基于锆石U-Pb年龄的洛川黄土物源示踪

王苗苗,弓虎军

(西北大学 地质学系, 陕西 西安 710069)

第四纪以来，黄土高原上形成了大量风成的粉尘堆积物。该黄土以其沉积厚度大、沉积层序连续且完整为特征，与极地冰芯、深海岩心共同成为研究全球变化的三大支柱[1]。以往学者利用不同指标，对黄土的古地磁学、古生物学、地球化学、矿物学、沉积学等特征进行了比较系统研究，但就黄土物源而言，一直存在比较大的争议。中国黄土高原覆盖面积超过440 000 km2，是记录新近纪以来古环境与古气候信息重要的天然档案库[2-4]。揭示其粉尘来源以及粉尘搬运途径有利于了解粉尘的成因机制以及源区的一些物质演化信息。

刘东生等[1]认为，黄土高原北部周围的戈壁沙漠，还有一些内陆盆地，如准格尔盆地、塔里木盆地等是黄土的主要物质来源。Pullen等[5]利用锆石U-Pb年龄对比了黄土高原的黄土-古土壤与柴达木盆地的上新世—更新世湖相沉积物，认为柴达木盆地是黄土的重要源区，并且认为，在间冰期与冰期不同的时期内，黄土物源是不同的。Che等[6]基于黄土-古土壤锆石U-Pb数据研究，认为黄土高原的黄土主要来自于青藏高原北部和戈壁阿尔泰山脉，并且认为黄土高原的物源在冰期—间冰期时期的物源是不变的。Sun[7]将塔里木盆地、准噶尔盆地、柴达木盆地的样品与黄土高原的样品就Sr同位素、稀土元素及其他微量元素和矿物成分方面进行对比，发现其特征明显不同，并且认为蒙古国南部以及附近的戈壁沙漠是黄土高原的主要源区。李云等[8]基于锆石U-Pb年龄研究方法得出，黄土高原黄土碎屑锆石主要来源于北部的戈壁沙漠及临近沙漠，而并不是之前认为的其主要来源于青藏高原北部及柴达木盆地。陈骏等[9]通过大量地球化学证据进行物源示踪，发现亚洲粉尘最终源区是青藏高原北缘以及中亚造山带，并且指出中国黄土具有近源性特征，搬运方向与近地表盛行风方向一致。还有一些学者认为，阿拉善地区是黄土的主要物源区[6,9-11]。Stevens等[12]在2010年利用锆石测年方法对末次冰期的黄土进行了初步的分析，并根据锆石年龄的分布特征推断,祁连山和塔克拉玛干沙漠很有可能是末次冰期黄土的潜在源区。后来，Stevens等[13]在2013年通过对毛乌素沙漠东、西部锆石U-Pb年代学研究发现，西毛乌素沙漠与黄土高原的物源一致，主要由黄河从青藏高原北部运输物质到达附近沙漠，后又通过风力搬运、沉积物再循环到达黄土高原之上。而东毛乌素沙漠则明显不同与此，其主要来源于周围地区和下伏白垩纪砂岩。而Sun等[10]认为，至少在最后一个冰期—间冰期周期内，黄土高原的细粒粉尘沉积物主要来自蒙古南部的戈壁沙漠和中国北部的沙漠(主要是巴丹吉林沙漠和腾格里沙漠)，而不是来自中国西部的塔克拉玛干沙漠。还有，Chen等[14]认为，亚洲粉尘源区存在明显的空间与时间上的差异，这种差异主要是由源区物质演化以及粉尘搬运过程发生的物质交换引起的。Che等[6]通过锆石U-Pb定年对比发现，黄土高原上的西峰、曹岘、洛川黄土样品具有相似的年龄模式，除此之外，并未发现西峰黄土与古土壤之间存在差异变化，这与之前黄土时空非均质性的结论相矛盾[15]。综合以上研究可知，关于黄土物源的讨论可以总结为两个问题，一是黄土物源究竟在哪里？二是黄土物源区是否在地质历史时期发生了演变？就此问题，本文选取研究深入、层序完整的洛川黑木沟剖面进行系统的、从下到上的锆石U-Pb定年的研究方法，并与周围潜在的物源区进行锆石年龄组合的对比，以探究第四纪以来黄土物源变化的整个过程。

1 样品采集与实验方法

本研究选取经典的洛川—黑木沟黄土-古土壤剖面(见图1)作为研究对象[17-19]。洛川—黑木沟黄土剖面是中国黄土研究最深入的标准剖面之一,Heller等首次对洛川剖面进行了古地磁研究,正确地建立了中国黄土磁性地层柱[20]。该剖面总厚度大约140 m,上130 m沉积的是第四纪黄土-古土壤,下10 m沉积的是新近纪红黏土。剖面底界年龄为3.4 Ma,记录了2.58 Ma以来第四纪黄土-古土壤与2.58～3.4 Ma新近纪红黏土沉积序列(见图2)。在前人划分好的地层剖面上[18,24],选取黑垆土层S0(0.076 9 Ma±0.02 Ma),马兰黄土层L1(0.12～0.08 Ma)与L2(0.196～0.12 Ma),第二层古土壤层S2(0.246～0.196 Ma),第二粉砂层L15(1.25～1.1 Ma)、L18(1.32 Ma)、L22(1.46 Ma)、L24(1.6 Ma)、L29(1.87 Ma),最底层黄土L33(2.5 Ma)等10个层位进行样品采集。

注：毛乌素沙漠沉积(E-MUS, W-MUS)和黄河河床沉积(YR)[12-13];松潘三叠纪砂岩(Songpan)和柴达木盆地沉积物(Qaidam)[16];腾格里沙漠的沙质沉积物(TD)[12];西宁黄土古土壤(Xining)[15];阿尔泰山脉冲积扇沉积(YG02)和弱水河河床沉积(RSH01)[6]；红点代表研究区，绿点代表潜在源区。图1 洛川黄土古土壤剖面及潜在物源区位置Fig.1 Distribution of Chinese loess-paleosol deposits in Luochuan and potential source regions

野外每个层位采集足量(>10 kg)的样品。 将采集到的样品送至河北省区域地质调查大队实验室进行锆石挑选作业, 每个样品挑选出2 000粒以上的锆石用做实验。 依据Vermeesch提出的， 碎屑锆石U-Pb要想具有数理统计意义必须达到90粒以上有效锆石的论断[25], 本研究对每个样品随机选择90～120粒碎屑锆石进行试验, 尽量满足最大样品需求数量， 使其具有数理统计意义。

锆石U-Pb年龄测定在西北大学大陆动力学国家重点实验室的激光剥蚀等离子质谱仪(LA-ICP-MS)上进行,激光束斑直径设定为30 μm,频率为10 Hz,采用He作为剥蚀物载气。锆石年龄采用29Si和NISI610分别作为内标和外标,以Harvard锆石91500作为元素分馏效应的外部矫正标准。年龄计算以及谐和图用Isoplot完成,其中,>1.0 Ga的年龄采用207Pb/206Pb的值,<1.0 Ga的年龄选取206Pb/238U的年龄值。经过锆石的挑选、激光剥蚀定年及数据处理之后,首先将得到的锆石年龄数据以柱状直方统计、PDP(probability density plots)以及KDE(kernel density estimation)[26]统计图形呈现，并进行视觉分析。因本研究的数据量大,增加了数据分析的难度,为了进一步验证洛川黄土-古土壤与潜在源区的锆石U-Pb年龄分布的相似度，选用MDS(multi-dimensional scaling)[13,27]非矩阵多维标度统计分析对数据进行定量分析。

2 潜在物源区

由前人研究可知,自从2.6 Ma以来,黄土的形成是在以高空西风环流为主导，结合低空季风环流作为搬运动力而形成的[28]。同时研究发现，多数黄土沉积中心位于山前凹陷地带。综上可知，黄土的潜在源区应位于黄土高原周边的造山带和沙漠。本研究选取的潜在源区包括阿拉善区域、毛乌素沙漠、青藏高原(见图1)。阿拉善区域主要指青藏高原与阿尔泰山脉之间的低洼干旱区,包括弱水河下游冲积扇、巴丹吉林沙漠、河西走廊、腾格里沙漠等。

图2 洛川黄土-古土壤剖面样品磁性地层(据参考文献[22-24]修改)Fig.2 The magnetic poperties of the Luochuan loess-paleosol profile

为与研究区沉积物进行锆石年龄对比,选取了一些已经发表的、代表潜在源区的沉积样品,包括阿尔泰山脉冲积扇样品YG02、发源于北祁连山的弱水河下游河床沉积物样品RSH01(代表混合青藏高原北部祁连山与戈壁阿尔泰山的阿拉善混合物)、腾格里沙漠沉积物样品TD、东毛乌素沙漠沉积物样品E-MUS、西毛乌素沙漠沉积物样品W-MUS、西宁沉积物样品Xining、黄河沉积物样品YR、柴达木盆地沉积物样品Qaidam、松潘三叠纪砂岩样品Songpan等(见表1)。

表1 潜在物源区锆石年龄样品

3 锆石U-Pb年龄

锆石作为封闭温度高、化学性质稳定、分布广泛的副矿物[29],一直以来深受年代地质学学者的重视[30],尤其是单颗粒锆石U-Pb年龄，是目前研究沉积物源区有效的手段[31-32]。锆石U-Pb年龄不受后期沉积作用的影响,可以较好地保留源区的信息。得到沉积区剖面特定层位的锆石U-Pb年龄信息后,与周围毗邻的山脉岩体年龄进行对比,检查是否一致,从而确定源区。较其他物源示踪方法,利用锆石U-Pb年龄组合分析物源变化情况更能有效地区分混合源区[33]。

本研究采集的洛川剖面10个层位锆石年龄分布图(见图3)显示,各层年龄的同一性主要表现在200～600 Ma主要峰值分布段,差异性则表现在次年龄段上。很明显,以L15为界,可以清楚地分为两个沉积阶段：上沉积层S0、L1、L2、S2,包括L15,都是以900 Ma和1 800 Ma为中心的次年龄分布段；下沉积层L18、L22、 L24、 L29、 L33, 以1 800 Ma和2 500 Ma为中心的次年龄分布段,并且存在较好的一致性。同时，详细分析S0,L1,L2,S2,L15年龄分布图可以发现，它们之间有较好的相似性,这主要表现在L15与L2有相似的分布形态,S2与L1有相似的分布形态,说明S0、L1、L2、S2、L15有着一致的年龄分布。

图3 洛川黄土古土壤样品碎屑锆石U-Pb年龄分布图Fig.3 Distribution of detrital zircon U-Pb ages for Luochuan Loess Paleosol samples

根据图3对各层位的主要年龄分布段进行统计，结果如表2所示。

表2 洛川剖面各层位主要年龄分布段及所占比重Tab.2 Main age distribution and proportion of each layer in Luochuan profile Ma

由表2可知,洛川黄土-古土壤剖面主要表现出5个主要的年龄分布段。各段分布大致表3所示。

表3 主要年龄分布段Tab.3 Main age distribution

通过对各层位5个主要年龄段进行统计表明:① 从年龄分布段来看,第一段、第二段和第三段在各层位均有分布,各层位表现出较好的同一性;第三段在L1、L22、L24、L29三层中缺失,在剩余的S0、L2、S2、L18、L15、L33各层位中表现的较为一致;第五段在S0、L1、L18、L22、L24、L29、L33中有分布,但S0、L1中的第五段主要为2 000～2 300 Ma,而L18、L22、L24、L29、L33中的第五段主要为2 200～2 650 Ma,两者有较大差异,所以,就第五段而已,S0、L1具有同一性,L18、L22、L24、L29、L33具有同一性。② 从各年龄段比重来看,第一段为各层位的主要分布段,比重大且统一,各层位在此段上表现出一致性;第二段中，S0、L1、L2、L15比重较大,表现出同一性,L22、L24、L29、L33比重较小,表现出一致性,两者之间差异明显;第三段中,L15比重最大,其余各层位小且有缺失;第四段中,各层位比重较为一致,表现出同一性;第五段中,L18、L22、L24、L29、L33所占比重都较大,而其余各层位所占比重小且出现缺失,L18、L22、L24、L29、L33表现出一致性且与其余层位差异明显。

利用MDS(multi-dimensional scaling)非矩阵多维标度统计技术来进行数据分析[27],绘制出各沉积层锆石U-Pb年龄与潜在源区锆石年龄的相似/相异程度对比图(见图4)，发现S0、L1、L2、S2、L15锆石U-Pb年龄相似,并且区别于锆石年龄相似的L18、L22、L24、L29、L33下沉积层。

综合以上分析可知，洛川第四纪黄土-古土壤剖面上沉积段的S0、L1、L2、S2、L15具有相似的年龄分布,为同源产物;下沉积段的L18、L22、L24、L29、L33也存在相同的年龄分布,为同源产物;上段和下段之间存在物源差异。物源变化出现在L15与L18之间,大致时间为1.25 Ma。

图4 洛川剖面(S0、L1、L2、S2、L15、L18、L22、L24、L29、L33)碎屑锆石U-Pb年龄数据的非矩阵多维标度(MDS)统计分析图Fig.4 MDS plots of statistical analysis of detrital zircons U-Pb age data from the Luochuan profile(S0，L1，L2，S2，L15，L18，L22，L24，L29，L33)

4 物源示踪结果分析

基于非矩阵多维标度(MDS)统计技术进行数据的相似/相异分析，对比剖面沉积下段与潜在物源区的锆石年龄，结果表明(见图5)：东毛乌素沙漠区域(E-MUS)与剖面下段的(L18、L22、L24、L29、L33)有较好的相似性，由此可认为东毛乌素区域为剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)提供主要的物源。

图5 洛川剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)以及黄土高原潜在物源区碎屑锆石U-Pb年龄数据的非矩阵多维标度(MDS)统计分析图Fig.5 MDS plots of statistical analysis of detrital zircons U-Pb age data from the Luochuan profile(L18,L22,L24,L29,L33) and the samples of potential provenance regionsof Loess Plateau

对比剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)与东毛乌素区域(E-MUS)的锆石年龄分布(见图6)发现，6者都为3个峰值分布，以200～600 Ma为主要年龄分布段、 以1 800 Ma为中心和以2 500 Ma为中心的次分布年龄段。其中,主分布段都可详细地划分为200～360 Ma和420～600 Ma的双峰值,6者之间的年龄结构具有很好的一致性。由此可知，东毛乌素沙漠(区域)为剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)的主要物源区。

东毛乌素区域较年轻的200～600 Ma和较老的18 000～2 000 Ma,2 400～2 600 Ma两段不同的锆石年龄分布，意味着不同的物质来源。Lease[34]等认为，260～290 Ma物质与中亚造山带有关,Enkelmann[16]认为，较老的1.9～2.5 Ga物质与华北克拉通相关。谢静等[35]对中国北部的浑善达克沙地的碎屑锆石年龄研究发现，中国北方沙漠中年龄较老的2.6～2.3 Ga,2.2～1.6 Ga物质来自华北克拉通,而较年轻的100～500 Ma物质来自中亚造山带。由此可以确定，东毛乌素区域沉积应该是其西部中亚造山带和东部华北克拉通侵蚀物就地沉积而成,而且,至少在第四纪以来物源稳定。东毛乌素区域与洛川剖面下段的L18、L22、L24、L29、L33锆石年龄的一致性表明，至少在距今2.58～1.25 Ma间,洛川黄土-古土壤沉积与东毛乌素区域有相同的物源或者直接来自东毛乌素区域。Sun等[36]和Zhao等[37]在东毛乌素沙漠边缘的石峁剖面自上而下发现了S0、L1到S5等若干古风成砂、古土壤以及黄土层沉积,并且与洛川剖面中的S0、L1到L5进行对比,显示出很好的一致性。这表明东毛乌素沉积和洛川黄土-古土壤沉积对气候变化具有较一致的的响应，也说明至少在2.58～1.6 Ma,中亚造山带和华北克拉通侵蚀产物混合沉积于鄂尔多斯高原之上形成毛乌素沙漠(沙地),该混合物沉积后随着进一步的风化侵蚀,产生大量可风力搬运的粉尘,在偏北的冬季风作用下,毛乌素沙漠东部粉尘向南沉积至黄土高原(见图7)。

图6 东毛乌素沙漠(E-MUS)和L18、L22、L24、L29、L33碎屑锆石U-Pb年龄对比分布图Fig.6 A comparison of the distribution of detrital zircon U-Pb ages from Eastern Mu Us Desert(E-MUS) and L18，L22，L24，L29，L33

图7 洛川剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)物源沉积过程(改编自参考文献[38-40])Fig.7 Map of material source deposition process of the lower part (L18，L22，L24，L29，L33)of the Luochuan profile

对比潜在物源区与剖面上段沉积(S0、L1、L2、S2、L15)的年龄分布,基于MDS的相似/相异分析结果表明(见图8):剖面上段的S0、L1、L2、L15与弱水河下游沉积(RSH01)、 腾格里沙漠(TD)具有一定的相似性。 由于弱水河下游沉积(RSH01)和腾格里沙漠(TD)具有物质来源的一致性, 所以剖面上段的S0、 L1、 L2、 L15等4层的可能物源为以弱水河下游沉积物(RSH01)为代表的阿拉善混合物。 剖面上段的S2与西宁(Xining)、黄河(YR)、阿尔泰山脉(YG02)、西毛乌素沙漠(W-MUS)有一定的相似性。S2沉积物质与青藏高原、阿尔泰山脉均有关系,而西毛乌素沙漠(W-MUS)沉积物本身具有黄河搬运的青藏高原东部(西宁)物质。另外,由于西北风的搬运作用,该区域可能还有阿尔泰山脉物质(YG02)的混入。所以研究认为，西毛乌素沙漠(W-MUS)为可能的物源区。为了进一步证明以上推断，可进行以下推论。

1)S0、L1、L2、L15与弱水河下游河床沉积(RSH01)有较好的一致性,来自弱水河下游的阿拉善混合物质可能给S0、L1、L2、L15提供了大量的粉尘。对比弱水河下游(RSH01)和S0、L1、L2、L15的年龄分布图可知(见图9),RSH01和S0、L1、L2、L15主分布段有两段:200～360 Ma和360～600 Ma,比重较高且明显,其余年龄分布段(中心)分布较分散,无明显的次分布段(中心)。所以,RSH01和剖面上段的S0、L1、L2、L15具有年龄结构的一致性。因此,可以认为剖面上段中的S0、L1、L2、L15主要物质来源于阿拉善区域混合物。

2)对比S2与西毛乌素沙漠的锆石年龄分布图可知(见图10),S2与W-MUS的主年龄分布段均为200～360 Ma和380～600 Ma,比重较高,次分布段均为以1 800 Ma为中心和以900 Ma为中心的年龄分布段,且所占比重较一致。由此可知，S2与西毛乌素混合物具有相似的年龄结构,可将西毛乌素沙漠(区域)暂定为S2的物源区。

图8 洛川剖面上段沉积样品(S0、L1、L2、S2、L15)及黄土高原潜在源区碎屑锆石U-Pb年龄数据的非矩阵多维标度(MDS)统计分析图Fig.8 MDS plots of the upper part samples of Luochuan profile(S0，Ll，L2，S2，L15) and the samples of potential sourceof Loess Plateau

图9 弱水河下游河床(RSH01)与S0、L1、L2、L15锆石U-Pb年龄分布图Fig.9 A comparison of the distribution of detrital zircon U-Pb ages from the Alxa mixture (RSH01)and S0，L1，L2，L15

图10 西毛乌素沙漠(W-MUS)和S2碎屑锆石U-Pb年龄分布对比图Fig.10 A comparison of the distribution of detrital zircon U-Pb ages from Western Mu Us Desert(W-MUS) and S2

综上可知：①剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)为北向物源(东毛乌素沙漠)；②剖面上段沉积中的S0、L1、L2、L15主要物质为沉积于阿拉善区域的阿拉善混合物(阿尔泰山脉物质+北祁连山物质),S2的主要物质为沉积于西毛乌素沙漠的西毛乌素混合物(毛乌素基底产物+黄河搬运的青藏高原物质+阿尔泰山脉物质)。所以可认为，剖面上段沉积(S0、L1、L2、S2、L15)为西北向物源(阿拉善区域混合物和西毛乌素混合物)(见图11)。

图11 洛川剖面上段沉积(S0、L1、L2、S2、L15)物质源区图Fig.11 Map of material source of the upper part (S0，Ll，L2，S2，L15)of the Luochuan profile

5 物源变化的原因及意义

东亚季风产生的主要原因在于亚洲与太平洋间的海陆热力差异,在气候干冷时期,蒙古西伯利亚一带形成冷高压,受地转偏向力的作用,偏北的冬季风南下影响着亚州东部大部分地区。正如研究所看到的,洛川黄土剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)为北向物源(东毛乌素沙漠)。而在1.25 Ma左右,黄土高原的沉积环境乃至东亚气候环境发生重要的变化,是一次地球轨道尺度事件[41-50],也就是中更新世转型(Mid-Pleistocene Transition,MPT)。中更新世之后的冰盖扩张和CO2浓度降低,气候转冷,导致冬、夏季风显著增强。本次所研究的物源变化时间也应该是该气候事件的表现之一。Chen Zhong[46]等根据Sr与Nd同位素方法对灵台与秦安风成粉尘物质进行研究,同样认为，至少大约22 Ma以来,阿拉善地区是黄土高原主要的物质源区,并且发现自1.2 Ma左右以来,Sr，Nd组成发生明显变化,似乎与全球气候的中更新世全球气候转型有关。风成沉积通量为指示粉尘源区干燥度有效的代用指标,孙有斌等[51]通过黄土高原灵台剖面的最近7 Ma风成沉积通量计算,发现在1.2 Ma左右至今,风尘通量平均值与变率显著增加，这与Xiao等[52]在洛川黄土中发现1.1～1.2 Ma粗颗粒含量增多,古土壤磁化率高于平均水平所反映的东亚冬、夏季风环流显著增强的结果相一致。孙东怀等[28]研究了最近2.6 Ma以来洛川黄土剖面细粒与粗粒组分百分比以及粒度分布的时间序列变化趋势,发现最显著的变化发生在1.2 Ma前,指示了在1.2 Ma,高空西风环流对于黄土高原风尘贡献减少,而低空季风环流贡献量逐渐增多。众多地质证据也表明[53],1.2～0.6 Ma的中更新世是青藏高原发生一次重要隆升的时期。总的来说,1.25 Ma左右以来,作为洛川黄土-古土壤主要物源区的阿拉善地区干燥度增加,加之青藏高原进一步隆升,全球冰量增加,中国西北地区变得更加干旱,海陆热力差异更大,所以剖面上段沉积中的S0、L1、L2、S2、L15转变为西北向物源。

所以,1.25 Ma左右洛川黄土-古土壤剖面下、上段物源发生由北向西北的转移指示了冬季风强度发生由偏北向西北的转移,是东亚古季风演化的重要节点。观察图3中剖面各层锆石年龄变化可以发现，L18具有下段沉积向上段沉积过渡的特征,表明北向物源向西北向物源转移具有过渡性,指示冬季风强度的偏移从L18开始至L15结束,是一次过渡性的转变,而非突变。

6 结论

1)洛川第四纪黄土-古土壤剖面上段沉积(S0、L1、L2、S2、L15)具有相似的年龄分布,为同源产物;剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)存在相同的年龄分布,为同源产物;上段和下段之间存在物源差异。

2)剖面下段沉积(L18、L22、L24、L29、L33)主要物源为北部由中亚造山带和华北克拉通侵蚀产物混合沉积物形成的毛乌素沙漠的东边,剖面上段沉积中的S0、L1、L2、L15主要物质为沉积于阿拉善区域的阿拉善混合物(阿尔泰山脉物质+青藏高原北祁连山物质),S2的主要物质为沉积于西毛乌素沙漠的西毛乌素混合物(毛乌素沙漠基底产物+黄河搬运的青藏高原物质+阿尔泰山脉物质)。由此可知,剖面上段沉积(S0、L1、L2、S2、L15)为西北向物源(阿拉善区域混合物和西毛乌素混合物)。

3)本次物源变化是1.25 Ma东亚古气候变化的表现之一,是一次地球轨道尺度事件。黄土高原粉尘物源在1.25 Ma，由北向西北的演化，指示了东亚冬季风强度发生由北向西北偏转,且本次冬季风的转变从L18开始至L15结束,是一次过渡性的转变,而非突变。