珠三角一次严重雾霾混合污染数值模拟分析

彭 端，杜尧东，樊 琦，刘 畅，张 羽，陈晓阳，申 冲,4

(1.肇庆市气象局，广东 肇庆 526060；2.广东省气候中心，广州 510640；3.中山大学大气科学学院/广东省气候变化与自然灾害研究重点实验室,广州 510275；4.广州市气候与农业气象中心，广州 511430)

引 言

雾和霾均为漂浮在大气中的粒子，可使能见度恶化致灾和危害人类的健康[1-3]。很多学者曾经对形成雾霾污染的气象条件进行深入的研究[4-8]。范绍佳等[9-10]十几年前曾通过研究珠江三角洲地区边界层气象要素特征及近地层输送条件对霾生消的影响发现，珠江三角洲区域灰霾污染的出现，与区域静小风状况和较高的温湿条件有关，并且总结出珠江三角洲地区污染的天气概念模型。但近年由于经济高速增长、人口增多，珠江三角洲地区大范围能见度下降及区域性严重浓雾和重度霾污染天气频繁发生，并且出现区域扩散迁移及持续时间长的特征。珠江三角洲地区有些出现严重污染的城市如肇庆市，缺少气象和环境要素的垂直观测资料，因此往往用数值模拟来进一步探讨雾霾污染的成因。目前主流的大气污染数值模式已被广泛地应用于全国和珠江三角洲地区的雾霾污染研究。王丽娟等[11]利用优化参数化方案的数值模式，分析了2014 年1月29-30日发生在湖北省内的大雾天气过程的气象要素变化特征及大雾形成机理。陈训来等[12]利用美国第三代空气质量模式系统Models-3(MM5/SMOKE/CMAQ)，对珠江三角洲城市群灰霾天气主要污染物的数值研究发现，污染物主要积聚在大气边界层内，近地面污染物高浓度是造成灰霾天气的直接原因。樊琦等[13]运用第5代中尺度气象模式系统MM5，对广东地区春季出现的一次大雾过程进行了数值模拟，结果发现，对大雾生消过程起决定性作用的是925 hPa风场的变化。余纬等[14]采用CMAQ模式对2009年11月珠江三角洲地区的一次重空气污染过程进行了模拟，结果表明，高压脊形成的稳定层结和静小风条件是造成污染物浓度升高的主要原因。刘宁等[15]的研究表明，近地面 PM10主要来源于源排放和大气传输过程，而PM10主要去除途径为大气传输和干、湿沉降气溶胶过程。邓涛等[16]利用空气质量模式系统(MM5-CAMQ-SMOKE)，模拟珠江三角洲一次典型的复合型污染过程，得出珠江三角洲能见度恶化主要是由各种化学过程生成的细粒子引起的结论。蓝静等[17]利用 MM5/CMAQ 模式系统，对2009年冬季出现在香港机场及其周边地区的一次低能见度过程进行数值模拟研究，结果表明，CMAQ模式能很好地反映出香港机场颗粒物浓度随时间的变化，在颗粒物浓度的空间分布和输送方面模拟效果理想。赖安琪等[18]利用 WRF-Chem 模式，对珠江三角洲一次高浓度PM2.5与O3复合污染过程的特征和形成机理进行数值模拟研究，发现在地面偏东风影响下，主要的污染区域为珠江三角洲西部地区(包括肇庆南部、佛山及江门北部)。

采用数值模式对珠江三角洲进行大气污染的相关研究多数为大气污染现状和成因的分析，或是单独雾或霾的数值模拟，但对雾霾混合污染的演变过程及微物理特征数值模拟研究较少。本文基于珠江三角洲地区地面气象要素观测数据和广东省生态环境厅提供的珠江三角洲地区56个国家环境空气质量监测点的逐小时浓度数据，运用天气预报—区域空气质量(Weather Research and Forecasting-Community Multiscale Air Quality，WRF-CMAQ)模式,对2017年1月1-12日珠江三角洲地区的雾霾混合污染演变过程进行数值模拟，分析由霾转化为严重浓雾污染的气象条件和微物理特征，为雾霾污染防治提供依据。

1 资料与方法

1.1 资料来源

气象观测数据包括珠江三角洲地区24个气象观测站 2017年1月1-12日的2.0 m温度、2.0 m气压、2.0 m相对湿度、能见度和10.0 m水平风速等气象要素。污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3、AQI质量浓度等数据来源于华南区域环境气象业务平台中的广东省生态环境厅提供的珠江三角洲地区56个国家环境空气质量监测点的逐小时浓度数据。WRF-CMAQ 数值模式的模拟时间为 2017 年1月1-12日，本文选取1月1-12日各气象要素和颗粒物浓度的小时模拟数据进行分析。

1.2 模式简介

天气预报-区域空气质量模式(Third-Generation Air Quality Modeling System，Community Multiscale Air Quality，Model-3/CMAQ)是由美国环境保护署研发的第三代空气质量模式系统。本文天气预报WRF模式采用三重嵌套网格，最外层(d01)为中国及周边部分地区，网格数为240×240;第二层(d02)为华南等地区，网格数为148×160;第三层(d03)为珠江三角洲大部地区，网格数为199×175。三重嵌套网格d01、d02、d03的格距分别为27 km、9 km和3 km，垂直方向共 24 层，模式顶层为50 hPa。采用了RRTMG长短波辐射方案、MM5 Monin-Obukhov 近地面层方案、Noah 陆面过程方案、YSU边界层方案和KF积云参数化方案。模拟时间为2017年1月1-12日，采用美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)的全球再分析资料(Final Operational Global Analysis data，FNL)作为初始场。本文采用CMAQ模式进行污染物的相关模拟，利用WRF第一、第二层网格结果驱动CMAQ。CMAQ模式的网格垂直方向分为 24层，网格系统设置同WRF模式，采用saprc07tic机理作为气相化学反应机理。CMAQ代表着当前主流的大气化学、污染物迁移和沉降的最新研究成果,是一个多尺度的能够模拟从城市到区域的欧拉型大气质量模型,它能模拟多个污染物在大气中的迁移扩散和化学反应,包括臭氧、气溶胶成分(PM10和PM2.5)及酸沉降等。CMAQ模式系统已应用于长江三角洲、珠江三角洲、华北和西北等地区气溶胶的时空分布、环境效应等模拟研究[14-15，19-20]。

2 数值模拟结果分析

2.1 2017年1月1-12日大气污染概况和大气环流形势

利用空气质量指数AQI技术规定和标准，对2017年1月1-12日珠江三角洲地区日平均 AQI分析发现，污染最严重的是在肇庆市和佛山地区，尤其是肇庆的东南部高要和肇庆市端州区一带。这里以肇庆市为例，如图1，期间共出现3次大气污染过程。其中，1-3日为轻度到中度污染(AQI为87～108，PM2.5为61～82 μg·m-3)，4-7日为中度到重度污染(AQI为130～195，PM2.5为99～146 μg·m-3)，9-11日为轻度到中度污染(AQI为72～101，PM2.5为72～76 μg·m-3)。污染最严重的是1月6日，AQI指数日平均值高达195，PM2.5日平均浓度高达133.1 μg·m-3。2017年1月肇庆市3次大气污染过程每次均持续2～4 d;3次大气污染过程的主要污染物均为PM2.5，其中6日01时肇庆市端州区城中子站AQI一度超过250，高达273。6 日12时肇庆市端州区七星岩子站细颗粒物PM2.5质量浓度达最高值(259 μg·m-3)，为重度大气污染。此外，日能见度低于10 km的污染日数为9天，其中4-6日的日平均能见度均低于3 km，4日日平均能见度最低，为2.4 km。最严重的是5日00-09时和6日01-10时，两天均有连续10 h能见度≤500 m，其中有连续7 h≤100 m；此外，4日06-08时连续3 h的能见度≤500 m。分析期间的相对湿度发现，1月4日、5日、6日夜间00时到09时这段时间相对湿度为95%到100%，露点温度与温度基本重合，由此可见，1月4-6日这段时间为浓雾污染为主。同时分析了佛山三水区的各污染浓度的变化(图略)，结果表明，PM2.5和AQI的变化曲线趋势基本与肇庆市端州区的一致，同样也是3次大气污染过程，其中1月4-6日最为严重，佛山三水区1月5-6日的PM2.5峰值为390 μg·m-3，比肇庆市端州区的高35～75μg·m-3。另外，对比分析广州市海珠区的两个国控站的资料，发现广州市最严重的时段是在5日的22-23时，AQI为234～237，6日00-09时AQI为175～227。最差能见度也是在5日和6日的00-08时，持续9 h，能见度≤500 m。从珠江三角洲2017年1月6日(污染最严重日)PM2.5和能见度分布来看，4-6日的浓雾污染范围覆盖珠江三角洲整个地区，肇庆和佛山的污染最为严重。

图1 2017年1月1-12日肇庆市端州区雾霾污染期间AQI指数、PM2.5浓度和能见度的变化图

从850 hPa和925 hPa的环流形势演变来看(图2)，1-3日，850 hPa珠江三角洲上空为稳定的高压脊控制，925 hPa广东中部上空为弱偏东风控制。从4日开始，850 hPa转为偏西南风和偏东风的辐合区，5-6日偏东南风持续维持。对应在925 hPa上，4日夜间开始为偏东南风控制，这时能见度明显降低，地面湿度增加，霾转为雾。5日偏东南风减弱，6日转为弱小风辐合区，这时出现持续浓雾。由此可见，持续稳定的高压脊是雾霾混合污染的前提条件，925 hPa西南风转为偏东南风是霾转化为雾的湿度条件，925 hPa弱小风辐合是浓雾产生的有利的大气环流形势。

图2 2017年1月5日(a、b)和6日(c、d)08时925 hPa(a、c)及850 hPa(b、d)高度场和风场

2.2 模拟结果评估

数值模拟的2017年1月1日到12日珠江三角洲中部(以肇庆市为例)温度、相对湿度和风速值与观测值具有较好的对应关系，如表1，其相关系数分别为0.83、0.78、0.23(均通过0.001的显著性检验)。可见该模式的模拟结果可以较好地再现气象要素的大小和变化趋势。模拟值与观测值的总体变化趋势基本一致，但个别时段二者仍存在一定的偏差，相对湿度模拟值总体偏低，尤其是1月1-6日夜间的相对湿度峰值偏低，风速模拟值总体偏高。对CMAQ 模式模拟的肇庆市PM2.5质量浓度评估时，PM2.5浓度的观测值和模拟值均取4个国控监测站点的平均值进行对比。PM2.5质量浓度模拟值与观测值之间的相关系数为0.17,通过了0.01的显著性检验。从模拟值与观测值的误差值来看，模拟效果最好的是温度和相对湿度，平均相对误差较小，分别为0.11和0.19；均方根误差分别为2.48和18.94。其次是PM2.5质量浓度，平均相对误差为0.53，但均方根误差较大，为29.7。风速的模拟平均相对误差较大，为0.97，但均方根误差较小，为0.92。这可能与该模式设置中未考虑地形的影响及城市地面建筑物造成粗糙度偏高等因素有关。

表1 2017年1月1-12日肇庆市各要素模拟值与观测值的误差统计

图3给出了PM2.5空间分布实况与数值模拟的对比，污染最严重的地方发生在肇庆市端州区及南侧，模拟与实况基本吻合。

综上可见，WRF-CMAQ 模式可以合理地模拟珠江三角洲地区尤其是肇庆市主要气象要素和污染物的时空分布特征。

2.3 边界层高度的变化

图4是数值模拟的肇庆市城区2017年1月1日至12日边界层高度时间序列图。由图4可看出，1月1-6日夜间到凌晨的边界层都很低，为0-400 m的高度，尤其是1月5日和1月6日的凌晨，几乎连续3～5 h贴近地面，边界层最高才达到100 m左右。这种边界层偏低的气象因素非常有利于污染物在夜间累积。对应的实况也是1月5-6日的严重浓雾污染的时段。图5是数值模拟珠江三角洲2017年1月6日和1月11日的日平均边界层高度空间分布图。由图5可看出，6日肇庆地区的日平均边界层高度低至200～300 m，非常有利于污染物的积聚，对应着浓雾污染过程；11日的日平均边界层高度为500～600 m(是重度污染时候的2倍)，对应着轻度污染过程。由此可见，边界层高度低至100 m及以下是霾转为浓雾污染的有利因素。

图4 2017年1月1-12日肇庆市污染期间边界层高度时间序列图

图5 2017年1月6日(a)和11日(b)的日平均边界层高度空间分布图

2.4 近地面风速和风矢量场的变化

图6是肇庆市2017年1月1日至1月12日10 m风速时间序列数值模拟图。由图6可看出，1-7日肇庆近地面10 m风速低于3 m·s-1，尤其是5-6日更低，10 m风速低于2 m·s-1，最严重的是6日凌晨，10 m风速低于1 m·s-1甚至静风。图7是珠江三角洲地区2017年1月6日至11日的日平均风场空间分布数值模拟图。由图7可见，5-6日，肇庆整个区域均受小风或静风控制。在肇庆附近存在着小风的强辐合区域，非常不利于污染物的水平输送和扩散。这时浓雾污染最为严重。而在11日，近地面层的风速为2～3 m·s-1，有利于污染物的水平输送和扩散，能见度转好，污染逐渐减轻。

图6 2017年1月1-12日肇庆市10 m风速时间序列图

图7 2017年1月6日(a)和11日(b)的日平均风场

2.5 风的垂直分布

图8为肇庆2017年1月1日至1月12日风场垂直结构时间序列图。从图8中可以看出，该污染过程100 m以下均出现小风层(风速<1.5 m·s-1的区域)。1-3日，小风层在近地面，925 hPa以上是5 m·s-1的风速大值区。4日开始，小风层逐渐向上增厚，5日突破至925 hPa并且继续增厚至950 hPa，并且持续至6日白天。6日的小风层向上增厚到850 hPa，严重抑制了污染物垂直方向的扩散及高层水平的扩散，加剧了污染物在低层950 hPa以下堆积，导致污染物浓度越来越高，这时浓雾污染最为严重，能见度接近零，相对湿度接近100%。7日开始，1000 hPa以上风速加大，能见度增加，湿度减少，浓雾污染逐渐减轻。因此小风层增厚至925 hPa以上，是霾转化为浓雾的气象条件之一。

图8 肇庆市2017年1月1-12日风场垂直结构时间序列图

2.6 温湿的垂直分布

图9(a)为肇庆温度垂直结构时间序列数值模拟图。由图9(a)可看出，整个污染过程的夜间，200 m以下皆出现接地逆温；5到6日出现浓雾污染时接地逆温的情况与霾差不多。7-9日出现多层逆温。逆温抑制了污染物在垂直方向的扩散，致使污染物在近地面积聚，雾和霾的情况都是这样。因此，逆温不是霾转化为浓雾的必要条件。

图9(b)为肇庆市相对湿度和风向风速的垂直结构时间序列数值模拟图。由图9(b)可看出，2-3日近地面层到925 hPa的湿度较小，均小于80%，对应着风场是东到东北风。4日开始，随着近地面到925 hPa转为偏东南风，>80%的湿度层增厚并且向地面延伸到接地，其中相对湿度增长到接近100%。随着7日近地面到850 hPa的东南风逐渐转为偏西南风和偏东风或东北风，近地面的湿度逐渐减小，浓雾污染逐渐减轻。由此可见，925-850 hPa转为偏东南风，近地面湿度增大，是霾转化为浓雾的重要气象因素。

图9 肇庆市2017年1月1-12日温度(a)、湿度和风向风速(b)垂直结构时间序列图

2.7 不同粒径大气颗粒物的质量浓度

按粒径分布可以将大气颗粒物分为 3种模态，分别为爱根核(d≤0.05 μm)、积聚核(0.05 μm

图10 2017年1月1-12日各模态粒子浓度逐时时间序列图

3 结论与讨论

(1)CMAQ 模式系统对此次雾霾混合污染过程中温度、湿度模拟效果较好，风速模拟值总体偏高，模拟的PM2.5浓度总体偏低。

(2)持续稳定的高空环流形势是雾霾混合污染的前提条件，925 hPa西南风转为偏东南风流场是霾转化为雾的湿度因素，925 hPa弱小风辐合是浓雾产生的有利的大气环流形势。

(3)地面平均风速出现低于2 m·s-1甚至是持续5～16 h的静风，空间上周边出现小风辐合，边界层高度低至100 m，小风层增厚至925 hPa以上，同时接地逆温与近地面湿度的增长叠加，相对湿度增长到接近100%，是霾转化为浓雾污染的气象因素。

(4)肇庆市霾和浓雾污染的细颗粒污染物积聚核模态与粗粒核模态浓度上有明显差别：霾污染时空气中污染物细颗粒物主要以积聚核模态为主，浓雾严重污染时粗粒核模态与积聚核模态浓度相当。而广州浓雾时粗粒核模态比积聚核模态质量浓度约高出1倍。

本次数值模拟结果发现，珠江三角洲地区冬季出现霾污染的成因是本地近地面平均风速低于3 m·s-1、边界层高度低和接地逆温的存在。这与以往的研究相一致。当地面风为持续5～16 h的静风，空间上周边出现小风强辐合场；小风层增厚至925 hPa以上；接地逆温与近地面湿度的增长叠加，这是较轻的霾污染转化为连续浓雾污染的气象因素。这里得出由霾转化为浓雾污染的边界层高度条件，比以往的单独霾或是浓雾污染的成因研究结论更为精细并且具有连续性，为雾霾污染防治提供气象因素的分析依据。

这次模拟研究中发现，肇庆市浓雾严重污染时粗粒核模态与积聚核模态浓度相当，而广州的表现则与肇庆不同，大部分时次粗粒核模态比积聚核模态质量浓度高，其中浓雾时约高出1倍。过去的研究表明，NOx和SO2的日变化反映了机动车流量等人类活动对大气质量的影响[21-22]。本文数据说明了广州市机动车密集地等人类活动的高度聚集对大气污染的影响。广州市NO2及粗粒核模态颗粒物浓度显著比其他地方高，其成因和机理比较复杂，留待以后进一步探讨。