机器人技术在乏燃料后处理自动化分析中的应用

李 力 王 冬 房映彤 刘权卫

（中国核电工程有限公司）

乏燃料后处理是从核燃料中提取铀、钚及其他重要裂变元素的特殊化工过程，是核燃料闭式循环的一个关键环节。 乏燃料后处理过程通常采用普雷克斯（PUREX）工艺流程，利用不同价态铀、钚在磷酸三丁酯（TBP）中分配系数的差异，将铀和钚进行分离和纯化回收，最终实现乏燃料的再处理。 为保证乏燃料后处理厂稳定可靠运行、核材料衡算并获得合格产品，需要对乏燃料后处理样品进行及时而准确的分析。 乏燃料后处理厂的分析样品具有量大（以英国塞拉菲尔德后处理厂为例，该厂年分析样品总量约21万个）、化学成分复杂（含有多种裂片元素和超铀元素）、放射性活度浓度高、分析环境苛刻的特点，给样品分析造成极大的难度。 分析操作往往十分精细且复杂，还需要在具有厚生物屏蔽的热室或手套箱中进行操作。 而人工手动分析面临着操作困难、劳动强度大、耗时长、分析误差大及重复性差等问题， 长时间人工操作又导致受辐照剂量大幅增加，为了保证分析人员的安全、及时完成分析任务，后处理厂的分析实验室又不得不投入大量的人力，导致经济性差。

自1962年第一个工业机器人问世以来，机器人技术得到飞速发展， 被成功应用于机械加工、货运、服务及实验室自动化分析等领域。 自动化分析技术在减少人员工作量、 减少人为错误、提高工作质量、提高分析效率和经济性等方面具有独特的优势，是后处理分析技术一个重要的发展方向，核能发达国家也都在积极发展后处理自动化分析技术。 机器人技术为实现后处理分析技术的自动化、 智能化提供关键的技术保障和手段，笔者通过一些实例介绍了机器人技术在国内外后处理自动化分析中的应用，分析了当前机器人技术在后处理分析领域应用需要解决的问题，最后展望了在我国后处理分析领域机器人技术的应用前景。

1 在乏燃料后处理自动化分析中的应用

1.1 在同位素稀释质谱法测定进样料液铀、钚含量中的应用

同位素稀释质谱法是国际公认测量铀、钚浓度的绝对分析方法， 操作过程复杂， 包括热室中样品的精确取液、精确称量、调价、同位素稀释及分离纯化等复杂的预处理过程和手套箱中样品的溶解、涂样、质谱测量过程。 为实现同位素稀释质谱法的自动化， 法国马库尔厂实验室和日本科研人员［1］先后开展了自动预处理装置和涂样机器人的开发工作。 法国研制的涂样机器人将自动预处理分离后的约1μg铀、 钚待测溶液，涂敷于50μg厚的铼带上，然后放在离子源中蒸发电离。 采用此涂样机器人进行自动涂样，一小时可制备6个样品，大幅提高了工作效率。 日本科研人员研制的同位素稀释法自动分析系统，包含采用机器人技术的3个子系统，用于样品的预处理和制备。 其中子系统1和子系统2中分别设置两套和一套直角坐标型机器人，用于物品的转移操作；子系统3中设置两套直角坐标型机器人 （一套三轴式和一套二轴式），其中二轴式机器人手部加装移液管，用于样品溶液的涂样操作， 为保证涂样的精确性和重复性， 利用图像处理技术对机械手的移动加以控制。 这套系统由计算机控制， 可实现无人监视下的自动运行。

卡尔斯鲁厄研究中心Koch L等建立了一种用同位素稀释质谱法分析进样料液中铀和钚的自动分析实验室［2］。 该实验室采用Zymate机器人组成的自动前处理系统， 进行样品的自动分装、混合同位素及铀钚分离等预处理操作， 采用α谱仪和质谱仪进行样品中铀、 钚同位素组分的测定。 分析机器人布置在手套箱中，手套箱内部由3个隔开的工作区域组成， 分别是样品引入区、主操作区和样品蒸发区。 在机器人的四周除了布置有开盖器、天平、混匀仪、液体分配仪、加热板及废物暂存工位等装置之外，还布置有两只可互换的夹具，一只用于打开并处理可能受污染的样品瓶，另一只用于后续预处理分析工作。 机器人技术的使用增加了分析的重现性和效率，使得该分析实验室在夜间无人看管的情况下也可以自动操作，大幅降低了分析人员所受的辐射剂量和工作负担。

1.2 在工艺样品化学分离中的应用

国际原子能机构核保障分析实验室（SAL）Zahradnik P和Swietly H研制了一套由Zymark机器人、分离装置和三正辛基氧化膦（TOPO）萃取色谱柱（CEC）组成的自动预处理系统［3］，用于自动分离纯化乏燃料样品中的铀和钚。 CEC分离采用TOPO为萃取剂， 在稀硝酸中对铀和钚均有较高的萃取系数。 系统根据SAL制定的同位素稀释质谱法测定样品中铀和钚的手动操作步骤，采用机器人模仿化学家的分析操作，实现预处理过程的自动化。 预处理系统主要由两部分组成：一部分是自动分离，从样品中萃取得到钚和铀；另一部分是Zymark机械臂，它的功能与人的手臂非常相似，可以操作许多工具和小瓶以溶解样品，将小瓶移入和移出热板、混合、平衡、分离、吸取试剂和样品，机械臂还可以自动添加分离试剂和接收分离组分。 机械臂配备了4只可更换的手，一只用于操作干净的玻璃管，一只用于操作被污染的玻璃管， 另外两只分别用于操作1mL移液管和用注射器取样。 机械臂安装在3～4mm厚的铅屏蔽的手套箱中， 使用编程工具包对机械臂进行编程，机械臂的工作点通过手持式操作终端进行遥测定位，并在软件中使用易于识别的用户定义名称进行识别。 整个系统布置非常紧凑，试剂分配站、电子设备和计算机主机安装在手套箱下方，仅屏幕和键盘安装在单独的桌子上，避免酸气危害电子部件及其金属表面。 手套箱中的金属零件尽可能地采用特氟龙或PVC定制零部件代替。 该系统被成功应用于乏燃料溶解液和混合铀、钚浓缩液或产品的预处理中。 自动化预处理系统故障率低、效率高，使得实验室年分析样品量增加了3倍，而且预处理分离的效果甚至优于人工手动预处理的效果。

后来，SAL安装了一种新的自动化分析分离系统，用于高放射性废液样品的化学分离。 该自动化系统由CataLyst-5机械臂（图1）和控制泵的几个电子学模块、加热板、近红外开关和其他设备组成。 分离单元可容纳8个色谱柱、16个馏分样品瓶和8个废物收集器。 该自动化系统的核心是Thermo/CRS制造的五轴机械臂CataLyst-5，机械臂可代替分析操作员执行所有的分析任务，包括移动小瓶、抓取移液器和处理移液器吸取头、将机架移动到合适的位置收集馏分、关闭和打开加热板上方的通风罩。 机械臂同样也结合手套箱进行设计， 机械臂的电子控制元件位于手套箱外，通信电缆穿过手套箱侧板与机械臂执行机构相连。为了避免手套箱内设备的腐蚀，在手套箱内引入强的气流，在加热板工位处设置额外的排气口以便及时排出腐蚀性气体。 机械臂控制系统还设置了急停按钮，防止机械臂运动过程中伤害到设备或操作人员。 机械臂采用定制的软件应用程序，易于设置和控制，确保应用程序易于非程序员学习和修改。基于CataLyst-5的自动化系统能够在二十四小时内对多达32个乏燃料样品进行常规化学分离处理，其样品处理量比人工处理方法提高了50%～100%。

图1 CataLyst-5机械臂

1.3 在痕量铀分析中的应用

复杂体系中痕量铀的分析是后处理工艺控制分析和产品分析面临的一个难题，痕量铀样品的分析通常采用时间分辨荧光法，不过在测定之前需要建立预处理方法消除H+和NO3-的干扰。 梁靓和吴继宗基于纤维浸泡式的痕量铀样品预处理方法建立了自动化预处理装置［4］，装置的机械主体（图2）主要包括：自动样品传送单元、自动洗涤单元和精密加液单元。 其中如何使用机械实现精密且复杂的洗涤步骤是该装置需要解决的关键问题之一。 针对“拿取样杯”和“倾倒”两个动作，笔者在自动清洗单元选用了一款夹取型机械抓手，同时配合安装4部电机，分别控制夹取、升降、平移和翻转4个动作。 此外在该单元还布置了按压筛板、自动喷淋器及多部控制电机，并通过软件进行控制， 实现完全模拟人手操作拿取样杯、加注溶液、漂洗纤维及液体倾倒等动作，实现清洗过程的全自动化。 该装置不仅能够自动完成预处理过程的主要操作，还可以在一小时内完成至少5个样品的分析（包括取样、预处理和测量），大幅降低了人员的工作量。

图2 机械主体设计

1.4 在工艺样品中硝酸浓度分析中的应用

工艺样品中硝酸浓度是后处理工艺控制重要的分析项目之一， 酸碱滴定法测定费时费力，分析误差较大。 李定明等研发了一种自动分析放射性样品中硝酸浓度的分析系统［5］，该系统包括跑兔系统、暂存区、测量装置、两个识别模块和两个移动模块，分别用于气动样品瓶、暂存气动样品瓶、样品测量、图像获取和样品瓶的移动。 两个移动模块的移动动作均通过自动机械手执行，在该系统中选用六轴机械手，机械手前端为自动夹具， 防护等级达到IP54， 手臂外部有防酸雾防护衣，避免酸雾的腐蚀。 自动机械手和近红外光谱仪通过PLC控制，将跑兔技术、自动机械手与近红外光谱分析技术相结合，可实现放射性样品中硝酸浓度的自动化快速无损分析，该系统的应用有望极大提高工艺样品中硝酸浓度的分析效率。

1.5 在液体样品取样和分装中的应用

取样和分装是进行样品预处理和分析的前提。 在高放射性环境下，操作人员采用手动主从机械手对带盖瓶装放射性液体进行分装，操作难度大、工作效率低、分装精度不能保证。 为克服人工采用主从机械手分装时存在的不足，聂诗良等研制了一种瓶装放射性液体自动取样装置［6］，该取样装置以机器人自动作业技术、移液器和电子天平为基础，采用模块化设计，实现对带盖瓶装放射性液体的自动定量取样和自动精确称重。 在该装置中，分装机构采用了3个三自由度机器人，主要负责样品瓶的转移、开盖、盖盖、移液和取样嘴的更换。 机器人的使用，大幅提高了放射性液体样品的分装效率和自动化水平，减少了人员的辐射伤害，有望应用于高放射性环境下的自动取样和分装。

2 展望

随着我国自主建设先进大型乏燃料后处理厂的需求越来越迫切，现有的自动化分析技术不能适应和满足实际需求的情况日益凸显，机器人技术作为自动化分析技术发展的关键和核心技术之一， 将在我国后处理分析领域发挥重要作用。 因此，一方面迫切需要开展适合中高放射性环境下操作的专用自动机器人的研制； 另一方面，要加大投入和研发力度，促进并不断扩展机器人在后处理样品分析中的应用，让机器人成为分析人员的“得力助手”，满足自主建设先进大型商业后处理厂的要求。

专用机器人的研制。 充分考虑分析对象高放射性、强腐蚀性的特点，基于分析自动化的要求和借鉴民用工业机器人技术，开展后处理样品分析专用机器人的研制。 后处理样品和分析方法众多，机器人操作对象极其复杂，加之分析操作精细、分析精度要求高，因此需要针对不同的分析方法和操作对象，对机器人操作力、操作范围、结构、材料选择和检修方法进行研究，满足后处理自动分析对专用机器人的可操作性、可维护性和经济性要求。

拓展机器人的应用范围。 后处理厂分析任务包括工艺控制分析、衡算分析和产品分析，分析样品量大、分析项目多，应从以下两个方面突破技术难点，拓展机器人的应用范围：一是从自动分析的迫切程度、可行性及经济性等方面进行综合考虑，对目前应用的众多分析方法进行分类归纳，针对不同类别的分析方法，借鉴机器人技术的研究成果， 开展自动化分析方法的探索和研究；二是对分析仪器和装置进行改造，建立适合高放射性环境使用和机器人操纵的自动分析装置，实现分析过程自动化，不断扩大自动分析项目的范围。 例如重点开展机器人技术在高放射性样品中酸的浓度分析、进样料液中的铀和钚的预处理分离技术、高放射性废液中化学组分分析等关键分析项目中的应用研究，突破高放射性样品分析的难点。 可以肯定，随着机器人技术的发展和性能的不断提高，机器人在后处理分析领域将得到广泛的应用。

3 结束语

后处理分析技术属于国际敏感技术，从现有公开的有限资料来看，机器人技术在后处理分析中的应用范围还比较窄，能够实现自动化分析的项目也比较少，对于高放射性样品的预处理或分析难以实现全过程的自动化。 近年来，我国后处理分析技术得到了快速发展，但目前还没有研制出能够真正应用到后处理厂进行相关自动化分析操作的机器人，严重阻碍了我国后处理自动化分析技术的发展和分析实验室自动化水平的提高。 造成目前这种状况的原因有以下3点：一是分析环境苛刻，操作对象放射性强、腐蚀性强，极易导致机器人的腐蚀和电子元件的损坏，难以实现长时间稳定运行；二是检维修困难，后处理样品的分析需在有防护措施的密封箱室中进行，大幅增加了设备检修和更换难度；三是专用机器人研发投入不足，后处理自动化分析中应用的机器人大多是在民用机器人的基础上加以改造的，模块化设计不足和辐射防护设计不足，由于市场相对较小，研发设计企业对于后处理分析专用机器人投入意愿较低。 今后在这几个方面还需要努力克服，进行改进。