沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔隙结构特征

李阳阳，李贤庆，张学庆，杨经纬，张博翔，肖贤明，于振锋

(1.中国矿业大学(北京)煤炭资源与安全开采国家重点实验室，北京 100083；2.中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院，北京 100083；3.中国地质大学(北京)能源学院，北京 100083；4.山西燃气集团蓝焰煤层气工程研究有限责任公司，山西 晋城 048006)

0 引 言

随着全球对能源需求的增长和开发技术的进步，页岩气作为一种重要的非常规天然气资源，已经成为世界范围内油气资源勘探开发的热点[1-4]。近些年来，国内外学者对页岩气储层孔隙特征开展了许多研究[5-10]，主要偏重于海相页岩和陆相页岩。LOUCKS等[5]研究认为，页岩气储层主要发育孔隙直径小于等于0.75 μm的微孔-纳米孔隙，通常具有极低的孔隙度和超低渗透率。PFEIFERPER等[6]利用分子吸附法研究了储层岩石孔隙的分形特征。杨峰等[7]基于液氮吸附法研究了页岩纳米孔隙特征。低温氮吸附法可以有效反映岩石中纳米孔隙的分布情况。CLARKSON等[8]、魏祥峰等[9]、陈磊等[10]采用扫描电镜、压汞、低温N2吸附实验方法，对海相、陆相页岩气储层孔隙特征与孔隙结构进行了研究。

沁水盆地是我国高煤阶煤层气勘探开发的主要基地，对煤系页岩气的储层特征和孔隙结构也有一定研究[11-14]。魏书宏等[11]评价了沁水盆地榆社-武乡区块煤系页岩气的储层特征。郗兆栋等[12]利用夫伦克耳-哈耳西-希尔(FHH)模型，分析了沁水盆地中东部海陆过渡相页岩孔隙结构及分形特征。和钰凯等[13]、崇璇等[14]探讨了煤系页岩的孔隙结构特征及其影响因素。然而，对沁水盆地阳泉区块海陆过渡相煤系页岩孔隙结构特征少有研究。本文基于井下岩心样品，主要采用扫描电镜、高压压汞、低温N2和CO2气体吸附实验方法，对沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩的孔隙微观特征和孔隙结构及其影响因素进行研究，以期为沁水盆地煤系页岩气储层评价提供科学依据和基础资料。

1 地质背景

沁水盆地位于山西省东南部，东西宽约120 km，南北长约330 km，总面积超过3×104km2(图1)。它历经了华北陆表海盆地、内陆表海海陆交替沉积为主的近海坳陷以及陆相碎屑岩沉积为主的内陆坳陷的古地理演化过程，主要含煤地层为上石炭统太原组和下二叠统山西组，盆地中心出露三叠系[15-18]。盆地内断裂构造发育，主要发育于东、西边部，断裂规模和性质不同，以正断层居多，走向以北东向为主，局部呈近东西向和北西向[19-20]。石炭-二叠纪沉积环境由海相向陆相逐步转化，广泛沉积了一套海陆过渡相页岩，岩性多为砂质泥岩、炭质页岩[21-23]。海陆过渡相煤系泥页岩单层厚度不大，相对海相页岩较薄，平均厚度小于40 m，累计厚度则相对较大，多在100 m以上，横向变化较大，纵向上与致密砂岩、泥灰岩和煤层互层[24-25]。阳泉区块位于沁水盆地北部，太原组沉积期是其主成煤期，煤层与灰岩、暗色泥岩和砂岩交替沉积，沉积地层平均厚度约120 m。

图1 沁水盆地区域构造及阳泉区块井位图

2 样品与实验方法

样品采自沁水盆地阳泉区块YQ井(图1)的上古生界太原组煤系泥页岩岩心，为灰黑色、黑色泥岩和炭质泥岩。太原组煤系泥页岩单层厚度小，为1～20 m，岩性较复杂，为炭质泥岩、砂质泥岩、细-中砂岩、灰岩的互层。

本次研究采用了岩石热解分析、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高压压汞、低温N2和CO2气体吸附实验方法。岩石热解分析实验使用OGE-II油气评价仪，依据GB/T18602-2012国家标准进行。全岩矿物XRD分析采用Dmax/2000-PC-X射线衍射仪测定，按照GB/T5225-1986国家标准的K值法完成。页岩样品孔隙特征的扫描电镜(SEM)、场发射扫描电镜(FE-SEM)观察分析在德国Zeiss公司产的Merlin Gemini型显微镜和荷兰FEI公司产的Quanta200F型场发射扫描电子显微镜上进行。在AutoPore IV9500型压汞仪上完成页岩样品的高压压汞实验，依据GB/T211650-2008国家标准进行。页岩样品的低温N2吸附实验采用ASAP2460型比表面及孔隙分析仪，应用巴雷特-乔纳-哈伦达理论(BJH)模型对N2吸附-脱附曲线进行分析。页岩样品的低温CO2吸附实验采用ASAP2020型比表面及孔隙分析仪，应用密度泛函理论(DFT)模型对CO2吸附-脱附曲线进行分析。

3 实验结果与讨论

3.1 煤系页岩的基本地球化学特征

有机质丰度是用来代表岩石中有机质的相对含量，常用有机碳含量(TOC)表示。沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩的有机碳含量(TOC)介于0.73%～21.21%之间，平均3.12%；表征煤系页岩成熟度的镜质体反射率Ro为2.09%～2.56%，平均2.43%，热解最高峰温Tmax均大于540 ℃，有机质成熟度处于过成熟阶段(表1)。

表1 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品的基本地球化学特征

沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩富含黏土矿物(23.9%～71.4%，平均含量为50.0%)，脆性矿物以石英(27%～60.0%，平均含量为39.8%)为主，碳酸盐矿物(0.8%～21.6%，平均含量为4.5%)和长石等其他矿物(0.8%～13%，平均含量为5.8%)相对较少。

3.2 煤系页岩孔隙微观特征

页岩微观孔隙的发育利于吸附气解析、储集、运移，很大程度影响页岩气的储集含气性[8]。孔隙度是衡量页岩孔隙发育程度的重要指标，是评价页岩储层物性、页岩含气性及页岩气储量估算的重要参数之一，页岩孔隙度对于页岩气的赋存富集具有十分重要的意义，页岩往往具有低孔隙度的特征[26-27]。沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩样品孔隙度介于2.54%～12.03%之间，平均为6.61%。扫描电镜分析表明，沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品发育多种类型的微观孔隙，孔隙形态常呈不规则状、棱角状、椭圆形及狭缝形，常见粒间孔(图2(a)、 (b)、 (c))和粒内孔(图2(a)、 (d)、 (e))，主要发育于矿物基质中，这类孔隙易受压实作用、溶解作用和矿物相变等成岩作用控制。页岩样品中微裂缝(图2(f)、 (g)、 (h))比较发育，主要为外力作用下形成的外生裂隙及颗粒间裂隙。有机质孔(图2(i))是指发育于页岩有机质内部的一种孔隙，形态多为圆形、椭圆形，在煤系页岩样品中偶见，总体不发育，与海相页岩相比，有机质孔数量极低。

图2 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品扫描电镜图像

3.3 煤系页岩孔隙结构特征

孔隙结构是指泥页岩中孔隙的几何形态、大小、孔径分布及其连通性，其对页岩气吸附赋存、储集运移都有重要意义[28-30]。沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品N2吸附-脱附曲线(图3(a))与国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)定义的Ⅳ型等温吸附曲线和H3型迟滞环类型相似[31]。N2吸附曲线在相对压力(P/Po)小于0.5时，吸附曲线上升缓慢，当P/Po大于0.5时，曲线迅速上升，一直到P/Po接近1.0时曲线急剧上升，页岩样品在吸附过程中发生了毛细凝聚现象。沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品CO2吸附-脱附曲线(图3(b))与IUAPC定义的Ⅰ型等温曲线相似，当P/Po小于0.01时，CO2吸附量增加趋势随P/Po的增加而加快，当P/Po大于0.01时，CO2吸附量增加趋势随P/Po的增加而减慢，在饱和蒸气压阶段吸附量接近饱和，这反映出页岩中微孔填充现象。

图3 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩样品N2吸附-脱附曲线和CO2吸附-脱附曲线

沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔隙总孔容介于0.025 5～0.054 7 mL/g之间，平均值为0.040 1 mL/g，其中微孔(<2 nm)、介孔(2～50 nm)、宏孔(>50 nm)的孔容平均值分别为0.004 4 mL/g、0.026 6 mL/g、0.009 1 mL/g。对比来看，介孔对孔容的贡献最大，其次是宏孔，微孔对孔容的贡献最小(图4(a))。煤系页岩样品孔隙总比表面积分布范围为12.34～43.38 m2/g，平均值为28.74 m2/g，其中孔隙绝大部分比表面积为微孔(<2 nm)所提供，平均值为14.68 m2/g，其次是介孔(2～50 nm)，平均值为12.74 m2/g，宏孔(>50 nm)比表面积最小，平均值为1.31 m2/g(图4(b))。沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩的孔容和比表面积分布特征不同于北美地区海相页岩[32]和川南地区龙马溪组海相页岩[33]。

图4 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔隙孔容和比表面积分布

进一步分析表明，沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩不同尺度孔隙的孔容与比表面积之间具有一定的相关关系(图5)：微孔的孔容与比表面积之间、介孔的孔容与比表面积之间均存在良好的正相关性，而宏孔的孔容与比表面积之间的相关性较差。总体来说，总孔容与总比表面积之间的相关关系拟合较好，这与张吉振等[34]对川南地区龙潭组海陆过渡相煤系页岩的研究相似。

图5 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔容与比表面积的关系

从样品孔径分布(图6)来看，沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩的微孔孔径主要分布在0.45～0.65 nm和0.79～0.87 nm区间，介孔孔径主要集中在3.9～4.4 nm区间，这与川南地区龙潭组海陆过渡相煤系页岩大体一致[34]。

图6 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔径分布

3.4 煤系页岩孔隙发育影响因素

3.4.1 有机碳含量对孔隙发育的影响

陈尚斌等[35]、田华等[36]指出页岩有机碳含量(TOC)是控制页岩气储层中纳米孔隙体积及比表面积的主要内因；潘磊等[37]、JAVADPOUR[38]认为孔隙发育较好的页岩，其TOC通常较高，可见有机碳含量对泥页岩的孔隙发育起重要的作用。

沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩样品微孔孔容、介孔孔容与TOC呈现明显的正相关关系，而宏孔孔容与TOC分布较离散，相关性差(图7(a))，微孔比表面积、介孔比表面积与TOC呈现正相关关系，宏孔比表面积与TOC关系不明显(图7(b))，孔隙度和TOC具有良好的正相关关系(图7(c))，反映出沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩样品有机碳含量对页岩微孔和介孔发育具有较大的影响，而对页岩宏孔发育影响较小。总体而言，有机碳含量对页岩微-纳米级孔隙形成具有控制作用，利于比表面积的拓展，有机碳含量是影响页岩孔容、比表面积、孔隙度的主要因素。

图7 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩TOC与孔容、比表面积、孔隙度的关系

3.4.2 成熟度Ro对孔隙发育的影响

成熟度Ro是影响页岩孔隙结构特征的一个重要因素。北美地区页岩气研究显示，页岩成熟度Ro与孔隙结构特征参数之间存在一定相关性[32]。沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩微孔孔容、介孔孔容与成熟度Ro值有较好的正相关关系(图8(a))，微孔比表面积、介孔比表面积与成熟度Ro值也呈正相关(图8(c))，而宏孔孔容、宏孔比表面积与成熟度Ro值无明显相关性，与张吉振等[24]对川南地区龙潭组煤系页岩的研究结果有所差异。总体而言，沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩总孔容和总比表面积与成熟度Ro值呈正相关关系(图8(b)、 (d))，可能是因为随着成熟度的增加，不断产生气体，从而促进孔隙发育，这与王哲等[39]对川南地区筇竹寺组海相页岩研究认识不同。

图8 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩成熟度Ro与孔容、比表面积的关系

3.4.3 矿物成分含量对孔隙发育的影响

页岩中矿物成分含量对于孔隙的发育、演化和保存具有重要意义[32]。石英等脆性矿物含量影响页岩气储层可压裂性，并影响孔隙的发育；黏土矿物组成对于孔隙的演化和保存具有重要影响作用[22,32]。

沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩脆性矿物含量与介孔、微孔孔容呈明显的负相关性，黏土矿物含量与介孔、微孔孔容呈一定的正相关性，而与宏孔孔容没有明显相关性(图9)，这与川南地区海陆过渡相龙潭组煤系页岩研究[34]一致，却与淮南煤田潘谢矿区石盒子组煤系页岩研究[13]不同。

图9 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩矿物成分含量与孔容的关系

沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩脆性矿物含量与微孔、介孔比表面积呈负相关性，黏土矿物含量与微孔、介孔比表面积呈一定的正相关性(图10)。由此看来，煤系页岩储层黏土矿物含量有利于微-纳米级无机孔隙的发育，一定程度上积极影响孔隙结构特征。

图10 沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩矿物成分含量与孔隙比表面积的关系

4 结 论

(1)沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩发育多种类型孔隙，常见粒间孔、粒内孔和微裂缝，有机质孔不发育，孔隙形态多呈不规则状、棱角状、椭圆形及狭缝形，为页岩气赋存与储集提供了储集空间。

(2)沁水盆地阳泉区块太原组海陆过渡相煤系页岩孔隙度为2.54%～12.03%(平均6.61%)，总孔容为0.025 5～0.054 7 mL/g(平均0.040 1 mL/g)，总比表面积为12.34～43.38 m2/g(平均28.74 m2/g)，孔隙以微孔和介孔为主，孔径主要分布在0.45～0.65 nm、0.79～0.87 nm和3.9～4.4 nm区间。

(3)有机碳含量、成熟度Ro和矿物成分含量均会影响沁水盆地阳泉区块太原组煤系页岩孔隙发育与保存，有机碳含量和成熟度Ro对页岩孔隙发育有促进作用，黏土矿物含量一定程度上有利于无机孔隙的发育。