高取向热解石墨单色中子束级次分析

王子军，李天富，余周香，刘荣灯，李玉庆，贺林峰，刘蕴韬，孙　凯

高取向热解石墨单色中子束级次分析

王子军，李天富，余周香，刘荣灯，李玉庆，贺林峰，刘蕴韬，孙凯*

（中国原子能科学研究院，北京102413）

高取向热解石墨HOPG具有优异的中子反射性能，在中子散射技术中广泛用作中子单色器，而使用它获得单色中子时可能会伴随严重的次级污染。本文分别使用晶体衍射方法和飞行时间方法，分离出HOPG单色后的初级、次级和三级衍射束，并测量得到了各级次中子的相对强度。测量结果显示，在没有冷中子源时，中国先进研究堆反射谱仪样品位置中子束次级含量与初级相当，给单色束带来严重污染。室温下铍过滤器可以过滤掉所有次级中子，但初级中子强度也明显衰减。蒙特卡罗中子光路模拟和分析给出次级中子含量高是由于室温条件下导管出口中子能谱过硬，而在使用冷中子源后，次级中子含量可显著降低。

中国先进研究堆；高取向热解石墨；中子单色器；蒙特卡罗

晶体衍射法是获得反应堆中子源单色中子束的常用方法，它利用满足布拉格关系的特定波长中子束与晶体相互作用时在特定的方向发生衍射，将单色中子从白光中子束中分离出来，用于中子散射实验研究。这种方法具有波长分辨率高、易于维护等特点，因此被中子散射谱仪广泛采用[1]。常用的中子单色器晶体包括高取向热解石墨（HOPG）、锗晶体、硅晶体以及铜晶体等。其中，HOPG因其具有高反射率、适合的晶面间距和嵌镶度等特点，成为获得冷中子束的常用晶体单色器。由于HOPG（002）晶面间距值较大（3.354 Å），它适合用来单色冷中子，峰反射率最大能达到80%以上。此外，对比其它类型单色器，它的临界厚度小，非相干散射本底和γ射线本底也很低[2]。

然而，由于其固有的晶体结构特点，HOPG用作中子单色器时可能会引入严重的次级衍射束的污染，即当晶体满足（002）晶面衍射的条件下，同样也会有（004）晶面和（006）晶面的衍射，分别对应衍射中子束的、/2、/3的成分。如果单色前白光中子束含有较多次级和三级（/2、/3）中子，则需要加以去除。在中子束路径中放置过滤器能够去除次级中子，但同时也会引起初级中子强度衰减。因此，在中子谱仪建设和调试过程中，对HOPG级次中子污染的测量和评估十分必要。针对中国先进研究堆的中子反射谱仪[3]，采用晶体衍射方法和飞行时间方法，成功测量了HOPG单色后的初级、次级和三级中子强度，并结合蒙特卡罗中子光路模拟，分析了单色后级次中子含量高的根本原因。

1　实验测量条件和方法

1.1　中国先进研究堆和CNGD中子导管

中国先进研究堆CARR是一个高中子注量率、多用途反应堆。其最大功率为60 MW，重水反射层最大注量率达8.0×1014n/cm2·s。其主要用途为中子散射、同位素生产、材料辐照等。为了高效利用中子束流，该堆冷源孔道出口安装了多条中子导管，将中子束引导至30 m×60 m的导管大厅，供中子散射实验设备终端应用[4]。中子导管利用中子全反射原理，可以把低能中子较少损失的传输到几十米远的地方，提供给中子散射谱仪使用。由于中子全反射角随着中子波长的依赖关系，即短波长的中子全反射角小，因此利用弯导管可以使得导管出口处的快中子、热中子成分大幅降低[5]。

在中国先进研究堆CNGD导管安装了一台中子反射谱仪，本实验即利用中子反射仪的HOPG单色器引出的单色中子束展开。单色束起飞角2M=87°，对应衍射初级中子波长约为4.6 Å。HOPG 单色器尺寸为4.5 cm×4.5 cm×0.2 cm（长×宽×厚），反应堆运行功率20 MW，冷源未安装。弯导管使得CNGD导管末端中子束能谱分布偏向低能冷中子，但由于没有冷源，预计导管出口波长为2.3 Å的次级中子和1.53 Å的三级中子仍然可能具有较高含量。本工作的主要目的就是分析白光中子经过HOPG单色后含有的级次中子，建立适用于HOPG级次中子含量的分析方法。

1.2　实验测量

1.2.1晶体衍射法

为了测量各级次成分，在反射谱仪样品位置放置一块与单色器参数相同的HOPG作为分析器将中子束偏转，在偏转后的束流方向放置一维位置灵敏探测器，通过转动HOPG分析器和移动一维探测器位置进行-2扫描，如图1（a）所示。根据布拉格衍射条件可知，HOPG分析器转动到不同的角度能分离出不同波长的级次中子。当HOPG分析器与HOPG单色器平行时，满足初级中子的衍射条件，探测器可获得初级中子强度；然后转动HOPG分析器，降低起飞角，达到满足次级中子的衍射条件时，探测器获得次级中子强度；进一步降低起飞角，可以获得三级中子强度。本实验中一维位置灵敏中子探测器能够一次覆盖较宽的2角度，提高了测量效率，两个HOPG的使用使得整个实验光路成Z字形。

1.2.2飞行时间法

飞行时间TOF（Time Of Flight）方法是根据不同能量（不同波长）中子飞行一定距离所需的时间不同的原理来测量中子能量（波长）。对于HOPG单色中子束的各级次成分，飞行时间方法能有效直观的区分，并可用于标定各成分的波长和相对强度等。本实验利用飞行时间方法进一步测量了HOPG单色器的级次成分。在HOPG分析器后的中子束流方向放置飞行时间测量装置，取代原有的一维位置灵敏探测器，测量各级次中子的波长和强度，如图 1（b）所示。飞行时间装置的主要部件包括限束狭缝、机械斩波器、飞行管、探测器及其屏蔽、光电开关及电机等[6]。实验测量时机械斩波器转速为5 000 r/min，飞行距离为100 cm，狭缝开口为1 mm×1 mm，波长分辨可达2%。为了获得足够的计数强度，测量时间为240 min。

图1　中子级次测量示意图

1.3　蒙特卡罗模拟

使用蒙特卡罗射线追踪程序MCstas1.12分别计算室温和冷源时的级次中子含量[7]。该模拟程序提供大量的常用中子散射谱仪部件模块，是目前国际上最引人注目的中子散射谱仪通用模拟软件。单色器的峰反射率0通过NOP程序计算得到[8]。假定靠近中子源的导管入口处中子能谱服从麦克斯韦分布，热中子温度为300 K，冷中子源温度为 30 K。CNGD导管由堆内导管、提拉门导管、弯导管和后端直导管组成（见图2），各部分导管长度如表1所示，中子导管截面为20 cm×5 cm（高×宽），弯导管曲率半径=519 m，后端直导管采用天然镍镀层，其他部分导管均采用=2超镜[9]。使用平板单色器（Monochromator_flat）模块实现HOPG 单色器的仿真模拟，单色器厚度设置为2 mm，嵌镶度0.7°且各向同性，单色器起飞角87°。

表1　CNGD导管各部分长度参数

图2　中国先进研究堆CNGD导管几何示意图

2　结果和讨论

晶体衍射法进行～2角度扫描测量时，当HOPG分析器角度满足布拉格衍射条件时一维位置灵敏探测器会采集到一个近高斯峰。实验过程中在三个位置测到了高斯峰，对应角度分别为-44.0°、-67.3°、-74.2°。根据HOPG（002）的晶面间距=3.353 9 Å，由布拉格衍射公式计算得到对应的中子波长分别为4.6 Å、2.3 Å、1.53 Å。由于束流发散和波长展宽，对应每个波长的级次中子，在衍射角附近小角度范围摇摆HOPG分析器能收集到一系列高斯峰。将每个衍射角附近所有峰强积分可得该单色波长对应的中子强度。实验测得初级，次级和三级中子相对强度比值为100%：45.6%：10.5%，如图3所示。由布拉格衍射原理=2sin，=1，2，3，…，对应每个角度，都有一系列满足衍射条件的中子。所以实验测得的初级中子（=-44.0°）包含了所有其他级次中子（/2，/3，…）。同理实验测得的次级中子/2（=-67.3°）包含了所有其他级次中子（/4，/6，…）。由于四级以上中子/4衍射角度很小难以测量，并且它们占比很小，所以此处忽略四级以上的中子。上述各级次中子强度比值修正后应该是（100%-45.6%-10.5%）：45.6%：10.5%=100%：103.9%：23.9%。此外，中子束在经过HOPG分析器反射后会衰减，而且不同波长中子衰减程度不同，所以上述结果还需要使用反射率进行修正。HOPG 对不同波长中子的反射率使用NOP软件计算，晶面选择为（002），得拜温度设置为300 K，热漫散射截面为4.8 barn，嵌镶度为0.7°，晶体厚度为2 mm。计算结果表明所用HOPG晶体对4.6 Å、2.3 Å、1.53 Å中子的相对积分反射强度为100%，68.3%，51.8%。使用晶体衍射法测量，在考虑HOPG反射率影响后，得到初级，次级和三级中子强度的比值为100%:152.3%:46.3%。晶体衍射法采集到的次级中子含量比初级中子还要高。

图3　晶体衍射法实验测量中子相对强度结果

进一步利用中子能谱测量常用的TOF方法分析HOPG的级次含量。测量过程中，HOPG分析器和飞行时间设备不需要转动，一次测量TOF的探测器就收集到了三个衍射峰，分别对应波长为 4.58 Å、2.29 Å、1.53 Å的中子，即、/2、/3。这一结果与之前晶体衍射法测量结果基本一致。TOF使用的3He单管探测器对初级、次级和三级中子的探测效率分别为100%、97.0%和90.5%。经探测效率修正后，各级次中子强度比值为100%：133.3%：12.7%，如图4（a）所示。NOP计算结果表明HOPG晶体对初级、次级、三级中子的相对积分反射率为100%、68.3%、51.8%。经反射率修正后，各级次中子强度比值约为100%：195.2%：24.5%。TOF结果再次验证和表明次级中子占有很大比例，其强度超过初级中子。

与晶体衍射实验结果对比，TOF实验得到了次级中子强度相对含量更高的结果，原因可能有两方面。第一，所有实验测量中没有使用中子准直器，由于长波中子发散度较大，对比短波中子，它们在经过两次单色和长距离飞行后束斑面积会变得更大。在晶体衍射法实验中，一维探测器能收集到全部中子，束流发散对其结果没有影响，但TOF实验时斩波器前放置了1 mm限束狭缝，该狭缝使得发散度小的中子能通过更多，从而导致测得的较短波长中子强度偏高。第二，斩波器在将连续中子束切割成脉冲中子束时，每个脉冲里能量越高即波长越短的中子能更多的通过斩波器狭缝，这也会导致测量的短波中子强度偏高。晶体衍射方法和飞行时间方法都表明，在没有安装冷源时，反射谱仪使用的单色束次级中子强度含量与初级中子接近。在HOPG单色器后，使用厚度为15 cm的铍过滤器过滤次级中子，飞行时间测量结果如图4（b）所示。铍过滤器有效的去掉了所有级次中子，但由于铍过滤器没有使用液氮冷却，初级中子强度也明显衰减，这与布达佩斯反射谱仪观察的结果相似[10]。

图4　铍过滤前（a）和铍过滤后（b）飞行时间实验测量结果

为了弄清级次成分含量高的原因，利用MC模拟进行相关理论分析。首先，考察有冷源（30 K）和室温（300 K）时CNGD导管出口处的中子能谱，模拟结果如图5所示。30 K时导管出口中子能谱最可几波长为4.7 Å，300 K时最可几波长为2.4 Å，而且前者比后者白光中子注量率增加约一个量级。300 K时2.3 Å的中子强度大约是4.6 Å初级中子的2倍，这是导致HOPG单色后级次中子含量高的根本原因。从图5还可以看出，在导管出口，30 K时4.6 Å的中子注量率是300 K时的约40倍。

图5　CNGD导管出口处中子能谱模拟结果

使用蒙特卡罗方法模拟HOPG单色后各级次中子强度，单色器中心离导管出口10 cm，监视器离单色器中心10 cm。由于中子强度经过单色后衰减很快，为提高计算效率，只选取波长范围在1～5 Å之间的中子，模拟结果如图6所示。300 K时4.6 Å、2.3 Å、1.53 Å中子的相对强度分别为100%：72.3%：20.2%，使用反射率修正后比值为100%：105.9%：39.0%。由于导管出口白光中子能谱较硬，所以单色后次级中子含量比初级中子还高。由图6（b）可见，30 K时HOPG单色后次级中子强度为初级的1.3%，反射率修正后约是2%，三级中子则下降到六个量级以上。模拟结果显示使用冷源后反射谱仪HOPG的次级污染情况会得到显著改善。

图6　HOPG单色中子级次相对强度模拟结果

3　结论

利用晶体衍射方法和飞行时间方法，测量了中国先进研究堆CNGD导管中子反射谱仪样品位置处的中子束级次含量。实验结果表明，在没有冷源时，尽管使用了特征波长为4 Å的弯导管传输中子，单色后次级中子含量依然较高，其强度与初级中子强度接近。测量结果还显示，使用15 cm厚的铍过滤器能过滤掉所有次级中子，同时初级中子强度约衰减到原来的一半。蒙特卡罗模拟分析表明室温下CNGD导管出口的中子能谱偏硬是单色后次级中子含量高的主要原因，使用温度为30 K的冷源后次级中子强度大约是初级中子的2%。这一结果表明，使用HOPG作为中子单色器时必须考虑级次中子的影响，弯导管并不能完全过滤特征波长以下的中子，在没有冷源时有必要对中子反射谱仪配置铍金属过滤器。

致谢

本工作得到了国家重点研发计划“中子散射光学关键部件”（No.2017YFA0403701）和国家自然科学基金“大面积锗晶体阵列中子单色器研制”（No.12075320）的支持。

［1］ 丁大钊，叶春堂，赵志祥，等．中子物理学—原理、方法与应用（下册）［M］．北京：原子能出版社，2001.

［2］ A.K.Freund. Singgle-crystal diamond：a potential gem in neutron instrumentation［J］．Journal of Applied Crystallography. 2009，42：36-42.

［3］ Guangcui Yuan，Hongxia Zhang.，et al. A neutron reflectometer with horIZONTAL sample geometry at CARR［J］．Nuclear instruments and methods in physics research A，2011，656：65-68.

［4］ Dongfeng Chen，Yuntao Liu，C Gou.，et al. Development of neutron scattering on 60 MW research reactor in CIAE［J］．Physica B，2006，385-386：966-967.

［5］ 胡春明，兰晓华，郑洲，等．导管中冷中子传输过程的数值模拟［J］．原子能科学技术，2010，44（2）：237-239.

［6］ 余周香，刘蕴韬，梁峰，等．中国先进研究堆中子飞行时间谱仪的设计与建造［J］．原子能科学技术，2013，47（5）：880-883.

［7］ K.Lefmann and K.Nielsen. A general software package for neutron ray-tracing simulations［J］．Neutron News，1999，10（3）：20-23.

［8］ L.Alianelli，M.Sanchez del Rio and R.Felici “NOP：a new software tool for neutron optics”［J］．Physica B，2004，350：e739-e741.

［9］ Zsolt Ludanyi，Operation manual of cold neutron guide system for CARR［M］．Mirrotron，2009.

［10］L.Bottyán，D.G.Merkel，B.Nagy，et al.GINA—A polarized neutron reflectometer at the Budapest Neutron Centre［J］．Review of Scientific Instruments，2013，84：015112，8.

Analysis of Higher-order Neutrons Monochromated by Highly Oriented Pyrolytic Graphite

WANG Zijun，LI Tianfu，YU Zhouxiang，LIU Rongdeng，LI Yuqing，HE Linfeng，LIU Yuntao，SUN Kai*

（China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

Highly Oriented Pyrolytic graphite（HOPG）has become indispensable in neutron spectroscopy because of its high performance in terms of neutron reflectivity. But serious higher-orders contamination could accompany the monochromated neutron beam simultaneously. Both crystal diffraction and time of flight were exploited to separate the 2nd and 3rd orders from the 1st order neutrons diffracted by a HOPG at the sample position of neutron reflectometer at China Advanced Research Reactor，obtaining their relative intensity. The measurements indicate that the 2nd and 3rd orders are comparable to the 1st order，which demonstrates serious contamination to the monochromatic beam.A beryllium filter used at room temperature put into the neutron beam completely removed the higher-order components. Further analysis with MonteCalo simulation indicates that the main reason of nontrivial higher-order neutrons is due to thermal neutron spectrum at the guide out. Simulation results also demonstrated that higher-orders composition would be significantly decreased with the use of cold neutron source.

China Advanced Research Reactor；Highly oriented Pyrolytic graphite；Neutron monochromator；MonteCalo simulation

TL48

A

0258-0918（2021）05-0885-06

2021-02-11

国家重点研发计划 2017YFA0403701；国家自然科学基金 12075320

王子军（1977—），男，湖南常德人，副研究员，博士，现主要从事中子散射技术及应用方面研究

孙凯，E-mail：ksun@ciae.ac.cn