唐河地下水有机氯农药(OCPs)的分布特征及风险评估
2021-04-02张敏王婷杨超倪晋仁
张敏 王婷 杨超 倪晋仁,,†
唐河地下水有机氯农药(OCPs)的分布特征及风险评估
张敏1王婷2杨超3倪晋仁1,2,†
1.北京大学深圳研究生院环境与能源学院, 深圳 518055; 2.北京大学环境工程系, 北京市新型污水深度处理工程技术研究中心, 北京 100871; 3.西安理工大学水利水电学院, 西安 710048; †通信作者, E-mail: jinrenni@pku.edu.cn
为评估雄安新区唐河污水库周边地下水有机氯农药(OCPs)污染状况, 对 2019 年采集的 36 个地下水样品中 OCPs 进行分析, 初步确定六氯环己烷(HCHs)和双对氯苯基三氯乙烷(DDTs)的组成特征和来源, 并对其健康风险进行评价。结果表明: 1)唐河地下水 OCPs 污染程度较轻, OCPs 总量为 nd~45.60ng/L, 检出率为77.78%, HCHs 贡献最大, 与 2018 年完成的唐河污水库一期生态治理工程有关; 2)唐河地下水中 HCHs 和DDTs 主要来自历史残留, HCHs 主要来源于农业, DDTs 在地下水体中主要产生好氧代谢产物 DDE; 3)唐河地下水 OCPs 致癌风险与非致癌风险均较低, 婴儿为敏感受体, 总体上对人体健康不构成威胁。
唐河污水库; 地下水; 有机氯农药(OCPs); 来源解析; 风险评估
有机氯农药(organochlorine pesticides, OCPs)作为杀虫剂, 是一类具有内分泌干扰作用的持久性有机污染物(POPs)[1-3], 可在环境中长期稳定存在[4-5]。作为世界第二大农药生产国, 中国 1985―1996 年的农药年产量高达 20.3~38.1 万吨[6-8]。OCPs 对水生生物具有一定毒性, 可以通过食物链进行放大, 导致生物体内 OCPs 发生累积[9]。由于 OCPs 毒性大, 迁移能力强, 且难降解, 我国 20 世纪 80 年代就禁止使用 OCPs[7], 但至今仍在多种环境介质中检出OCPs残留[10]。
地下水约占全球淡水资源量的 30%, 是人类生产和生活的重要水源。华北地区地下水利用率高达72%[11], 且存在严重的超采现象。在农药喷洒以及不合理的地下水开采过程中, OCPs 会通过降水、灌溉水和补给水等入渗水的淋溶作用向下运移, 最终污染地下水。因此, 关注华北地区地下水 OCPs污染状况尤其重要。然而, 关于 OCPs 的研究目前多集中在土壤、沉积物及表层水体[5-6, 12], 关于地下水, 特别是中国华北平原地下水 OCPs 污染的研究相对较少[13], 代表性的研究有: 陈卫平等[14]对北京地下水 OCPs 健康风险的评估, 龚晓洁等[15]对河南平原浅层地下水 OCPs 污染特征的研究, 李泽岩等[16]对海河流域地下水 OCPs 污染及分布的研究, 等等。对华北地区地下水 OCPs 分布特征及健康风险评价的研究有待进一步扩充。
唐河污水库位于雄安新区安新县境内西南部, 紧邻唐河故道, 东西总长 17.5km, 分南、北两库。20 世纪 70 年代末, 保定市在白洋淀上游唐河流域(白洋淀“上游九河”之一)修建唐河污水库, 作为西部纳污区来截流排入白洋淀的工业污水, 直到 2017 年 6 月才停止使用。唐河污水库库尾距白洋淀仅 2.5km, 由于没有进行库底防渗处理, 对白洋淀的地表水和地下水环境质量构成严重威胁。为对周边地下水质量进行长期监管, 辅助唐河污水库污染治理与生态修复工程的实施, 本文拟对白洋淀西南侧唐河纳污水库周边地下水 OCPs 含量、分布、来源以及可能产生的健康风险开展研究, 为雄安新区地下水环境治理提供科学依据。
1 材料与方法
1.1 试剂与仪器
标准试剂: 15 种 OCPs 标样(-HCH、-HCH、-HCH、-HCH、艾氏剂、狄氏剂、七氯、环氧七氯 A、,′-DDT、,′-DDT、,′-DDD、,′-DDD、,′-DDE、,′-DDE和硫丹 I)购自百灵威, 回收率指示物(四氯间二甲苯)购自安谱, 内标化合物(13C12-PCB209)购自百灵威。其他实验试剂包括甲醇(HPLC, Fisher)、正己烷(HPLC, Fisher)、丙酮(HPLC, Fisher)和异辛烷(HPLC, Adamas)。
仪器: 气相色谱-单四级杆质谱仪(7890B/5977B, Agilent Technologies Co. Ltd., 美国)和超纯水仪(Milli Q, Gradient System, 美国 Millipore 公司)。
1.2 采样点布设
在唐河污水库沿线布设 36 个地下水监测点(图1), 于 2019 年 4－6 月完成地下水样品的采集。样品采集参照 HJ/T 164－2004 地下水环境监测技术规范, 所有采样点均采集 60m 以内浅层地下水。采集的地下水样品装入 4L 棕色玻璃瓶中, 加入 3 滴浓硫酸冷藏保存, 于 72 小时内完成水样的前处理。
1.3 样品前处理与测试
通过固相萃取法富集 OCPs。水样过 0.7μm 玻璃纤维滤膜(GF/F, Whatman UK)后, 量取 2 L 滤液, 加入 100μL 浓度为 500ng/g 的四氯间二甲苯标液(回收率指示物)。利用 SPE 小柱(Supelco Envi-C18柱, 500mg, 6mL, 依次加入 10mL 甲醇和超纯水活化)进行固相萃取。滤液通过 SPE 小柱后, 加入 10 mL 蒸馏水淋洗。用 10mL 丙酮与正己烷(1:1)混合液洗脱, 收集洗脱液。最后氮吹浓缩, 加入 100 μL 浓度为 500ng/g 的13C12-PCB 209内标, 用异辛烷定容至 1mL, 封存于-20℃冰箱中待测。
图1 唐河污水库地下水采样点示意图
色谱分析: 用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行水样 OCPs 含量测定。色谱柱为 HP-5MS (30m× 30μm×0.25μm, Agilent190915-431UI); 载气(99.999% 氦气)流速为 1.0mL/min, 进样口温度为 250℃, 不分流进样。升温程序如下: 初始温度为 110℃, 以30℃/min 的速度升温至 185℃, 保持 2.5min; 再以1℃/min 的速度升温至 215℃; 然后以 3℃/min 的速度升温至 225℃; 最后以 30℃/min 的速度升温至285℃, 保持 9.67min。参数优化方式采用 SCAN 模式, 用 SIM 模式进行检测。
1.4 测试质量控制和保证
样品分析过程中, 通过方法空白、空白加标和样品平行等来保证测试结果的质量。每个采样点的样品做两个全过程平行, 平行样品测定结果偏差应小于 10%; 测试过程中仪器进样两次, 以便控制检测误差。用超纯水做以上样品的全过程空白实验, 所有样品测试结果均扣除空白值。仪器检出限为 3 倍信噪比浓度, 检出范围为 0.05~1.40ng/L, 方法空白为 0~0.32ng/L, 空白加标回收率为 84.7%~ 145.5%, 测试结果均经回收率校正。
1.5 数据处理与分析
使用 R 语言进行冗余分析(redundancy analysis, RDA), 用于揭示地下水 OCPs 浓度与理化参数之间的关联。分析中得到的 Axis Lengths 第一轴(DCA1)数值为 2.68, 因此采用 RDA 分析是可靠的。
根据环境中 OCPs 同分异构体含量, 使用商值法[17]对地下水的 OCPs 来源进行判断, 详见 2.2 节。
采用美国 EPA 推荐的健康风险模型[18], 对唐河地下水中 OCPs 带来的致癌风险和非致癌风险进行评价, 计算方法如式(1)和(2)所示:
其中, CR 为致癌风险值; HQ 为非致癌风险值; CDI为污染物每日的摄入量;为水体 OCPs 浓度(mg/L); DR 为水的摄取速率(婴儿 0.75L/d, 儿童 1L/d, 成人2L/d); EF 为暴露频率(365d/a); ED 暴露时间(婴儿 2a, 儿童 6a, 成人 70a); BW 体重(婴儿 5kg, 儿童 14kg, 成人 60kg); AT 平均作用时间(婴儿 730d, 儿童2190d; 成人 25550d); SF 污染物通过饮水摄入的致癌斜率因子(kg·d/mg); RfD 为污染物通过饮水摄入的非致癌参考剂量。摄入量以及相关参数均来源于美国EPA标准[18-21]。
2 结果与讨论
2.1 唐河地下水中有机氯农药的含量及分布
唐河地下水中 15 种 OCPs 的浓度分布如图 2 所示。OCPs 浓度范围为 nd~45.60ng/L, 平均浓度为11.93ng/L, 中位数为 10.84ng/L。所有监测点位中, 有 8 个点位(S1, S6, S19, S23, S25, S26, S27 和S34) OCPs 未检出(nd)或低于检出限(DL); S7, S9, S28 和 S36 浓度也较低(<3.0ng/L); S4, S11, S13, S24, S30, S31 和 S35 浓度较高(>20ng/L)。对比国内外地下水 OCPs 含量(表 1)可知, 唐河污水库地下水OCPs 浓度与松嫩平原地下水 OCPs 浓度水平相近(3.6~31.1ng/L)[10], 比印度北部的特莱带地下水中OCPs 浓度(1.05~15.81ng/L)略高[22], 远低于长江流域(45.6~4478ng/L)、太湖(31.36~1241ng/L)[20]、黎巴嫩北部(nd~1370ng/L)[23]、菲律宾邦板牙河沿岸(807~1624ng/L)[24]、印度北方邦坎普尔(nd~30750ng/L)[25]和南非东开普省(193.2~245.5ng/L)[26]地下水中 OCPs 的浓度。总体来看, 唐河污水库地下水OCPs 含量并不高。地下水中 OCPs 主要来自土壤淋滤、地表水与雨水的汇入[27-28], 2018 年唐河污水库一期生态污水治理与生态工程清除了北库固体废物及高浓度污水, 导致汇入地下水的污染物浓度降低[29]; 白洋淀 OCPs 浓度也从 1995 年的 3050ng/L降至 2018 年的 2.62~6.13 ng/L[30]。
36 个监测井中, OCPs 的检出率为 77.78%, 其中 HCHs 检出率为 77.78%, DDTs 检出率为 55.56%, 环氧七氯 A 在所有监测井中均未检出。由图 2 看出, 对地下水 OCPs 浓度贡献最大的是 HCHs, 监测井中HCHs 浓度为 nd~38.03ng/L, 平均浓度为 7.89ng/L, 中位数为 4.72ng/L; 其次是艾氏剂和狄氏剂。
影响地下水 OCPs 的因素很多。冗余分析结果(图 3)表明, 唐河地下水 OCPs 与井深、TOC、电导率、pH 值、氧化还原电位等显著相关(<0.05)。这是由于水体溶解性有机质(以 TOC 计)通过配位、螯合等作用与 OCPs 结合, 改变其迁移转化规律, 进而影响其在水生生态系统中的分配和归趋[31]。此外, 地下水 OCPs 含量与井深显著相关[10], 这与浅层地下水体和地表水、土壤等交互作用较强有关, 浅层地下水污染通常比深层地下水严重[10]。
图2 OCPs浓度及组成分布
表1 国内外水体OCPs污染情况
2.2 地下水中 OCPs 来源解析
环境中 HCHs 的来源主要为工业用 HCHs 粉剂和农业用林丹, 前者含 60%以上的-HCH 以及少量-,-和-HCH, 后者的 90%为-HCH[32-33]。在1995年, Hans-Rudolf 等[35]提出 HCHs 的不同单体之间可以发生转化,-HCH 可以转化为-HCH 和-HCH,-HCH 可以转化为-HCH。HCHs 的单体稳定性排序为-HCH>-HCH>-HCH>-HCH[34], 且-HCH 和-HCH 具有相同的降解途径[35]。因此, (-HCH+-HCH)/(-HCH+-HCH)可用于 HCHs 的来源分析, (-HCH+-HCH)/(-HCH+-HCH)>0.5 表示 HCHs 来自历史残留。此外,-HCH/-HCH 可用于识别 HCHs 的来源,-HCH/-HCH 在 3~7 之间, 表示 HCHs 可能来自于工业级六氯环己烷(-HCH); 若-HCH/-HCH>7, 则 HCHs 可能来源于环境中经过长距离迁移或长时间的降解的-HCH; 如果 HCHs来自农业用林丹, 则-HCH/-HCH 接近或小于3[6,36]。本文用商值法分析 HCHs 的来源, 结果如图4(a)所示。所有监测点中有 15 个点(S3, S4, S8, S9, S11, S12, S13, S16, S17, S18, S20, S21, S24, S32和S33)的(-HCH+-HCH)/(-HCH+-HCH)>0.5, 说明其来自历史残留, 剩余的 12 个点可能由于 HCHs 进入地下水中时间较短, 还未发生降解。从-HCH与-HCH 的比值来看, 有 18 个点位-HCH/-HCH比值小于 1, 进一步证实唐河地下水中 HCHs 的主要来源为农业污染。
图3 冗余分析
图4 OCPs来源解析
工业级 DDTs 通常含 77.1％的,-DDT, 14.9％的,-DDT 和 4％的,-DDE。环境中 DDT, DDD和 DDE 可发生转化, DDT 在好氧条件下可氧化生成DDE, 在厌氧条件下可还原为 DDD。因此, 根据DDT 与 DDD+DDE的比例可以判断 DDTs 在环境中的代谢转化程度, 进而追溯农药源的组成。若DDT/(DDD+DDE)>1, 表明该区域存在新的 DDTs农药源输入; 若 DDT/(DDD+DDE)<1, 表示该区域DDTs 主要为历史残留[6,9,37]。此外, 有研究报道, 若 DDD/DDE>1, DDTs 主要以生物厌氧方式代谢; 若 DDD/DDE<1, 则主要以生物好氧方式代谢[6]。本研究检出 DDTs 的 20 个点位中, 仅有 6 个点的DDT/(DDD+DDE)大于 1, 其余均小于 1 (图 4(b)), 表明唐河地下水中 DDTs 以历史残留为主; 此外, 所有监测井中 DDD/DDE<1, 表明 DDTs 以好氧代谢为主, 这与监测井深度较浅有关。
2.3 唐河地下水中OCPs风险评估
根据式(1)和(2)评估地下水 OCPs 产生的健康风险。饮水为地下水 OCPs 的主要暴露途径[10]。对于致癌风险指数, CR≤10-6代表极低风险, 10-6
对于非致癌风险指数, HQ<0.1 代表低风险, 0.1
图5 致癌风险评价结果
图6 非致癌风险评价结果
3 结论
1)唐河地下水 OCPs 总量范围为 nd~45.60ng/L, 平均浓度为 11.93ng/L; 所有监测井 OCPs 检出率为 77.78%, HCHs 贡献最大, 其次是艾氏剂和狄氏剂; 与其他地区相比, 唐河地下水 OCPs 污染程度较轻, 可能与唐河污水库的生态治理工程有关。
2)唐河地下水 HCHs 主要来自历史残留, 农业污染为主要来源; DDTs 主要来源于历史残留, 在地下水体中主要转化为好氧代谢产物 DDE, 与监测井较浅和溶解氧含量较大有关。
3)根据 EPA 推荐的健康风险评价模型, 唐河地下水 OCPs 致癌风险与非致癌风险均较低, 且婴儿>儿童>成人, 总体上对人体健康不构成威胁。
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Distributions and Risk Assessment of Organochlorine Pesticides (OCPs) in Tanghe Groundwater
ZHANG Min1, WANG Ting2, YANG Chao3, NI Jinren1,2,†
1. School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055; 2. Beijing New Advanced Treatment Technology Research Center, Department of Environmental Engineering, Peking University, Beijing 100871; 3. School of Water Conservancy and Hydropower, Xi’an University of Technology, Xi’an 710048; † Corresponding author, E-mail: jinrenni@pku.edu.cn
In order to evaluate the pollution status of organochlorine pesticides (OCPs) in the groundwater around Tanghe Wastewater Reservoir in Xiong’an New area, the authors analyzed OCPs residues in 36 groundwater samples collected in 2019. The composition characteristics and sources of HCHs and DDTs were preliminarily determined, and their health risks were assessed. The results suggested that Tanghe groundwater showed lower OCPs pollution with total amount of nd–45.60 ng/L and a detection rate of 77.78%, of which HCHs was the greatest distributor. The lower OCPs contents were partially attributed to implementations of the ecological sewage treatment project in 2018. Furthermore, both HCHs and DDTs were mainly historical residues originated from agricultural source, and DDTs probably decomposed into aerobic metabolite DDE. Overall, the noncarcinogenic and carcinogenic risks of OCPs were very low, posing no threat to human health though infants were more sensitive.
Tanghe Wastewater Reservoir; groundwater; organochlorine pesticides (OCPs); pollution source; risk assessment
10.13209/j.0479-8023.2021.014
国家水体污染控制与治理重大专项(2018ZX07110)资助
2020–03–02;
2020–03–25
