柴油机SCR载体SOF沉积量估算模型与参数辨识

王秀雷，郭圣刚，李国祥，赵联海，朱纪宾，朱金亮

柴油机SCR载体SOF沉积量估算模型与参数辨识

王秀雷1,3，郭圣刚2，李国祥1※，赵联海3，朱纪宾3，朱金亮1

（1. 山东大学能源与动力工程学院，济南 250061；2. 清华大学车辆与运载学院，北京 100091；3. 潍柴动力股份有限公司，潍坊 261061）

针对柴油机选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction，SCR）载体由于可溶性有机物（Soluble Organic Fraction，SOF）沉积导致SCR的NOx转化效率低的问题，该研究首先建立了SOF沉积量估算模型，并进行SOF原始排放与SCR载体的SOF捕集效率试验研究；然后利用Matlab/Simulink软件工具建立SOF沉积量估算模型，包括SOF原始排放模块、SCR载体对SOF捕集模块、SOF热解模块；最后基于多目标遗传算法，进行SOF瞬态修正脉谱优化和热解参数辨识，并探索惩罚函数的应用规律，使得4组SOF低温沉积量平均估算误差为2.42%，12组高温热解平均估算误差为4.03%。该研究可为解决柴油机SCR载体由于SOF沉积导致NOx转化效率低的问题提供技术参考。

柴油机；排放：SCR；热管理；SOF；控制模型；遗传算法

0 引 言

柴油机匹配选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction，SCR）是目前主流的排放技术路线，具有较好的燃油经济性、可靠性及成本优势。短途运输及小地块作业的拖拉机行驶中受到路况及地块的影响明显，路谱为典型低速中低负荷工况，加减速频繁，碳烟排放高，低车速（平均车速一般在6～30 km/h之间）和低排温（平均SCR排气温度一般不超过240 ℃）使得HC排放高，导致颗粒物的可溶性有机物成分（Soluble Organic Fraction，SOF）质量分数高[1]。SOF可被氧化催化器（Disel Oxidation Catalyst，DOC）、催化消声器、颗粒捕集器（Diesel Particulate Filter，DPF）、废气再循环系统（Exhaust Gas Recirculation，EGR）等部件吸附或捕集。对于匹配DPF主动再生系统的柴油机，周期性的DPF主动再生可以将SOF高温去除[2]，对于直接安装SCR系统的柴油机，由于缺乏有效的去除SOF手段，SCR载体会因为SOF沉积，隔离NH3在催化剂表面的吸附、解吸附反应[3]，导致NOx转化效率持续降低，引起车载自动诊断系统报NOx排放超标故障而激活转矩限制器[4]，严重影响使用。

国内外学者针对柴油机颗粒物排放中的SOF特性进行了针对性的研究，王桂华等[5-7]对SOF的成分进行了测试，发现SOF主要是高沸点的碳氢化合物，SOF碳分子主要为C9～C35，其中C9～C22主要来自柴油，C25～C35主要来自机油。Yao等[8-10]研究发现，颗粒物形态主要是核态与聚集态，前者主要成分为可溶有机组分及无机盐，后者主要由碳烟聚集形成。梅德清等[11-12]对颗粒物进行热重分析发现SOF可以分成短链与长链，其热解（包括挥发和氧化）温度范围分别为100～200 ℃和200～330 ℃，SOF热解主要生成CO、CO2、甲烷等气体。王翔等[13-14]等对颗粒物的热动力学特性进行了研究，分析SOF热动力学数学模型及机理函数，总结活化能与指前因子的计算方法。唐蛟等[15-16]等对DPF控制策略研究表明，基于物理模型的控制策略可以减少标定工作量。虽然以上研究很少提及SOF控制在实际后处理尤其是SCR上的应用，但为SOF沉积量估算模型建立奠定了基础。

为应对未来中国柴油机非道路国五排放标准的超低NOx排放限值，主流排放技术路线为柴油机+SCR1+DOC+DPF+SCR2，SCR1载体同样面临SOF沉积导致NOx转化效率降低的问题，因此有必要开展SOF沉积量估算的相关研究。本文以满足非道路国四排放标准的某国产拖拉机、柴油机及SCR系统为对象，建立SOF沉积量估算模型，并基于遗传算法和采集的试验数据优化和辨识控制参数，验证模型和参数辨识的准确性。

1 材料与方法

本文所用的车辆为雷沃重工股份有限公司的轮式拖拉机，型号为殴豹M1104，车辆、柴油机及后处理主要技术参数如表1所示。柴油机满足非道路国四排放标准，技术路线为柴油机+高压共轨+增压中冷+进气节流+SCR，SCR载体材料为堇青石。试验使用非道路国四标准柴油。

表1 主要技术参数

1.1 试验设备及参数

发动机试验台架如图1所示。试验采用中湘仪公司CAC265交流电力测功机测量转速和转矩，采用AVL公司483微烟度计测量碳烟（soot）排放，且不受排气中SOF、硫酸盐、矿物质等成分影响，采用AVL公司SPC472颗粒分析仪测量颗粒物（Particulate Mass，PM）排放，采用龙腾公司ES30K-1D电子天平称量SCR催化消声器，采用英特东方公司颗粒物称量箱称量PM滤纸，采用HORIBA公司MEXA-7200D气体分析仪测量排气中NOx、气态HC等。

1.2 试验设计

SCR载体SOF沉积量估算主要考虑SOF低温沉积和高温热解。对于低温沉积试验，主要采集低温路谱数据，降低高温热解对低温沉积的影响。对于高温热解试验，采集不同SOF沉积量下，不同温度的热解数据。

为了估算SOF低温沉积量，辨识低温沉积参数，本文基于低温路谱采集的转速、喷油量、SCR排气温度、排气流量数据，在发动机台架进行路谱再现，为兼顾试验样本多样性，共采集4段不同的路谱数据，包括SOF沉积量等参数，具体试验步骤与内容如下：

1）高温清空SCR箱，SOF低温沉积试验。运行2遍第1段路谱循环（约4 h），SOF沉积量取算术平均值，排放测量包括气体和soot等，每遍路谱测量PM，SCR箱称质量；

2）高温清空SCR箱，SOF低温沉积试验。运行2遍第2段路谱循环（约4 h），数据测量同步骤1）；

3）高温清空SCR箱，SOF低温沉积试验。运行2遍第3段路谱循环（约4 h），数据测量同步骤1）；

4）高温清空SCR箱，SOF低温沉积试验。运行2遍第4段路谱循环（约4 h），数据测量同步骤1）。试验数据用于优化验证。

为了辨识SOF高温热解参数，并兼顾试验样本多样性，本文共采集2段典型的高温路谱热解数据和10段稳态恒温热解数据，具体试验步骤与内容如下：

1）高温清空SCR箱，运行24h低温路谱循环使得SOF低温沉积，排放测量包括气体和soot等，每遍路谱测量PM，每隔4 h称量SCR箱；

2）分别控制SCR前排温约为260、280、300和330 ℃，分别持续15 min。每隔15 min进行SCR箱称量；

3）重复步骤1）和2），高温热解温度变更为260和300 ℃，持续时间为30 min；

4）重复步骤1）和2），高温热解温度变更为280和330 ℃，持续时间为30 min；

5）重复步骤1）和2），低温沉积时间变更为48 h，高温热解温度为260和300 ℃，持续时间为30 min；

6）重复步骤1）和2），高温热解工况变更为高温路谱（控制节流阀和后喷，高温路谱平均温度260 ℃），持续时间为60 min；

7）重复步骤1）和2），高温热解工况变更为高温路谱（控制节流阀和后喷，高温路谱平均温度300 ℃），持续时间为60 min。

2 SOF沉积量估算模型建立

柴油机主要的颗粒物排放为soot、SOF、无机盐和水分，其中无机盐和水分的占比少，本文予以忽略，由于柴油机SCR载体并不能捕集soot，本文重点研究SOF在SCR载体的沉积量。

SOF沉积量模型包括3个子模型。首先建立SOF原始排放模型，有2种方法，一是基于SOF稳态排放和瞬态修正建立模型；二是基于气态HC与SOF的关系建立模型。其次建立SCR载体对SOF的捕集效率模型。最后建立SOF热解模型。

2.1 SOF原始排放模型

本文的SOF原始排放基于2种算法，一种是基于气态HC估算（气体分析仪直接测量气态HC），SOF与气态HC的比排放在全工况下呈现较强的线性关系[17]，图2是本文研究发动机的SOF与HC比排放关系图，拟合度为0.9左右，机理上气态HC和SOF均来自柴油[18]，是柴油在缸内受热但不完全燃烧的产物，理论上不完全燃烧的柴油首先热解产生气态HC，其次剩余部分在低温时产生SOF相对多，在高温时产生soot相对多[19]。SOF与气态HC的关系为

算法1：设计基于转速、转矩的气态HC稳态排放脉谱（2输入1输出的2维表），得到气态HC的稳态排放量，设计基于稳态和瞬态过量空气系数的瞬态修正脉谱，得到瞬态修正系数，两者相乘，得到发动机气态HC原始排放量，基于公式（1），进行气态HC和固态SOF转化，单位转换后得到SOF原始排放量，mg/s，具体算法如图 3所示。

算法2：研究表明[15,19]，同一工况点的瞬态SOF排放与稳态排放不同，柴油机实际运行时经常出现加速和减速的情况，进气系统相对于喷油系统反应滞后，加速过程中，瞬态进气量少于稳态，使得缸内缺氧，导致SOF瞬态排放高于稳态；减速过程中，瞬态进气量多于稳态，使得缸内富氧，导致SOF瞬态排放低于稳态。

相同转速和转矩下，瞬态工况点的过量空气系数变化是造成SOF瞬态、稳态排放不同的主要原因。另外，相同过量空气系数、不同转速也影响瞬态排放，因此SOF瞬态排放可表示为

2.2 SCR载体SOF捕集效率模型

SCR载体能够捕集SOF是因为SCR堇青石载体具有极强的“吸水性”[20]，发动机排放气体中，PM包括soot和SOF，中低负荷下，PM排放中SOF占比高，当温度低于200 ℃时，SOF会呈现液态为主形态[18]，使得立方厘米级SCR载体孔容可以捕集纳米级的液态或准液态SOF颗粒[20-21]。

微观上，SOF捕集的方式有重力沉积、扩散、碰撞等，SCR箱结构设计定型后，影响因素主要是SCR排气温度和废气流量，因此SCR载体对SOF的捕集效率是SCR排气温度和废气流量的函数，可由公式（4）计算。

SCR载体SOF捕集效率随着SOF沉积量的增加而增大，沉积的SOF进一步增大了SOF沉积的概率，因此要考虑基于SOF沉积量的捕集效率修正。

基于公式（4）及SCR载体对SOF捕集效率试验和理论分析，SCR载体对SOF捕集效率计算模型如图5所示，以SOF原始排放量为基础，设计基于SCR排气温度和废气流量的脉谱，得到SCR后处理对SOF的捕集效率系数，设计基于SOF沉积总量的修正，两者相乘，得到最终的SCR后处理对SOF的捕集效率。SOF原始排放量与捕集效率相乘得到SOF捕集量（mg/s），经过对时间的积分后最终得到SOF沉积总量（g）。

2.3 SOF热解模型

SOF是复杂的混合物，热解温度与SOF分子中碳原子数有密切关系[18]，实际的热解反应由多个相互独立的一级平行反应组成，这些反应的活化能各不相同，且活化能与指前因子呈一定的连续分布规律[22]。

本文以各成分活化能作为分段依据，将SOF热解分为3个阶段，其中第一阶段为轻质成分SOF1，碳分子为C9～C15，第二阶段为中质成分SOF2，碳分子为C16～C25，第三阶段为重质成分SOF3，碳分子为C25以上，因为低速低负荷SOF主要是柴油不完全燃烧或者脱氢脱氧所致，机油产生的SOF质量占比较少。

热解动力学问题，可用如下2种形式方程[16-17]描述：

使用热分析动力学法对非等温动力学数据进行分析，常采用微分法和积分法[22]，动力学机理函数如表2所示，参考文献 [15-17]，本文反应级数取1。

表2 不同反应模型

根据以上机理，搭建SOF热解计算模型，分别设置3个阶段的SOF热解活化能、指前因子、质量比例系数，联立方程（5）～（6）并整理，得到SOF热解动力学方程，如（7）～（12）。

根据Arrhenius公式[11-13]：

式中 k为热解速率系数，s-1，=1,2,3；为指前因子，s-1；E为反应活化能，kJ·mol，=1,2,3；为气体常数，其值为8.314 J/(K·mol)；是开氏温度，K。

根据以上机理及公式（7）～（12），搭建SOF热解模型，如图6所示，分别设置3个阶段的SOF热解活化能、指前因子、质量比例系数，将3个阶段的沉积量求和，得到最终沉积量。

3 SOF沉积量仿真模型的建立

基于第2节的试验和理论分析，使用Matlab/Simulink软件建立SOF沉积量估算仿真模型，如图7所示，主要包括发动机SOF原始排放量、SCR载体的捕集效率、SOF热解速率和SOF沉积量计算4个子模型。运行发动机台架试验，记录转速、喷油量等参数值，保存为1 s间隔的数据文件，导入仿真模型，进行SOF沉积量仿真估算。

4 多目标遗传算法参数辨识

4.1 算法设计

本文使用多目标遗传算法中的交互式适应性权重遗传算法（Interactive adaptive-weight genetic algorithm，i-awGA）优化瞬态修正脉谱，辨识3组热解参数，基于awGA计算个体适应度，基于nsGAⅡ（non-dominated sorting GAⅡ）的快速支配排序算法，找出瞬态修正脉谱和3组热解参数的最优解，引入基于spEA（strength pareto evolutionary algorithm）算法的惩罚函数修正适应度评价函数值，并对比惩罚函数引入与否的寻优精度与收敛速度。

基于awGA的适应度算法，首先计算适应度函数的最大值与最小值

基于nsGAⅡ的快速支配排序算法，找出最优解，若某适应度函数值的支配个数为零，即没有适应度函数值都比该个体小的个体，则该适应度函数值为最优解。

基于spEA算法，若某适应度函数不为最优解，则修正适应度评价函数，算法如下：

4.2 多目标遗传算法优化SOF原排瞬态修正脉谱

SOF稳态排放脉谱基于发动机台架数据精确标定得到，瞬态修正脉谱基于发动机台架试验模拟瞬态工况精确标定仅能得到基础值，因为瞬态工况具有多样性，瞬态程度又分为强瞬态和弱瞬态，台架试验模拟无法完全覆盖整车路谱工况，因此本文识别瞬态修正脉谱为关键参数，根据整车路谱工况数据进一步优化，目标SOF沉积量仿真平均误差5%以内[15-16]，满足工程应用要求。

基于多目标遗传算法优化SOF瞬态修正脉谱，依据脉谱数据的分布特征进行染色体设计，如表3所示，将基于低温路谱1、2、3采集的转速、转矩、稳态过量空气系数、瞬态过量空气系数、SCR排气温度和废气流量导入Matlab，基于m语言编写多目标遗传算法源程序，使用sim命令实现m语言环境下对simulink模型的调用，染色体最终结果如表4所示，SOF沉积量仿真结果对比如表5所示。3段路谱的仿真平均误差为2.2%，满足工程应用要求。

表3 不同稳态过量空气系数与瞬态过量空气系数比例下的SOF瞬态修正脉谱优化染色体设计

注：染色体包含7个基因，表中不同颜色表示每个基因特定的作用区域。表中数字表示SOF瞬态排放与稳态排放的比值。

Note: Chromosomes contain seven genes, and the different colors on the table indicate the specific regions in which each gene acts. The figures in the table show the ratio of SOF transient to steady-state emissions.

表4 SOF瞬态修正脉谱染色体

针对瞬态修正脉谱优化的惩罚函数引入与否，本文对比研究了其对寻优精度与收敛速度的影响，如图9a～9b所示，针对寻优精度，引入惩罚函数的50代优化与未引入惩罚函数的100优化结果相当，均可以达到2.2%左右，针对收敛速度，以平均误差达到5%为评价基准，引入惩罚函数，经过约5代寻优后，首次稳定达到5%，未引入惩罚函数，则经过约20代寻优后，首次稳定达到5%，综上，引入惩罚函数可以在保证寻优精度的基础上加速收敛[23]，因此针对5个左右的参数辨识，本文推荐工程应用引入惩罚函数。

表5 SOF沉积量仿真结果对比

4.3 多目标遗传算法辨识SOF热解参数

SOF热解模块中，包括活化能、指前因子和质量比例系数3组热解参数，基于台架稳态热解数据计算仅得到基础值，对整车路谱工况的适应性相对较差，不能覆盖所有的稳态热解工况，因此本文识别3组热解参数为关键参数，根据整车路谱工况及发动机台架数据进一步优化。

基于高温路谱1、2热解数据以及8组稳态恒温热解数据采集结果，基于m语言编写多目标遗传算法源程序，m语言与工作空间的数据交互，m语言与Simulink模型的数据交互同4.2节，3组活化能、指前因子、质量比例系数优化后的结果如表6所示，最终SOF沉积量仿真结果对比如表7所示，10组热解数据的仿真平均误差为3.7%，满足工程要求。

表6 热解化学反应参数辨识结果

表7 SOF最终沉积量仿真结果对比

针对热解参数辨识的惩罚函数引入与否，本文对比研究了其对寻优精度与收敛速度影响，如图10a～10b所示，针对寻优精度，引入惩罚函数的50代优化平均误差约4.7%，而未引入惩罚函数的50代优化平均误差约3.7%（100代优化与50代优化差异不大），未引入惩罚函数明显优于引入惩罚函数。针对收敛速度，以平均误差达到5%为评价基准，引入惩罚函数，经过约32代寻优后，首次稳定达到5%，未引入惩罚函数，则经过约35代寻优后，首次稳定达到5%，引入惩罚函数与未引入惩罚函数的收敛速度相当。造成如此结果的原因，一方面是试验数据比较丰富，搜索空间更加开阔，引入惩罚函数并不能体现出收敛速度的优势，另一方面热解参数较复杂，搜索方向不确定性增大，引入惩罚函数虽然加快了某一个方向的搜索速率，但却遗漏了其他方向的搜索，从而陷入局部最优解搜索中，因此精度下降。综上可以得出，引入惩罚函数与否，收敛速度相当，而寻优精度下降明显，因此针对10个左右的参数辨识，本文推荐工程应用不引入惩罚函数。

从表7还可以看出，在最终沉积量绝对误差相当的情况下，相对误差较大的数据基本都出现在高温热解过程中。导致这种结果的原因有2点：一是热解温度越高，相同热解时间下，最终沉积量越小，相对误差越大；二是多目标遗传算法的输出为历代非劣解的集合，最终根据均方差/平均误差决策，并没有考虑各组试验数据的优先级修正，认为优先级相同，因此最后的唯一解是一个中庸方案的解[24]，这也导致最终沉积量小的高温热解相对误差偏大。

4.4 参数辨识验证

基于瞬态修正脉谱的优化结果，利用低温路谱4试验数据进行验证。SOF沉积过程与结果如图11a所示，SOF沉积量试验值为2.47 g，优化后为2.55 g，误差3.04%。4组路谱SOF沉积量估算平均误差为2.42%，满足工程要求。

基于3组热解参数辨识结果，利用稳态恒温热解试验数据进行验证，SOF热解过程与结果如图11b所示，热解温度260 ℃（实际温度248.3 ℃），持续时长30 min，沉积量初始值为32.9 g时，沉积量热解剩余试验值为9.6 g，优化后为9.37 g，误差2.40%；热解温度300 ℃（实际温度290.8 ℃），持续时长30 min，沉积量初始值11.1 g时，沉积量热解剩余试验值为1.9 g，优化后为2.06 g，误差8.42%，2组热解参数验证的平均误差为5.41%。12组SOF热解剩余值估算平均误差为4.03%，满足工程要求。

5 结 论

1）本文搭建基于发动机SOF原始排放，SCR载体对SOF的捕集效率，SOF热解3个模块的沉积量估算模型，基于对SOF热解过程动力学研究，本文将SOF热解过程分为短链（C9～C15）、中链（C16～C25）、长链（C25以上）3个阶段，并应用到沉积量估算模型中，4组路谱SOF沉积量估算平均误差为2.42%，12组SOF热解剩余值估算平均误差为4.03%；

2）本文使用多目标遗传算法分别对瞬态修正脉谱和热解参数进行优化和参数辨识，脉谱优化的染色体设计要依据脉谱数据的分布特征，热解参数辨识的染色体设计要依据参数之间的机理关系，保证物理意义，从而使优化结果更加适合工程应用；

3）通过对比多目标遗传算法中惩罚函数的引入与否的参数辨识过程数据分析，本文得出的结论为，有5个左右的参数辨识，推荐引入惩罚函数，有10个左右的参数辨识，推荐不引入惩罚函数。

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Estimation model and parameter identification of SOF deposition on SCR carrier of diesel engines

Wang Xiulei1,3, Guo Shenggang2, Li Guoxiang1※, Zhao Lianhai3, Zhu Jibin3, Zhu Jinliang1

(1.,,250061,; 2.,,100091,;3..,.,261061,)

This study aims to improve the low NOx conversion efficiency of the selective catalytic reduction (SCR) system caused by the soluble organic fraction (SOF) deposition of SCR carrier in a diesel engine. A sediment quantity model of SOF deposition was proposed to optimize key parameters using a multi-objective genetic algorithm (GA). Firstly, a road spectrum test at low temperatures was conducted to collect the data of SOF deposition amount in four groups. A SOF high-temperature pyrolysis was carried out to obtain 10 groups of experimental data at a steady-state temperature. Secondly, a model of SOF deposition was established using Matlab/Simulink tools, including SOF raw emission, the SCR carrier of SOF capture, and SOF pyrolysis module. Two ways were selected to calculate the SOF raw emission. One was the theoretical estimation using an approximate linear relationship of SOF with the gaseous unburned hydrocarbons (HC). Another was the direct measurement of SOF raw emission, where the excess air coefficient was used to correct the transient SOF raw emission. The capture efficiency of SOF by SCR carrier was evaluated via mapping the upstream discharge and exhaust gas flow of SCR. A correction was also introduced using the deposition amount of SOF. The SOF pyrolysis was prepared under the component analysis and chemical reaction kinetics model of SOF. Three stages were divided in a pyrolysis process of SOF, including the short, medium, and long chain. The key parameters of SOF pyrolysis were determined, such as the transient correction MAP, activation energy of three stages, pre-exponential factor, and mass proportion coefficient. Thirdly, various multi-objective GAs were evaluated prior to optimization. An interactive adaptive-weight GA (i-awGA) was selected to optimize the key parameters considering both efficiency and accuracy, whereas, a non-dominated sorting GA II (nsGA II) was used to identify the optimal solution, and a strength Pareto evolutionary algorithm (spEA) was utilized to generate the penalty function. Finally, a multi-objective GA optimization was performed on the transient correction MAP and three groups of pyrolysis parameters. In MAP optimization, the number, range, and distribution of MAP points acted by each gene were calculated using the type of MAP, combined with the basic value of MAP and the number of genes. In optimization of pyrolysis parameters, pre-exponential factors were calculated using the activation energy and compensation effect for the physical significance of the model. The average error of low temperature deposition of 4 groups of SOF reached 2.42%, the average error of high temperature pyrolysis of 12 groups reached 4.03%. Specifically, the largest average error of 3.04% was obtained for the low-temperature path deposition in one group of SOF for verification, whereas, the largest average error of 5.41% was for the steady-temperature pyrolysis in two groups. It demonstrates that the proposed model of SOF deposition and the GA optimization was well suitable for the engineering application.

diesel engine; emissions; SCR; thermal management; SOF; control model; genetic algorithm

王秀雷，郭圣刚，李国祥，等. 柴油机SCR载体SOF沉积量估算模型与参数辨识[J]. 农业工程学报，2021，37(8)：42-51.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.08.005 http://www.tcsae.org

Wang Xiulei, Guo Shenggang, Li Guoxiang, et al. Estimation model and parameter identification of SOF deposition on SCR carrier of diesel engines[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(8): 42-51. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.08.005 http://www.tcsae.org

2020-12-04

2021-04-06

国家重点研发计划（2016YFD0700804）。

王秀雷，博士生，研究方向为柴油机燃烧优化与排放控制。Email：xiuleicom@163.com

李国祥，教授，博士生导师，研究方向为内燃机排放控制及可靠性。Email：liguox@sdu.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.08.005

TK427

A

1002-6819(2021)-08-0042-10