降水和风对泰安地区PM2.5浓度的影响及区域传输研究

栾兆鹏 卢慧超 李恬 崔向前 赵天良 朱庆瑞

(1.泰安市气象局，山东 泰安 271000； 2.济南市气象局，山东 济南 250102； 3.东平县气象局，山东 东平 271500；4.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，江苏 南京 210044; 5.中国气象局气溶胶—云—降水重点开放实验室，江苏 南京 210044)

引言

近年来，随着经济飞速发展和城市化进程加快，空气污染问题日益突出，对人们生活水平提升造成严重影响[1-2]。大气中霾污染主要受排放源和气象因素影响[3-4]，近年来随着治理力度的加强，污染排放源得到有效控制，因此气象因素对污染物的影响受到越来越多的关注[5]。研究表明,气温、相对湿度、气压、降水、风等要素均对PM2.5浓度变化有影响[6-9]，其中降水和风分别影响PM2.5的湿清除过程和干清除过程，是重污染条件下影响空气质量的重要指标[10-11]。

降水对PM2.5的湿清除作用是霾污染过程中气溶胶粒子最有效的清除方式之一[12]，包括云内清除和云下清除两种方式[13]，其中云下清除指雨滴通过惯性碰撞、布朗扩散、拦截作用等机制[14-16]捕获并清除气溶胶粒子，其影响过程受降水前气溶胶粒子浓度、粒径、降水强度及雨滴大小等因素共同影响[3,17-18]。不同强度降水分类研究发现，小雨强度(0—9.9 mm)降水对大气污染物的清除能力较小[19-23]；进一步研究指出，日降水量低于10 mm的降水对大气污染物清除作用要弱于其对PM2.5的增湿作用[24-26]；另有学者通过观测发现对于核模态和粗模态气溶胶粒子，小雨滴碰并效率更高，清除作用更强，而对于粗颗粒物而言，雨滴清除作用与雨滴大小无关[27-28]；Pranesha等[29]观测分析发现直径大于2.2 μm的气溶胶更容易被降水清除。同时降水的清除效率还与大气中气溶胶浓度有关，Andronach等[16]研究指出,降水清除效率与大气气溶胶浓度呈明显正相关关系;于彩霞等[10]发现当大气处于轻度污染以上时，降水对PM2.5产生明显清除作用；许建明等[28]分析发现，降雨结束后PM2.5质量浓度是否下降和降雨前PM2.5的初始质量浓度密切相关。另外，降水对PM2.5的清除能力还受季节、降水时间等多种因素影响，其影响机制仍不明确。

不同风速风向对霾粒子的扩散也有极为显著的影响，大气环流携带颗粒物在不同地形条件下会导致污染物的聚集或消散，从而影响空气质量变化。常炉予等[30]研究指出,南京地区严重空气污染主要出现在东南风向；江鸿等[31]对武汉地区研究发现最大风速对PM2.5浓度影响存在双重性。由此可见，风对PM2.5浓度的影响并非简单线性关系，其影响机制仍不确定。尽管近年来降水和风对PM2.5浓度影响已有研究，但大多为短时序列个例，缺乏长期观测研究。泰安地区作为泰山坐落地，地形复杂，易造成污染物聚集，近年来霾污染发生频率明显下降，年平均霾污染日数由151 d(2014年)下降至88 d(2019年)，PM2.5年平均值由76.3 μg·m-3(2014年)下降至57.3 μg·m-3(2019年)，但霾污染过程中持续时间却有所增加，年平均霾污染持续时间由4.3 d(2014年)增加至8.7 d(2019年)，其中2018年11月发生16 d持续性霾污染事件。本地重污染天气气象影响要素阈值研究尚未开展，而降水和风目前已能够较为精准预报，因此有必要从降水和风两方面定量分析对PM2.5浓度影响，以期为预报员精准预报提供科学依据并提升泰安地区重污染天气预报预警能力。

1 资料与方法

1.1 数据来源

为深入分析降水和风对PM2.5浓度的影响，该研究采用2018—2019年泰安气象站(54827)逐小时降水量、风向、风速观测数据；同期中国环境监测总站泰安(标准站：监测站、人口学校、电力学校)PM2.5小时观测数据。NCEP/NCAR(美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心)提供的1°×1°FNL 6 h再分析资料(http://www.esrl.noaa.gov/psd/data)。

1.2 分析方法

选取降水过程中，小时气象观测数据降水量≥0.1 mm则记为一次有效降水过程开始时间，当降水时次与下一降水时次时长超过6 h，则将之前最后一个降水时次记为降水结束时间，降水前PM2.5初始浓度为降水前1 h的PM2.5浓度。每次过程中降水强弱用降水强度(RI)表示，定义为降水强度(RI)=降水量/降水时间。为更直观得到降水对PM2.5清除能力，定义降水前和降水后PM2.5浓度变化率为清除率(Q)，公式为：

(1)

式(1)中，C1为降水前1 h的PM2.5浓度；C2为降水结束后1 h的PM2.5浓度。当Q>0，表示降水过程对PM2.5有清除作用，且Q越大清除作用越强；当Q<0，即为负清除率，表示降水过程对PM2.5无清除作用。

为分析泰安地区污染物区域传输路径及排放源区，采用区域风场相关矢量的计算方法，即计算PM2.5浓度高值期内各格点纬向和经向风分别与PM2.5浓度之间的相关系数，从而合成相关矢量场[32]，其表达式为：

(2)

2 结果分析

2.1 泰安地区降水及PM2.5浓度分布特征

泰安地区为温带季风气候，大风天气频繁，降水集中。2018—2019年平均降水量为619.9 mm，降水主要集中在6—8月，降水量占全年降水的64.7%，12月至翌年3月降水较少，其他月份降水较为均匀。各月降水日数和量级具有明显季节差异，7—8月降水日最多，1—2月最少。全年降水多以小雨量级为主，小雨日数占降雨日数的70.3%，暴雨以上量级降水则主要集中于4—8月(图1)。泰安地区PM2.5浓度年平均值为54.5 μg·m-3。由图1中2018—2019年PM2.5平均浓度逐月变化可以看出，其浓度高值期出现在11月至翌年2月，3月开始PM2.5浓度低于75 μg·m-3并逐月降低，最低值出现在8月。而PM2.5月平均浓度与月平均降水量和月平均降水日数相关系数分别为-0.78、-0.61，具有显著的负相关，表明降水对PM2.5具有一定的清除作用。

图1 2018—2019年泰安地区降水及PM2.5浓度逐月变化Fig.1 Monthly variations of precipitation and PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

2.2 降水日与非降水日PM2.5浓度变化

为揭示不同等级降水对PM2.5浓度变化影响，分别计算每月不同等级降水条件下PM2.5平均质量浓度(图2)。由图2可见，除1—2月外，其他各月份中降雨日PM2.5平均质量浓度均小于非降雨日平均质量浓度，月平均降低约7.2%。其中秋冬季节PM2.5质量浓度变化受降水影响最为显著，11—12月PM2.5浓度降水日较非降水日分别降低32.9%、36%；而1—2月PM2.5浓度降水日较非降水日则分别升高66%、34%，降水日均为小雨量级。由此可见，泰安地区降水对PM2.5具有显著清除作用，但并非均为正清除作用，可能原因在于不同强度降水并非对PM2.5只造成冲刷作用，也有可能增加大气相对湿度，加剧二次粒子的形成和累积，导致PM2.5浓度增加[16-18]。夏季(6—8月)PM2.5浓度降水日较非降水日平均降低约10.9%，明显低于秋冬季节，这可能与PM2.5初始浓度有一定关系，由图2可以看出，夏季PM2.5平均质量浓度最低。于彩霞等[10]研究指出，降水对PM2.5的影响与降水前PM2.5浓度(初始浓度)有关，因此对降水前PM2.5初始浓度研究也是非常有必要的。而从降水等级方面考虑，小雨、中雨和大雨及以上降水等级PM2.5质量浓度较非降水日分别下降1.6%、27.8%、44.9%，表明PM2.5的清除效率随降水量级增加而显著提高，这与许建明等[28]研究上海地区降雨对PM2.5清除结果一致。

图2 2018—2019年泰安地区不同等级降水PM2.5浓度逐月变化Fig.2 Monthly variations of PM2.5 concentration under different grades of precipitation in Tai′an from 2018 to 2019

2.3 不同强度降水对PM2.5的清除作用

以上结果表明，不同强度降水对PM2.5并非均产生清除作用。而小时雨强(RI)、PM2.5初始浓度对PM2.5的清除均有一定影响，因此有必要从PM2.5初始浓度(PC)和小时雨强两方面综合考虑对PM2.5的清除作用。图3给出了2018—2019年泰安地区降水强度与PM2.5初始浓度、清除率的相关关系，从图3可以看出，泰安地区RI约92%在0—4 mm·h-1范围内。当RI<4 mm·h-1、PC≤100 μg·m-3时，Q正负值均存在，即PM2.5浓度降低和升高现象均存在，其中正清除率多在20%以内，而PM2.5初始浓度越低越容易出现负清除率现象。Pranesh等[29]研究指出，降水对直径小于1 μm(PM1)的积聚模态气溶胶粒子清除作用相对较弱，而鲁中地区PM2.5浓度在轻度污染以下时，PM1在PM2.5中所占比重则相对较高[4,28]，造成弱强度降水在PM2.5浓度较低情况下对其清除效果较差，而湿度条件的增加反而有利于气溶胶粒子的吸湿增长[28-29]，从而造成PM2.5质量浓度增加；当RI<4 mm·h-1、PC>100 μg·m-3时,降水清除作用明显，不存在负清除率现象。当RI>4 mm·h-1时，Q多数在40%以上，清除率明显提高，降水湿清除作用显著。

图3 2018—2019年泰安地区降水强度Q>0(a)和Q<0(b)时与PM2.5初始浓度、清除率关系Fig.3 Relationship between precipitation intensity and initial PM2.5 concentration and scavenging rate when Q>0 (a) and Q<0 (b) in Tai′an from 2018 to 2019

由图3b中可以看出，当RI<4 mm·h-1，PC≤100 μg·m-3时存在一定负清除率个例，为进一步得到降水对PM2.5浓度影响的阈值，本文以此为界限进一步分析清除率变化特征。图4为RI<4 mm·h-1条件下不同PM2.5初始浓度清除率变化特征，图中可以明显看出，不同初始浓度条件下负清除率现象集中在0—2 mm·h-1范围内(约占总个例38.1%)，该降水强度范围内初始浓度在0—75 μg·m-3之间负清除率个例居多；当75 μg·m-3

图4 清除率随降水强度及PM2.5初始浓度变化Fig.4 Variation of scavenging rate with precipitation intensity and initial PM2.5 concentration

从形势场角度分析，造成泰安地区弱强度降水易出现负清除率可能原因在于弱强度降水过程相比于无降水日气温相对较低，近地面风场辐合，有利于泰安周边地区PM2.5聚集，同时由于有利于降水形势场较弱，高低空垂直混合作用并不强，不利于污染物垂直扩散，造成PM2.5质量浓度增加[28]；另外岳岩裕等[5]研究指出,弱冷锋能够造成PM2.5浓度增加，泰安地区冬季冷锋降雨频繁，冷锋造成降雨同时还能够将周边污染物传输至本地，也是造成弱强度降水下PM2.5质量浓度增加的可能原因之一。

2.4 降水持续时间对PM2.5浓度影响

除降水强度外，降水持续时间也是影响PM2.5浓度的重要因素[20]。以上分析发现负清除率均出现在PC≤100 μg·m-3范围内，本文在PC≤100 μg·m-3基础上分析不同强度降水与持续时间、清除率关系。图5给出了不同降水强度下PM2.5清除率随降水持续时间的变化趋势，与初始浓度相似，不同强度降水条件下，清除率随降水时间的变化存在显著的差异。整体上看，清除率随降水时间的增加呈现出先增大后减小的趋势，持续时间在0—25 h；清除率随降水时间呈增长趋势，并于25—30 h达到峰值，达到95%；随着降水时间的增加，清除率逐渐降低,这与栾天等[12]对北京地区研究结果一致。而在出现负清除率情况下，RI<2 mm·h-1强度降水持续时间多在10 h以内，主要集中在5 h内；同时存在少数RI>2 mm·h-1出现负清除率个例，持续时间则多在4 h以内。范凡等[20]研究得出相似结论，江浙沪地区降水时长小于6 h时，平均降水清除率约为-2.6%，弱强度降水条件下低边界层高度易造成污染物聚集，较短降水时间内并不能造成明显湿清除作用[10,33]。由此可见，较大强度的持续性降水才会有效改善泰安地区空气质量。

图5 不同强度降水与持续时间、清除率关系Fig.5 Relationship of scavenging rate with precipitation intensities and duration

2.5 风对PM2.5浓度影响

不仅降水会改变大气中PM2.5浓度，风向和风速也会对PM2.5浓度产生影响[34]。图6为2018—2019年风向、风速及PM2.5浓度叠加玫瑰图，可以看出，泰安地区主导风向以偏东风和东北风为主，出现概率分别为78%、61%。当风向为西南偏西风、年平均风速为1.5 m·s-1时，PM2.5浓度最大，平均值约为100 μg·m-3，达到轻度污染程度，主要是由于该风向气流为暖湿气流，有利于PM2.5聚集[35]；其次为东北偏东风，该风向对应PM2.5浓度较西南偏西风明显偏低，但仍存在PM2.5浓度≥75 μg·m-3现象，出现概率约20%；其他风向污染程度相对较低，尤其是偏北风，当冷空气南下过境时能够有效驱散泰安地区霾粒子。

图6 2018—2019年泰安地区风向风速概率分布及与PM2.5浓度关系Fig.6 Probability distribution of wind direction and speed and its relationship with PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

为进一步确立风速对PM2.5浓度的影响，针对性选取泰安地区重污染时期(11月至翌年2月)来讨论风速对PM2.5浓度的影响。图7为不同风向下PM2.5浓度随风速变化趋势，可以看出在静风条件下，各个风向PM2.5浓度均在90 μg·m-3以上，达到轻度污染程度，其中东北风向PM2.5浓度最高。随着风速的增加，各个风向PM2.5浓度均呈现降低趋势，其中西北风向清除率最高，西南风向清除率最低。当风向为偏南风，风速低于5 m·s-1时，会出现PM2.5浓度升高现象，这可能是由于低风速偏南风温度高、湿度大，同时受到泰山阻挡作用，有利于大气中PM2.5粒子的生成和聚集，当风速超过5 m·s-1时，PM2.5浓度降至轻度污染(75 μg·m-3)以下，对污染物具有有效清除作用；当风向为偏北风，风速超过3 m·s-1时，即对污染物起到了有效清除，而该风向低风速并不会造成PM2.5浓度增加现象。

图7 2018年11月至2019年2月泰安地区不同风向与风速、PM2.5质量浓度关系Fig.7 Relationship of PM2.5 mass concentration with wind direction and speed in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

2.6 PM2.5来源解析

以上分析表明,风作为污染物载体对PM2.5的传输和聚集起着至关重要的作用，为得到泰安地区重污染期间PM2.5来源，选取2018—2019年11月至翌年2月泰安地区逐日PM2.5浓度与925 hPa风场求相关矢量场(图8)。从图8可以看出，2018—2019年重污染期间相关矢量场从南到北呈现出西南转东南走向，山东以南为西南走向，山东及北部为东南走向，并在华东地区辐合。泰安地区PM2.5浓度与周边多数地区的纬向风和经向风均具有显著的正相关关系，通过显著性检验区域主要集中在长江中下游城市以及广西北部等地；其相关系数最高值达到0.7，集中在广西—湖南—江西一带以及安徽—浙江一带。以上结果表明，泰安地区重污染期间PM2.5主要来源于长江中下游部分城市，其中广西—湖南—江西一带、安徽南部及浙江北部影响最大，并通过西南气流输送至泰安地区，在泰山的阻挡作用下，颗粒物在泰安地区沉降聚集，从而造成重污染过程；而PM2.5浓度与泰安本地周边风场相关性较弱，表明重污染期间本地排放源贡献较少。

阴影部分为通过0.001的显著性检验区域图8 2018年11月至2019年2月泰安地区PM2.5浓度与925 hPa区域风场相关矢分布Fig.8 Distribution of correlation vectors between PM2.5 concentration and 925 hPa regional wind field in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

3 结论

(1)降水对PM2.5有一定清除作用，降雨日PM2.5平均质量浓度较非降雨日平均降低约7.2%，秋冬季节最为显著，小雨、中雨和大雨及以上降水等级PM2.5质量浓度较非降水日分别下降1.6%、27.8%、44.9%。

(2)降水对PM2.5的清除率受降水强度、降水时间和初始浓度等因素影响，降水强度较大(RI>4 mm·h-1)情况下，清除率多在40%以上；降水强度较小时(RI<4 mm·h-1)清除率约为20%。在初始浓度较低(PC≤100 μg·m-3)、降水强度较小(RI<2 mm·h-1)情况下，降水持续时间在5 h以内出现负清除率概率高。

(3)西南偏西风和东北偏东风容易造成霾污染，其中重污染期间，风向为偏南风、风速超过5 m·s-1时，对污染物具有有效清除作用；当风向为偏北风、风速超过3 m·s-1时，即对污染物起到了有效清除。污染物主要在西南气流引导下从广西—湖南—江西一带、安徽南部及浙江北部传输至泰安地区，而本地源贡献较少。