半周期波形调控产生超宽谐波光谱平台区

2021-06-24冯立强

激光技术 2021年4期

袁泉，冯立强，刘航

(1.辽宁工业大学理学院，锦州 121001; 2.辽宁工业大学化学与环境工程学院，锦州 121001)

引言

强激光场与原子相互作用可导致发射光子能量为基频场整数倍的高光子谐波，这一过程称为高次谐波(high-order harmonic generation, HHG)[1]。高次谐波光谱范围可以延伸到极紫外和软X射线范围。因此，这种新型光源可以产生飞秒到阿秒量级的脉冲，这对超快动力学研究非常有帮助。

经过30年的研究，激光驱动原子发射高次谐波可以分为3个过程[2]：第1个过程，电离过程，即处于束缚态的电子在激光作用下发生电离；第2个过程，加速过程，即被电离电子可以在后续激光作用下运动并获得动能，这个过程一般发生在半个光学周期；第3个过程，回碰过程，即加速电子在激光反向驱动下与原子核再次发生碰撞并发射基频场光子能量整数倍的高能光子。最终，谐波截止能量在Ip+3.17Up处附近(Ip是原子电离能,Up是电子的有质动力势，其与激光强度成正比，与激光频率的平方成反比)。从宏观角度分析，谐波截止能量与激光强度和激光频率有关。但考虑到谐波辐射每半周期就会发生一次，因此，调控半周期波形对谐波光谱结构有很大影响。鉴于此，为了能够获得超长光谱连续区，提出了许多方法来优化半周期激光波形。例如：多色组合场波形优化方案[3-5]；极化门波形优化方案[6-8]；啁啾调频波形优化方案[9-11]等等。

本课题组在高次谐波优化方面也做了一系列工作，例如：中红外激光场调控[4]；极化门调控[6]以及啁啾调控[9,12]。但是，上述工作中，波形调控是针对总体激光波形而言。由分析可知，想要获得高强度超长谐波光谱区，同时控制电子的电离和加速过程是非常重要的，即需要优化半周期激光波形。因此，本文中在利用双色啁啾场、半周期单极场以及紫外场的组合场下，对半周期激光波形进行了优化，并同时获得了正向和负向最佳半周期激光波形。在该波形驱动下，不仅谐波截止能量得到延伸，而且谐波强度得到增强,最后，叠加谐波可获得脉宽在50as之下的阿秒脉冲。

1 计算方法

本文中双色激光场E(t)形式为:

cos[2ω1t+c2(t-td,c2)2]

(1)

式中，t表示时间，E1(2)为激光振幅，ω1为基频场频率，2ω1为其倍频场频率，τ1(2)为双色场半峰全宽，c1和c2为啁啾参量，td,c1和td,c2为啁啾延迟。具体来说，本文中双色场激光场选为20fs,1600nm和10fs,800nm，激光强度都为0.5×1014W/cm2。半周期单极场和紫外场会在后续讨论中做介绍。

(2)

通过傅里叶变化可得高次谐波谱图S(ω)为:

(3)

2 结果与分析

2.1 负向半周期波形调控产生高强度及高光子能量谐波光谱区

众所周知[9-11]，利用啁啾调频技术改变激光波形是常见的波形优化方案。因此，首先通过双色场啁啾调频方案调控半周期激光波形。本节中首先调控负向半周期激光波形。通过计算当啁啾参量为c1=-6，c2=-7，td，c1=td，c2= 0时，谐波光谱在相应负向半周期波形下会呈现截止能量延伸的效果，如图1所示。首先分析图1a激光波形可知，对于无啁啾双色组合场，其波形比较复杂，有许多个半周期波形组成。但是在激光上升和下降区域激光强度不高，因此，谐波能量不太。这里只考虑激光振幅附近谐波辐射过程，具体来说就是从-1T～+1T区间(T是1600nm激光场光学周期)。由分析可知，在该时间段内大致有4个半周期波形，标记为A1～A4。其在谐波辐射过程中对应谐波能量峰的P1～P4，如图1b所示。随着啁啾参量的引入，负向半周期波形A4被明显展宽，如图1a所示。因此，当自由电子在此半周期内加速会获得更多的动能，进而在其与原子核发生碰撞时可以发射更大光子能量的谐波。故导致其对应的谐波辐射能量峰P4得到有效延伸，如图1c所示。并且，谐波复辐射能量峰P4是来自于负向半周期激光波形。分析高次谐波光谱可知，在波形驱动下，谐波截止能量得到延伸，进而可以获得从120次～380次的谐波光谱平台区，如图1d所示。这里，为了后续说明方便，定义c1=-6，c2=-7，td,c1=td,c1=0时的激光场为本节中的基础场 (fundamental pulse,FP)。图中,a.u.表示原子单位(atom unit),本文中未做专门说明的物理量单位为任意单位。

Fig.1 a—laser profiles of chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=c2=0 c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7 d—high order harmonic spectra of chirp-free and chirped pulses

图2中的分析显示，谐波光谱平台区全部来自P4，并且其来源于负向半周期波形。接下来引入半周期单极激光场(half-cycle pulse,HCP)对谐波截止能量进一步延伸。由于P4来自于负向半周期波形，因此，引入负向半周期单极场(down half-cycle pulse,DHCP)更为合适。目前，随着激光技术的发展，人们已经可以利用少周期激光场在反对称结构中传播来获得半周期单极场[19]。这里半周期激光形式选为较常用的形式:

Fig.2 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=2.67fs c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=5.34fs d—high order harmonic spectra of FP and combined fields

EHCP(t)=

(4)

式中，EHCP为激光振幅，其强度与双色场一致;td,DHCP为负向半周期激光场延迟时间;τDHCP为半周期场脉宽。这里选用2种脉宽进行比较，分别为τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs。首先，分析图2a中激光波形可知，当τDHCP=2.67fs，td，DHCP=0.8T或者τDHCP=5.34fs，td，DHCP=0.6T时，组合场在0.5T～1.5T之间的负向半周期波形强度可以得到有效增强。这导致电子在此加速过程中可获得更多的能量，进而使谐波辐射能量峰P4得到明显延伸，如图2b和图2c所示。并且，随着半周期激光场脉宽增大，谐波截止能量会得到更大的延伸。分析图2d可知，在适当引入负向半周期单极场后，谐波截止能量得到进一步延伸。并且，对于τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs的情况可以分别获得100次～600次以及100次～750次的谐波连续平台区。

通过对图1和图2的研究，谐波截止能量得到了有效延伸，即电子加速过程得到了调控。接下来需对谐波强度，即电离过程进行调控。虽然增大电离几率的方式有很多种，但是对于原子体系比较有效的方式是利用紫外光共振电离的方式增强电离几率[20]。本文中选用He原子，其基态与第一激发态之间能量差为19.8eV。考虑到基频场为1600nm场，因此，选用波长分别为λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm的紫外光(ultraviolet,UV)。选择此3种紫外光的原因在于其光子能量可以近似满足He原子基态与激发态之间的单、双、三光子共振跃迁能，这样可以满足紫外共振电离的条件，进而增大电离几率。紫外光脉宽选为1.5fs，强度为0.5×1014W/cm2。经过计算，紫外光延迟时间选为td,UV=0时比较合适(td,UV表示紫外光延迟时间)。如图3a所示，当加入上述3种紫外光时，谐波强度有2个～3个数量级的增强。尤其是加入61.5nm和123nm紫外场时，即单、双光子共振电离时，谐波强度增强最为明显。随着紫外光波长增大，谐波强度的增强变弱。分析图3b中的激光波形和图3c中的电离几率可知，紫外光的引入位置大致在t=0时，因此，在此附近的电离几率会得到明显增强。同时，t=0时刻附近正是形成P4峰的电离时刻，因此导致P4峰强度得到明显增强，如图3d所示。这是谐波强度增强的原因。再次分析电离几率可知，单、双光子共振电离时，电离几率明显增强，而对于多光子(大于3个光子)共振电离的情况，电离几率随也有增强，但与单、双光子共振电离相比有较明显差距。因此导致谐波强度随紫外光波长增大而减弱。

SW2(config-if-range)#sw mode tr //将二层交换机SW2的f0/0、f0/1与f0/2三个端口设置成TRUNK工作模式

Fig.3 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+DHCP+UV with λUV=61.5nm

2.2 正向半周期波形调控产生高强度及高光子能量谐波光谱区

本节中调控正向半周期激光波形。这里固定了啁啾参量依然为c1=-6，c2=-7，而只通过调节啁啾延迟来完成这一任务。通过计算当啁啾延迟为td，c1=-0.6T，td,c2=-0.3T时，谐波光谱在相应正向半周期波形下会呈现截止能量延伸的效果，如图4所示。分析图4a中的激光波形可知，当引入上述啁啾延迟时，激光波形在t=0到t=1T区间会呈现一个正向半周期波形，记为A5。与无啁啾场比较，其波形得到展宽。因此，电子在此区域加速时会获得更大的动能，进而使其对应的谐波辐射能量峰P5得到延伸，如图4b所示。分析高次谐波光谱可知，在该波形驱动下，谐波截止能量得到延伸，进而可以获得从150次～400次的谐波光谱平台区，如图4c所示。这里，为了后续说明方便，

Fig.4 a—laser profiles of chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td，c2=-0.3T c—high order harmonic spectrum for the case of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td,c2=-0.3T

定义c1=-6，c2=-7，td,c1=-0.6T，td,c2=-0.3T时的激光场为本节中的基础场。

图4中的分析显示,本节中谐波光谱平台区来自P5，并且其来源于正向半周期波形。因此，引入正向半周期单极场(up half-cycle pulse,UHCP)较为合适。这里，半周期场脉宽直选为τDHCP=5.34fs，强度与负向半周期激光场一样。经过计算，正向半周期激光场延迟时间选为td,UHCP=0.4T时较为合适(td,UHCP为正向半周期激光场延迟时间)。分析图5a中的激光波形可知，当td,UHCP=0.4T时，组合场在0.4T～1.2T之间的正向半周期波形强度可以得到增强。这导致电子在此加速过程中可获得更多的能量，进而使谐波辐射能量峰P5得到明显延伸，如图5b所示。分析图5c中的谐波光谱可知，在适当引入正向半周期单极场后，谐波截止能量得到进一步延伸，进而获得并200次～800次的谐波光谱连续平台区。

Fig.5 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+UHCP with τUHCP=5.34fs c—high order harmonic spectra of FP and FP+UHCP

通过对图4和图5的研究，谐波截止能量在优化的正向半周期波形下得到有效延伸。与第2.1节中类似，接下来需对谐波强度进行调控。选用紫外场依然为λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm。紫外光脉宽和强度不变。经过计算，紫外光延迟时间选为td,UV=-0.6T时比较合适。如图6a所示，当加入上述紫外光时，谐波强度有2个～4个数量级的增强。同样，在单、双光子共振电离时，谐波强度增强最为明显。随着紫外光波长增大，谐波强度的增强变弱。图6b和图6c中给出了激光波形和电离几率。由图可知，紫外光的引入位置大致在t=-0.6T时，因此，在此附近的电离几率会得到明显增强，进而导致能量峰P5的强度得到增强，如图6d所示。这是谐波强度增强的原因。

Fig.6 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+UHCP+UV with λUV=61.5nm

最后，对谐波光谱平台区的谐波进行傅里叶变换并叠加可以获得阿秒量级的脉冲。具体来说：当选择负向半周期波形产生的谐波光谱连续区时(如图3a或图3d所示)。通过叠加谐波光谱的200次～400次、400次～600次以及600次～800次谐波，可获得3个脉宽分别在40as,45as和40as的单个阿秒脉冲，如图7a所示。当选择正向半周期波形产生的谐波光谱连续区时(如图6a或图6d所示)。通过叠加谐波光谱的200次～400次、400次～600次以及600次到800次谐波，可获得3个脉宽分别在38as,40as和48as的单个阿秒脉冲，如图7b所示。