为0.51、0.48、0.38和0.44)较强，与相对湿度相关性(r=0.16)较弱.ρ(O3-max-8 h)与温度、太阳总辐射量的相关性均在四川盆地、湖北省至长三角地区一带最高(r>0.86)，在华北平原至长三角地区一带以及中部区域较高，在西部较低，华南沿海最低.

由图6可见，温度的升高能显著加速四川盆地和湖北省的O3生成和积累. 主要原因是四川盆地人为源NOx和VOCs排放量较高[28]，气流扩散条件差，温度成为O3生成的重要影响因子. 湖北省O3前体物排放量较高[29]，夏季受东部传输影响，温度对O3生成的影响较大.ρ(O3-max-8 h)与太阳总辐射量在西北区域呈弱负相关(r<-0.20)，原因可能是西北区域太阳总辐射量的长期波动较大[30]，而ρ(O3-max-8 h)的长期变化却较为平缓[3].

ρ(O3-max-8 h)与相对湿度在中部和西部区域呈正相关(r>0.64)，在东北区域和西南南部区域呈负相关(r分别小于-0.61和-0.42). 主要原因是剔除短期波动后，从较长周期(>33 d)来看，中、西部区域的相对湿度均呈夏季高、冬季低的趋势[31-32]，与ρ(O3-max-8 h)的季节性变化趋势一致. 东北区域冬季气温低且长期积雪，相对湿度呈冬季高、夏季低的趋势[33]. 此外，ρ(O3-max-8 h)受其他因素(如温度、太阳总辐射量和前体物排放等)的影响较强，也导致相对湿度对ρ(O3-max-8 h)的影响较弱.

风速对ρ(O3-max-8 h)的影响较为复杂，高风速会稀释本地气团中的污染物，与本地ρ(O3-max-8 h)呈负相关，同时又会加强污染物向下风向的传输，与下风向ρ(O3-max-8 h)呈正相关；弱风速则会使空气凝滞，诱导长期持续的光化学反应. 我国中部和西北部区域常年平均风速小于1.8 m/s，与ρ(O3-max-8 h)呈正相关. 京津冀地区、山东省和汾渭平原一带风速与ρ(O3-max-8 h)的相关性(r分别大于0.91、0.89和0.85)高于其他区域，即区域间传输可能是造成东部O3污染呈片状和带状分布的重要原因.

华南沿海区域和云贵高原的ρ(O3-max-8 h)与各气象因子和太阳总辐射量的相关性不同于其他区域. 由图6可见,ρ(O3-max-8 h)与温度在华南沿海区域和云贵高原南部呈负相关(r<-0.40)，与太阳总辐射量亦呈弱相关. 可能原因是华南沿海区域和云贵高原ρ(O3-max-8 h)主要受短期分量影响，在较长时段内与气象因子和太阳总辐射量的相关性较弱；其次，ρ(O3-max-8 h)受降雨影响较大. 华南沿海区域ρ(O3-max-8 h)自春季上升，3月受亚热带季风气候影响降低，6—7月受降雨影响降低[34]，全年尺度上与温度和太阳总辐射量的变化趋势相反. 云贵高原ρ(O3-max-8 h)月均值在4月达到峰值后受雨季(4—10月)影响出现下降[35]，与温度和太阳总辐射量的变化趋势不同. 此外，珠三角地区的人为源O3前体物排放量较大，且生物源VOCs排放量显著高于北方区域[36-37]，因此排放量的变化在一定程度上也减弱了ρ(O3-max-8 h)与气象因子和太阳总辐射量的相关性.ρ(O3-max-8 h)与风速呈负相关，即风对华南沿海区域和云贵高原的O3主要起稀释作用.

3 结论

a) 2013—2018年我国ρ(O3-max-8 h)第90百分位数整体呈上升趋势，增速为2.6 μg/(m3·a)，ρ(CO)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(PM2.5)和ρ(PM10)等均呈下降趋势. 华北区域ρ(O3-max-8 h)高于南方区域，ρ(O3-max-8 h)高值区域基本集中在华北平原和长江中下游平原一带；华北区域ρ(O3-max-8 h)近年来增幅明显，华南区域则逐渐下降. 2013—2016年我国ρ(O3-max-8 h)高值区域的范围显著扩大，华北、中部、西北和西南区域的ρ(O3-max-8 h)均有所上升. 2017—2018年ρ(O3-max-8 h)高值区域呈收缩趋势，基本集中在华北平原和汾渭平原，ρ(O3-max-8 h)在华北区域呈上升趋势，在西北和西南区域则明显下降.

b) 短期分量和季节分量的贡献具有“互补”的空间分布特征. 短期分量对ρ(O3-max-8 h)的影响在东南沿海区域最高(达75%)，自东南向西北逐渐减小. 短期气象因子对ρ(O3-max-8 h)的影响在京津冀地区呈减弱趋势，但在长三角和珠三角地区则逐渐增强. 季节分量的贡献在东南沿海区域最低(15%)，在内陆区域较高(>60%). 长期气象因子变化对京津冀地区ρ(O3-max-8 h)有消减作用，但对近年来长三角地区ρ(O3-max-8 h)有增加作用.

c) 我国ρ(O3-max-8 h)变化与温度相关性最强，与太阳总辐射量和风速相关性较强，与相对湿度相关性弱.ρ(O3-max-8 h)与气象因子和太阳总辐射量的相关性存在显著的空间分布特征.ρ(O3-max-8 h)与温度、太阳总辐射量的相关性在四川盆地、湖北省至长三角地区一带最高，在华北平原至长三角地区一带以及中部区域较高，在东北和西部区域较低，在华南沿海区域最低.ρ(O3-max-8 h)与相对湿度在中部和西部区域呈正相关(r>0.64)，而在东北区域和西南南部区域呈负相关(r分别小于-0.61和-0.42).ρ(O3-max-8 h)与风速的相关性在华北平原(r>0.89)显著高于其他区域.