多路超短脉冲协同工作系统

唐城田 马泽航 龚 睿 魏 淮

(北京交通大学 电子信息工程学院,北京100044)

超短脉冲激光以极高峰值功率、极短脉冲时间所带来的独特优点，现今已经被广泛应用于物理化学、生物医学、材料加工等诸多前沿交叉领域，产生了一批重大发现和重要研究成果。同时伴随着科技的发展和应用的深入，人们对超短脉冲激光器的要求日益提高，在越来越多的应用中需要多种超短脉冲协同工作以实现更多的功能，这使得超短脉冲光源由简单单一化向系统化复杂化和协同化发展。实现脉冲光源的协同工作日益引起重视并成为研究热点。本文主要对多路激光器协同工作在时间解析泵浦探测光谱学、受激拉曼散射成像、光参量啁啾脉冲放大和超短脉冲相干合成等几个方面的应用以及实现多路激光器协同工作的同步技术做简要介绍。

1 多路激光器协同工作的应用

1.1 时间解析泵浦探测光谱学

在泵浦-探测技术中使用两路超短激光脉冲：泵浦脉冲和探测脉冲协同工作，它们之间具有可变的光学延迟Δt（如图1所示）。泵浦脉冲在前，能量较高，负责激发样本，导致样本的性质发生变化。探测脉冲在后，能量较低，探测在特定的延迟Δt时刻由泵浦脉冲在样品中引发的变化。通过改变泵浦脉冲和探测脉冲之间的时延Δt可以得到样本随时间的变化[1]。超短脉冲在与待测样品发生相互作用时，在极短的时间内会产生普通测量手段难以测到的寿命极短的激发态或反应中间产物，因此利用该技术可以通过记录光谱的各个瞬间的变化情况，获取传统的光谱技术所不能得到的光与物质相互作用的含时细节，根据这些光谱的特征，记录光在与物质相互作用的过程中所发生的物理化学变化。

图1 典型的泵浦-探测实验装置[1]

该技术通过泵浦脉冲和探测脉冲的协同工作来实现，泵浦脉冲序列和探测脉冲序列的同步和脉冲序列之间的精确时延调谐是实现该技术的关键。

在物理学、化学等领域泵浦-探测技术有着广泛的应用。1999年诺贝尔化学奖得主艾哈迈德⋅泽维尔[2]通过飞秒分辨率的泵浦-探测技术观测到了氰化碘的光分解反应，第一次从实验中观察到了皮秒量级的基元反应过程。此外，由于泵浦-探测技术可以提供电子能级、载流子动力学等信息，在纳米材料、半导体材料鉴别等领域起到重要作用[3]。

1.2 受激拉曼散射成像

在受激拉曼散射(SRS)成像中利用泵浦光和斯托克斯光的协同工作来实现成像，实现该技术的关键是泵浦光和斯托克斯光之间的精确同步和快速调谐。泵浦光发生受激拉曼损失时，其强度会变低，与此同时斯托克斯光会发生受激拉曼增益，导致强度升高。通过锁相放大器检测这种能量的损失或增益，作为成像衬度来源，实现对特定化学键的成像[4]。SRS成像原理图如图2所示。

图2 SRS成像原理图[4]

SRS在生物医学方面有着广泛的应用，2008年Freudiger C W等人首次将SRS应用于生物学成像[5]。2020年Yang K等人利用皮秒掺铒光纤激光器与掺镱光纤激光器之间的被动同步系统产生了可调谐的双色皮秒脉冲，利用该光源对小鼠耳标本进行了拉曼成像[6]。

1.3 光参量啁啾脉冲放大

光参量放大(OPA)的基本思想是在非线性介质（光纤）中同时注入泵浦脉冲和信号脉冲，利用泵浦脉冲和信号光脉冲之间的强烈的非线性作用实现对信号光脉冲的放大，放大过程中要求泵浦脉冲序列和信号脉冲序列在时域上做到严格的同步和时域重叠以获取最佳的放大效果。光参量啁啾脉冲放大(OPCPA)是在OPA技术的基础上，整合啁啾脉冲放大技术，将两者的优势充分发挥以获得超短超强脉冲激光。

自从1992年Dubietis A等人首次提出实现高功率超短超强脉冲的光参量啁啾脉冲放大技术以来[7]，光参量啁啾脉冲放大在产生高功率、少光周期脉冲方面产生了广泛的应用，2020年Qin Y等人利用OPCPA实现了一种工作在1700nm处的全光纤高功率放大器，该激光器在1700nm处输出平均功率为1.42 W[8]。

1.4 超短脉冲相干合成

相干合成技术最早起源于20世纪80年代初对半导体激光器锁相阵列的研究，后来在二极管泵浦的固体激光器中实现了多束激光的相干合成。

1.4.1 相干合成极超短脉冲技术。产生极短的周期或者亚光学周期量级的载波-包络相稳定的光脉冲是超快光学的前沿之一。采用阿秒光脉冲结合泵浦-探测技术可以探测数十阿秒的超快电子动力学过程，可被用于原子动力学研究以及分子动力学的研究。由于具有极短的时间分辨，以及可以覆盖包括水窗在内的重要光谱区段，阿秒光脉冲已经成为研究亚原子尺度的物理规律最有力的工具，并且在控制化学合成、从亚原子尺度研究生命现象等方面有着重要的应用前景。超短脉冲相干合成产生阿秒脉冲原理图如图3所示。

图3 超短脉冲相干合成产生阿秒脉冲原理图[9]

产生极短的光学周期量级的载波-包络相稳定的光脉冲的两个关键因素是远超一个倍频程的巨大带宽，以及对频谱相位的精确控制。这些要求对于用单个激光束来满足是难以实现的，多路脉冲的相干合成既可以在光场的振幅上得到大幅度的提高，又可以通过频域组合得到时域宽度更窄的合成脉冲，解决了单路激光器在峰值功率与脉宽上的限制。这一技术能够成功的关键在于用于脉冲合成的各个脉冲之间的严格同步和相位稳定性，保证阿秒级别的严格同步是利用多路相干合成阿秒脉冲的关键。相位锁定技术一般可分为空间域和频率域的相干合成。其中频率域的相干合成所追求的超短脉冲的激光输出。频率域相干合成的相关工作有:2016年德国马普量子光学研究所的E.Goulielmakis团队将空芯光纤展宽后的超连续光谱分成四个部分，将这四个部分进行相干合成产生了脉宽只有975as的脉冲[10]。

1.4.2 相干合成实现高功率激光技术。目前激光相干合成技术已经成为高能激光技术发展的重要方向之一。在相干合成的研究初期研究人员重点关注的是连续波激光相干合成，随着技术的成熟以及工业国防等领域对高峰值功率激光需求的不断提升，脉冲激光的相干合成近年来成为激光技术领域的热点。国际Zetta-Exawatt科学技术中心中的国际相干放大网络工程(International Coherent Amplification Network，ICAN)项目计划采用数以千计的光纤激光器进行相干合成将脉冲峰值功率增加到百太瓦量级作为新一代的粒子加速器驱动源[11]，ICAN的原理图如图4所示。ICAN从种子光源产生一个或多个相互关联的脉冲，经过脉冲展宽、多级分束、放大和脉冲压缩，相干合束得到高功率激光脉冲。在高功率激光提供的具有超高能量密度的极端环境下，进行物理实验可对研究核爆炸、模拟宇宙中超新星、黑洞边缘、恒星内核的环境提供大量数据。

图4 国际相干放大网络工程(ICAN)[11]

2 多路超短脉冲协同工作方法

如前所述，良好的同步是保证多路激光器协同工作系统能够有效发挥作用的关键。当前超短脉冲激光实现同步的方案可以分为两大类：主动同步和被动同步。

2.1 主动同步

主动同步是利用光学和机电反馈系统，通过探测和调节两台激光器的重复频率和腔长实现脉冲同步。目前的主动同步技术主要包括锁相环技术和平衡光学互相关技术。

2.1.1 锁相环。锁相环技术是一种利用相位同步产生的电压去调谐压控振荡器以产生目标频率的负反馈控制技术，通过获取激光器之间的重复频率差值，得出误差信号。利用该误差信号改变压电陶瓷的伸缩来控制激光器的激光脉冲的重复频率来实现脉冲的同步输出。2016年天津大学的田昊晨等人利用锁相环技术实现了两台独立运转的掺镱光纤飞秒激光器的脉冲序列与载波包络相位同步[12]。

2.1.2 平衡光学互相关(BOC)。互相关可以测量两个脉冲信号在时域的相对延时，但由于互相关信号的强度分布受到两个基频信号间的延时和信号强度波动的影响，所以在此基础上发展出了平衡光学互相关。平衡光学互相关的思想是进行两路相同的平衡互相关过程,即在其中一路互相关过程中人为引入固定的时延作为参考时延,再将两路互相关信号在平衡探测器中相减,从而可以抵消基频光的强度对互相关信号的影响,使得互相关信号的强度严格比例于两路基频光信号的初始相对延时。两台激光器之间的定时抖动可以用平衡光学互相关技术检测，然后，信号通过电子控制回路反馈回来，以保持两个激光器同步。

基于平衡光学互相关的主动同步已被证明是实现超低残留抖动和长期稳定性的可靠方法[13，14]。2003年，T.R.Schibli等人提出了一种新的基于光学互相关的主动同步算法，首次利用平衡光学互相关实现了被动锁模激光器的阿秒主动同步[13]。2017年，M.Xin等人利用一种新型的极化噪声抑制的BOC(PNS-BOC)[14]，实现了跨越3.5 km光纤链路的远程光-光同步方案，44小时以上的均方根定时抖动低于100fs。

2.2 被动同步

主动方案需要精确的脉冲探测和高速的机电反馈装置，系统复杂，价格昂贵，反应速度受限，不利于系统集成。为此，人们提出了被动同步技术来改善这些缺点。被动同步技术主要包括交叉相位调制、共用可饱和吸收体和基于级联Mamyshev再生器的同步多波长激光器。

2.2.1 交叉相位调制。被动同步产生的机制在于交叉相位调制或交叉克尔透镜锁模交叉相位调制引起的频移改变了脉冲在激光腔内传播一个来回的时间,补偿了两个激光腔的腔长失配。2020年Yang K等人利用交叉相位调制效应，将部分掺铒激光脉冲注入掺镱激光腔中实现了皮秒掺铒光纤激光器与掺镱光纤激光器之间的被动同步[15]。

2.2.2 共用可饱和吸收体。石墨烯独特的零带隙能级结构使其具有独特的宽光带的交叉吸收调制效应，其交叉吸收调制特性是指多束光同时通过石墨烯时，使石墨烯中的电子跃迁占位，由泡利不相容原理引起的透过率受其它波长光的功率的影响，利用石墨烯的这种特性便能实现稳定的激光脉冲同步。石墨烯的双波长交叉吸收调制效应如图5所示。

图5 石墨烯的双波长交叉吸收调制效应(hvsignal,信号光；hvswitch,开关光)[17]

2014年Jaroslaw Sotor等人利用石墨烯可饱和吸收体锁模首次实现了掺铥和掺铒光纤激光器的被动同步，实现了中心波长为1.5 μm和2.0 μm的同步脉冲输出，时间抖动的均方根为67fs，其腔长失配长度为0.78 mm[16]。

2.2.3 基于级联Mamyshev再生器的同步多波长激光器。2020年北京交通大学的李荣华等人首次提出了一种新型同步多波长光纤激光器（如图6所示），该激光器将传统多波长激光器的平行运转方式为级联运转方式，利用多级级联的非线性展宽和偏移滤波构成单腔环形结构，在脉冲环腔循环过程中进行波长切换实现多波长脉冲激光的天然同步和相干特性，克服了传统多波长激光器的增益竞争、波长冲突和同步困难的问题[17]，提供了实现同步超短脉冲光源的新方法。

图6 Ma mys he v振荡器的示意图

该腔包含六个Mamyshev再生器(MR)臂,每个臂包含不同波长的滤波器(BPF),λ1～λ6代表不同的波长[17]。

3 结论

泵浦探测技术、受激拉曼散射成像、光参量啁啾脉冲放大和极短脉冲相干合成等重要技术都需要通过多路脉冲协同工作来实现。为实现以上功能人们提出了多种实现方案，主动方案需要精确的脉冲探测和高速的电子反馈装置控制系统的重复频率，同步精度低，系统复杂，价格昂贵。基于交叉相位调制和共用可饱和吸收体的被动同步激光器要求两个激光器的腔长严格匹配，典型的失配容忍度在几十微米量级，这造成系统对环境敏感，稳定性较差，对其实用带来很多不便。其中基于级联Mamyshev再生器的同步多波长激光器为代表的，从激光器结构和运转方式入手获取具有天然同步和相干性的多路激光脉冲的解决方案为这一问题提供了新思路。总之，多路超短脉冲协同工作是实现当前超快领域多种应用的技术基础，而多路超短脉冲同步技术作为保证激光器协同工作的关键环节，也是新技术不断涌现的研究热点，仍处在不断进步的发展阶段。