南四湖典型入湖河流沉积物重金属污染特征与风险评价研究

李越, 杨丽原, *, 张游, 赵婷婷

南四湖典型入湖河流沉积物重金属污染特征与风险评价研究

李越1, 杨丽原1, *, 张游2, 3, 赵婷婷2, 3

1. 济南大学水利与环境学院, 济南 250022 2. 水发规划设计有限公司, 济南 250100 3. 山东省湖泊流域管理信息化工程技术研发中心, 济南 250100

以南四湖两条典型入湖河流为研究对象, 分别对湖东的泗河及湖西的东鱼河沉积物中9种重金属(Cr、Ni、Zn、Cu、Pb、Hg、Cd、As、Mn)含量进行分析, 最后采用多种方法解析重金属的来源并对其污染特征和生态风险进行评价。结果表明, 两条河流沉积物中重金属均存在一定程度的富集, 尤其是Hg、Zn、Cd富集最严重。泗河沉积物中大部分重金属在中游兖州段含量升高, 尤其是Hg、Cd含量分别是山东省水系背景值的3.1、3.7倍, 分析表明重金属主要来源为周边区域煤矿及其伴生产业产生的“工业三废”, 同时说明了重金属高值区与煤矿分布密切相关。东鱼河沉积物中Hg、Cd含量在中游较高, 其余重金属含量在上、下游较高, 分析结果表明中游Hg、Cd含量较高主要与当地农业活动中农药及化肥的施用有关, 上、下游重金属含量较高原因为引黄河水或南四湖水灌溉。

沉积物; 重金属; 空间分布; 相关性; 污染评价

0 前言

河流沉积物作为一个动态的物质存储库, 富集了重金属等大量污染物, 重金属具有难降解, 易沉淀、生物毒性显著等污染特征[1], 且在水体中迁移速度更快、影响范围更广, 因此河流重金属污染成为人们较为关注的环境问题之一[2]。进入水体的重金属大部分会被吸附在有机质、铁锰氧化物、硫化物中并在沉积物表层富集, 从而导致沉积物中重金属含量超出水体许多倍, 并呈现明显的空间分布规律[3–4]; 当水环境条件改变时, 富集在沉积物中的重金属会被重新分配到水相中, 对水环境造成二次污染[5], 并通过食物链进入人体危害人类健康, 所以沉积物既是重金属的汇, 也是重金属的源[6]。沉积物中的重金属污染通常为复合污染, 特别是Cr、Ni、Zn、Cu、Pb、Hg、Cd、As、Mn等生物毒性较强的重金属, 研究河流沉积物重金属的空间分布规律, 对该流域的重金属污染防治具有重要意义。

南四湖位于山东省西南部, 由南阳湖、独山湖、昭阳湖和微山湖组成, 二级坝将其分为上下级湖, 上级湖注入河流共29条, 入湖污染物主要汇集在此[7]。泗河流经的湖东地区煤炭资源较为丰富, 工矿企业较多[8]; 东鱼河流经的湖西地区处于黄泛平原, 当地农业发达, 农药化肥的施用也会对沉积物中重金属含量产生影响[9]。本文选取处于南四湖湖东地区的泗河与处于湖西地区的东鱼河为研究对象, 采用相关性分析的数理统计方法, 结合河流水系沉积物理化性质, 对沉积物中9种重金属元素的污染进行评价, 探讨湖东、湖西水系沉积物中重金属的可能污染来源, 以期为河流沉积物重金属污染防治提供可行的科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集和处理

2017年, 在南四湖2条入湖河流中采用重力采样器采集了11个沉积物(0—20 cm)样品, 采样点分布如图1所示, 其中泗河采样点5个(S1—S5), 东鱼河采样点6个(D1—D6)。为保证样品的代表性, 采样点选在河道开阔、水流平稳处。将样品用聚乙烯密封袋密封保存, 统一编号带回实验室。

沉积物样品带回实验室后自然风干, 剔除贝壳、砂砾及动植物残体等杂质, 研磨过100 目(0.15 mm)尼龙筛并保存在干燥洁净的自封袋中备用。将前期处理好的沉积物样品用分析天平称取0.2500 g, 样品中的Hg采用H2SO4-HNO3-K2CrO7法消解, 采用冷原子荧光测汞仪测定[10]。样品中有机碳(OC)采用重铬酸钾容量法-外加热法分析。样品中的Cr、Ni、Zn、Cu、As、Pb、Cd、Mn采用HNO3-HF-HClO4法消解, 用原子吸收光谱仪测定。取5 g沉积物样品放入干燥箱烘干2 h, 冷却后用样品勺将样品放入塑料压片环中, 拨平后用压力机压成平整结实的圆形薄片, 直接放入X荧光光谱仪(赛默飞ARL 9900 xp)测定氧化物。为保证实验的准确性, 设置5个密码样, 将测量偏差控制在10%。样品中所有元素的分析测定均是在中国冶金地质总局山东局完成。

分析项目包括金属元素(Cr、Ni、Zn、Cu、Pb、Hg、Cd、As、Mn)、有机碳(OC)及氧化物(SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO、K2O)。所有实验数据均采用SPSS 18.0、Excel 2010、Origin 2017和ArcMap 10.3软件进行统计分析。

1.2 评价方法

本研究采用地累积指数法(Igeo)[11–12]对南四湖2条典型河流沉积物中重金属进行污染评价。本文选择山东省水系沉积物背景值[10]作为参比值, 分别为(单位: mg·kg–1): As=9.3、Cr=66、Cu=24、Hg=0.019、Ni=25.8、Pb=25.8、Zn=63.5、Cd=0.084。该方法将得到的Igeo共分为7个等级。

本研究采用潜在生态风险指数法[13]对两条典型河流水系沉积物中的重金属进行生态风险评价。重金属毒性系数采用Hakanson数值, 毒性大小排序为: Hg>Cd>As>Cu=Ni=Pb>Cr>Zn, 毒性响应系数值分别为: As=10、Cr=2、Cu=Ni=Pb=5、Hg=40、Zn=1、Cd=30。

图1 研究区采样点分布示意

Figure 1 Sample point distribution in the study area

2 结果与讨论

2.1 研究区沉积物理化性质参数含量统计

土壤理化性质包括土壤质地、有机质等, 其中土壤质地主要受SiO2、Al2O3、Fe2O3等影响[14]。南四湖湖东、湖西2条典型入湖河流水系沉积物中有机碳(OC)及氧化物(SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO、K2O)含量统计结果如表1所示。OC在这2条河流水系沉积物中的含量范围为0.25%—3.49%, 平均值分别为1.77%、0.84%, 湖东泗河OC值明显高于湖西东鱼河, 两条河流OC的变异系数均大于60%, 属高度变异, 说明OC在这2条河流中空间分布不均匀。

湖东地区泗河水系沉积物中6种氧化物的变异系数只有CaO超过60%, 属于高度变异, 其余氧化物变异系数均低于20%。与山东省水系沉积物背景值[15]相比, CaO平均含量是背景值的5.5倍, SiO2含量低于背景值, 其余氧化物含量均与背景值相当。CaO的迁移转化主要受环境影响, 一般与岩石风化、淋溶、迁移、沉积等因素有关[16], 泗河地处低山丘陵地带, 含有大量CaO的碳酸盐类岩层是泗河沉积物的主要来源, 也是导致该流域CaO含量偏高的主要原因。

表1 研究区沉积物的基本理化性质参数含量统计(%)

湖西地区东鱼河水系沉积物中6种氧化物的变异系数均低于20%, 表明他们在水系沉积物中含量相对稳定, 空间分布较为均匀。与山东省水系沉积物背景值比较, 东鱼河中除MgO、CaO外, 其余氧化物含量均低于背景值, 其中CaO含量是背景值的5.6倍。湖西地区位于黄泛平原, 东鱼河沉积物主要为黄土、黄泛沉积物和黄河冲积物在物理风化为主的风化条件下形成的[17], 在当地气候影响下, 黄土成土作用较弱, 质地偏砂质, 土壤容量小, 含有10%—15%的Ca元素, 故CaO含量偏高。

上述分析发现, 泗河和东鱼河CaO含量均较高, 但二者来源存在差异: 泗河沉积物母质为碳酸盐类岩层风化所形成, 是CaO的主要来源; 东鱼河CaO主要来源与黄土及黄泛沉积物等有关。

2.2 研究区沉积物重金属含量分布特征

从表2可知, 湖东泗河沉积物中5个采样点重金属的平均含量顺序大小为: Mn>Zn>Cr>Ni>Cu> Pb>As>Cd>Hg。其中, As、Cr、Mn和Pb平均含量均低于山东省水系沉积物背景值[10], Cu、Ni平均含量略高于背景值, Hg、Zn、Cd平均含量远远超过背景值, 分别是背景值1.6、1.8、2.0倍。Hg、Zn、Cd元素的变异系数均大于50%, 分别为52.47%、61.87%、55.92%, 属于高度变异, 表明Hg、Zn、Cd在泗河的空间分布差异较显著。结合图2可看出, Hg的最大值位于S5(0.059 mg·kg–1), 是背景值的3.1倍; Zn的最大值位于S3(234.90 mg·kg–1), 是背景值的3.7倍; Cd的最大值位于S2(0.31 mg·kg–1), 是背景值的3.7倍。从图2还可看出, 兖州段(S2、S3)重金属含量波动较大, 尤其是重金属Zn、Cd的含量激增。

表2 研究区沉积物重金属的含量统计(mg·kg–1)

注: 变异系数%。

Figure 2 Spatial variation characteristics of heavy metals content in sediments of Sihe River

湖西东鱼河沉积物中6个采样点重金属的平均含量顺序大小为: Mn>Zn>Cr>Ni>Cu>Pb>As>Cd> Hg。与山东省水系沉积物背景值相比, Hg和Cd的含量有明显超标, 分别是背景值的1.4、2.1倍, 这表明他们的来源可能受人类活动影响。9种重金属元素的变异系数在9%—30%之间, Cr的变异系数最小(9.86%), As的变异系数最大(30.53%)。结合图3可看出, Cr、Ni、Zn、Cu、Pb、As、Mn含量变化趋势基本相同, 在D3下降, D6升高, 整体波动较小; 但Hg和Cd含量整体变化波动较大, 无明显分布规律, Hg的最大值出现在D6(0.032 mg·kg–1), 是背景值的1.7倍, Cd的最大值出现在D4(0.25 mg·kg–1), 是背景值的3.0倍。

2.3 研究区沉积物重金属相关性分析

从上文图2、图3典型入湖河流重金属含量的空间分布可看出: 湖东、湖西2条河流沉积物中重金属有较大的空间异质性。为进一步辨识这些重金属之间的联系和来源, 应用SPSS 18.0软件分别对湖东(泗河)、湖西(东鱼河)2条河流沉积物中9种重金属元素进行Pearson相关性分析, 分析结果如下。

2.3.1 泗河沉积物重金属相关性

泗河沉积物重金属相关性系数如表3所示。As-Cr在0.01水平上呈显著负相关, 负相关系数高达0.965; Cu-Ni、Pb-Cd在0.01水平上呈显著正相关, 相关性系数分别为0.978、0.973, 表明Cu和Ni之间、Pb和Cd之间可能有相同的来源及相似的迁移路径, 可能会产生复合污染。Hg、Mn呈显著负相关性, 负相关系数高达0.923, 二者与其他重金属均无明显相关性。As、Mn只在彼此间具有正相关性, 与其他重金属均呈负相关; 其中As与Cu、Ni在0.05水平上呈显著负相关, 与Cr在0.01水平上呈显著负相关, 说明As的主要来源不同于其他重金属。

Figure 3 Spatial variation characteristics of heavy metals content in sediments of Dongyu River

2.3.2 东鱼河沉积物重金属相关性

东鱼河沉积物重金属相关性系数如表4所示。可看出, 除Hg、Cd外, 大部分重金属之间有较好的相关性, 其中As-Mn、As-Ni、Cr-Cu、Cu-Zn、Mn-Zn、Pb-Zn在0.01水平上呈显著正相关, 相关性系数分别为: 0.966、0.942、0.981、0.930、0.931、0.974。Ni只与As、Mn存在相关性, 且三者之间相关性较显著, 尤其是As-Mn、As-Ni在0.01水平上呈显著正相关, 说明三者之间有着明显的共变关系, 从表3看出As、Mn和Ni均与山东省水系沉积物背景值相当, 说明三者受人类活动影响较小, 主要来源可能是土壤母质。

表3 泗河沉积物重金属相关性系数

注: *表示在 0.05 水平(双侧)上显著相关; **表示在 0.01 水平(双侧)上显著相关。

表4 东鱼河沉积物重金属相关性系数

注: *表示在 0.05 水平(双侧)上显著相关; **表示在 0.01 水平(双侧)上显著相关。

2.4 研究区沉积物重金属污染及生态风险评价

2.4.1 重金属污染评价

由表5单个重金属的Igeo平均值可见, 泗河沉积物中重金属的Igeo平均值排序为1>Cd>Zn>Hg>0> Ni>Cu>Cr>Pb>As。Hg、Zn、Cd在采样点S2、S3、S5中Igeo值介于0—2之间, 表明这3处采样点沉积物中多种重金属富集程度较高, 尤其是S2的Cd、S3的Zn、S5的Hg都已达到Ⅱ级偏中度污染; 其余重金属元素在所有采样点的污染等级均为0, 表现为无污染。泗河中As、Cr、Cu、Ni、Pb元素的地累积指数变化幅度较小, Hg、Zn、Cd元素的地累积指数变化幅度较大, 大部分采样点的的污染等级大于等于Ⅰ, 由上文可知三者的变异系数均大于50%, 说明他们空间分布较不均匀, 区域之间差异性显著, 除去自然来源外, 还有可能受到人类活动的干扰。

东鱼河沉积物中重金属Igeo平均值排序为: 1>Cd>0>Hg>Zn>As>Ni>Cr>Cu>Pb, 只有Cd的污染等级为Ⅰ级。As、Cr、Cu、Ni、Pb在东鱼河6个采样点的Igeo值均低于0, 污染等级为无污染; D4处Hg和D6处Hg、Zn的Igeo值介于0—1之间, 属于轻度污染; 整体来看, Cd在东鱼河中有5个采样点均表现为Ⅰ级轻度污染, 是该河流污染较为严重的重金属。

2.4.2 重金属生态风险评价

泗河的评价指数如表6所示, 从单种重金属生态风险来看, Hg>Cd>As>Ni>Cu>Pb>Cr>Zn, 潜在生态危害较大的金属以Hg和Cd为主, 与孔令昊[11]的研究结果一致, Hg元素单个重金属生态风险最大值(Ei)出现在S5(123.68), Cd元素最大值出现在S2(111.20), 二者均达到了较高生态风险。综合来看, S2和S5的综合生态风险值(RI)介于200—230, 属于中等生态风险, 其中S5处RI值高达220.54, 其中Hg和Cd对其贡献率分别为56.0%和32.6%, 是泗河中污染较为严重的地区。

表5 研究区沉积物重金属地累积指数和划分等级

表6 研究区沉积物重金属生态危害评价指数

东鱼河重金属单个重金属生态风险均值从大到小顺序为: Cd>Hg>As>Ni>Cu>Pb>Cr>Zn, Hg和Cd在大部分采样点的Ei值均高于40, 属于中等生态风险及以上, 且D4点Hg的Ei值超过80, 达到了较高生态风险, 对该点RI的贡献率为49.0%; 其余采样点中其他重金属的Ei值均为中等及以下水平。采样点D1、D4、D6的RI值介于150—180, 潜在生态风险等级为中等生态风险; 在采样点D6达到最大值176.30, Hg和Cd对其总贡献率为78.0%。

3 讨论

总体来看, 泗河和东鱼河部分河段均存在不同程度的重金属污染, 尤其是两条河流中Hg、Zn和Cd污染都较为严重。泗河位于南四湖湖东丘陵地带, 东鱼河位于湖西黄泛平原, 因两者的自然地理条件不同导致区域产业结构有所差异, 进而导致两条河流中重金属污染类别虽然相近但来源却存在一定差别。

3.1 泗河重金属来源探讨

从图2可看出泗河中除As、Mn外的7种重金属在S1含量整体偏低, 在S2处升高, 结合地累积指数和潜在生态风险指数又可看出泗河S2处重金属Cd的污染及生态风险最严重。经过分析可发现, 采样点S2流经兖州地区, 该地是山东省内最大的煤矿聚集地, 煤矿开采过程中的废水、废渣、废气含有大量的重金属等污染物, 而且煤矿伴生的化工、纺织、冶金、电镀等在生产过程中产生的重金属也会随“工业三废”进入周围环境, 势必会造成周围土壤及水体的污染, 使得周围环境重金属超标, 尤其是Cd污染[18–19]。研究表明, Cd是生物毒性较为显著的元素, 含量的升高表明流域周围居民生活环境的恶化[20], 综合上述分析可得S2处Cd污染可能与兖州当地煤矿开采及周围工矿业发展有关。与2013年[10]泗河沉积物重金属含量对比可发现, 泗河兖州段水系沉积物中重金属含量相对于2013年有明显的降低, 根据2016年煤炭工业发展“十三五”规划所述, 对煤矿产生的废水及固体废弃物的排放要求越来越高, 这可能是泗河重金属含量相对于2013年降低的主要原因。

相关性分析结果表明泗河中重金属As、Mn只在彼此间存在正相关性, 由图2也可看出他们有相似的空间变化趋势, 且二者平均含量均低于山东省环境背景值, 表明他们来源相同且为自然来源, 泗河发源于丘陵地带, 属于碳酸盐分布区, 沉积物主要来源于上游岩石风化及雨水冲刷[21], 故As、Mn主要来自于成岩矿物。Hg与Mn呈显著负相关表明Hg的来源与Mn不同, 分析发现主要与人类活动有关, 如兖州煤矿等污染较重的工业等。

3.2 东鱼河重金属来源探讨

从图3可以看出, 重金属在东鱼河源头含量整体偏高, 东鱼河地处黄泛平原, 沉积物大部分来源黄河, 黄河中含有大量泥沙, 由于来自于黄土高原的泥沙相对较细, 对污染物较有很强的吸附作用, 在迁移过程中更容易受到污染, 尤其是重金属污染[22],故当地居民引黄河水灌溉及来自黄河的沉积物母质, 可能是导致东鱼河源头重金属含量整体偏高的主要原因。

东鱼河中游重金属Cr、Ni、Zn、Cu、Pb、As、Mn含量偏低, Hg和Cd含量升高但无明显分布规律, 二者含量均超过山东省水系沉积物背景值, 表明他们来源主要与人类活动有关。结合相关性分析发现, Hg、Cd与其他重金属均无明显相关性, 但二者之间的相关性系数为0.395, 这表明他们的来源有一定的相似但存在较大差别。该地区属于黄泛冲积平原, 地势平缓, 农业活动相对较多, 含Cd化肥及高Hg农药的施用使得该地区重金属污染较为严重。磷肥的主要组成磷矿石中含有相当高含量的Cd, 所以Cd一般可作为农药及化肥等农产业活动的标识[23], 磷肥的施用导致该地区Cd含量明显偏高, 农药残留物随地表径流最终汇入河流, 对东鱼河造成一定的污染, 所以D3、D4处Cd污染的加剧可能与当地农业活动有关, 一些研究也发现农业活动中高重金属农药的施用已经成为河流、湖泊等地表和地下水体的主要污染源[24]。Hg的来源较为广泛, 当地工业活动会产生大量的含Hg废气, 随着大气沉降落到地表[25], 从Hg-Cd的相关性系数0.395可看出也有一部分Hg可能与农业活动有关, 当地高Hg农药的施用使得东鱼河Hg的含量增加, 以上分析表明Hg的来源较为复杂, Hg的生物毒性显著, 对生态环境影响较大, 所以应进行进一步的分析研究。

从图3发现, 重金属靠近南四湖含量逐渐增加, 尤其是D6处含量升高显著。引南四湖湖水灌溉导致湖水中重金属迁移到周围土壤中, 并由湖心向西呈阶梯状分布, 随着离湖心距离的增加, 重金属含量呈下降趋势, 与本研究中重金属的空间分布类似; 东鱼河下游重金属含量升高的另一原因可能是靠近入湖口, 河道变宽, 水流变缓, 河水中吸附了重金属的悬浮颗粒物逐渐沉降下来, 导致入湖口重金属含量相对上游明显增加。

4 结论

(1)泗河水系沉积物中9种重金属元素具有较大空间异质性, 且彼此之间相关性较差, 除As、Mn外其余重金属在中游兖州地区(S2、S3)含量均有显著升高, 其中Hg、Cd的生态风险达到了中或高风险, 说明该处重金属受人为污染程度较高, 研究发现主要来源可能是湖东地区煤矿开采过程中产生的的废水、废渣、废气等污染物。

(2)东鱼河水系沉积物中重金属空间分布具有一定规律性, 且大部分重金属之间相关性较好, 并表现出相似的空间变化趋势, 可能为同源污染。除Hg、Cd外其余重金属在上游和下游含量明显较高, 中游含量整体较低, 分析发现主要来源为引黄河水和南四湖湖水灌溉; 中游D3、D4采样点处重金属Hg、Cd污染最严重, 当地农业活动中高Hg农药及含Cd化肥的施用是二者含量升高的主要原因。

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Pollution characteristics and risk assessment of heavy metals in sediments of typical inflow rivers of Nansi Lake

LI Yue1, YANG Liyuan1,*, ZHANG You2,3, ZHAO Tingting2,3

1. School of Water Conservancy and Environment, University of Jinan, Jinan 250022,China 2. Shuifa Planning and Design Co. Ltd, Jinan 250100, China 3. Shandong Lake Basin Management Information Technology Research Center, Jinan 250100, China

The contents of nine heavy metals (Cr, Ni, Zn, Cu, Pb, Hg, Cd, As, Mn) in the sediments of Sihe River, a east inflow river of Nansi Lake, and Dongyu River, a west inflow river of Nansi Lake, were analyzed. Finally, the sources of heavy metals were analyzed by various methods, then the pollution characteristics and ecological risks were evaluated. The results indicated that heavy metals were enriched to a certain extent in the sediments of the two rivers, especially Hg, Zn and Cd were the most concentrated. The content of most heavy metals in the sediments increased in Yanzhou section of the middle reaches of Sihe River, especially the contents of Hg and Cd at this point were 3.1 and 3.7 times of the background values of water system in Shandong Province. The analysis indicated that the main source of heavy metals was their associated industries and the "three industrial wastes" generated by the coal mines in the surrounding areas. At the same time, it also showed that the high value area of heavy metals was closely related to the distribution of coal mines. The contents of Hg and Cd in the sediments of Dongyu River were higher in the middle reaches, and the contents of other heavy metals were higher in the upper and lower reaches. The analysis results showed that the high contents of Hg and Cd in the middle reaches were mainly related to the application of pesticides and chemical fertilizers in local agricultural activities, and the higher heavy metal content in the upper and lower reaches was due to the irrigation from the Yellow River or the Nansi Lake.

sediments; heavy metal; spatial distribution; correlation; pollution assessment

李越, 杨丽原, 张游,等. 南四湖典型入湖河流沉积物重金属污染特征与风险评价研究[J]. 生态科学, 2021, 40(1): 71–81.

LI Yue, YANG Liyuan, ZHANG You, et al. Pollution characteristics and risk assessment of heavy metals in sediments of typical inflow rivers of Nansi Lake[J]. Ecological Science, 2021, 40(1): 71–81.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.01.010

X522

A

1008-8873(2021)01-071-11

2020-03-04;

2020-04-01

山东省2019年重点研发计划(公益项目)(2019GSF110016); 山东省自然科学基金(ZR2016DM10)

李越(1995—), 女, 山东烟台人, 硕士研究生, 主要从事水生态与水环境研究, E-mail: 1033026216@qq.com

杨丽原, 男, 博士, 教授, 主要从事水生态与水环境研究, E-mail: youngliyuan@126.com