北秦岭东段柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床铅同位素特征与成矿作用探讨

2021-03-25林锐华杨秀峰刘行王亚飞朱斌韩建栢孙志明王继远

地质找矿论丛 2021年1期

林锐华，杨秀峰，刘行，王亚飞，朱斌，韩建栢，孙志明，王继远

(1.中钢集团天津地质研究院有限公司，天津 300181； 2.中国地质调查局天津地质调查中心，天津 300170)

0 引言

北秦岭造山带为华北克拉通南缘与南秦岭造山带北缘过渡结合部位，主要受栾川断裂和商丹断裂控制的大致呈NWW向展布的构造带，其东段是整个秦岭造山带中构造变形、地层变质较为强烈的地带，岩浆活动较为发育，其中以中酸性花岗质岩浆最为频繁，侵位时代主要为古生代，新元古代次之，并伴随多类矿种、多个期次的岩浆期后金属成矿事件，其中以灰池子岩体外围铀的较大规模成矿事件尤甚[1-8]。

古生代以来，加里东期受扬子板块向华北克拉通俯冲影响，岩石圈受到了碰撞造山作用的改造，于北秦岭东段形成以灰池子岩体、漂池岩体为代表的中酸性侵入岩体[9-14]。其中，在灰池子岩体外围出现较大规模的铀成矿作用，导致在横跨豫、陕两省的灰池子岩体外围区域形成一个与构造-岩浆密切相关的花岗伟晶岩型和构造热液型铀矿(或矿化)富集带，受到诸多学者关注[1-5,7-8,15-22]。

近年来灰池子岩体外围地区找矿成果显著，新发现了光石沟铀矿床[2,5]、小花岔铀矿床[23]、陈家庄铀矿床[24]、柳树湾铀矿床[1]等多个铀矿床，显示了灰池子岩体外围铀成矿地质条件的优越性，找矿潜力巨大。

图1 北秦岭东段柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床大地构造位置简图(b)和地质略图(c)Fig.1 Geotectonic and geological sketch of the Liushuwan granitic pegmatite type U deposit at eastern part of the North Qinling orogenic belt1.中元古代峡河岩群寨根岩组；2.新元古代花岗片麻岩；3.新元古代角闪岩脉； 4.中基性杂岩体；5.古生代灰池子岩体；6.含铀花岗伟晶岩脉； 7.非矿花岗伟晶岩脉；8.第四系；9.勘探线及其编号；10采样位置

柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床位于河南省西部的卢氏县境内，是实施“河南省官坡—军马河地区放射性及三稀元素矿产远景调查”项目期间新发现的一处花岗伟晶岩型铀矿床；该矿床位于灰池子岩体东段北侧，填补了灰池子岩体外围于河南省境内的找矿空白。鉴于该矿床为一新发现矿床，研究程度较低，有关柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床的报道仅有矿床的发现意义[1]、矿床地质特征总结[1,3]、黑云母矿物化学特征[17]、矿产勘查过程中相关找矿方法的应用[18]等方面，而对成矿物质来源、成矿作用等方面研究尚无报道，很大程度上制约了下一步找矿工作的持续推进及成矿模型的搭建。为此，本文基于对柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中含铀花岗伟晶岩脉、接触带附近黑云母斜长片麻岩和黑云母二长花岗岩所含黄铁矿铅同位素测定和对比研究，分析铅同位素组成及其特征，探讨成矿物质来源与铀成矿作用，为更加深入认识灰池子岩体外围铀成矿地质条件奠定基础，为本区铀的迁移、富集、成矿机制提供新的证据。

1 矿区成矿地质背景

柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床位于河南省三门峡市卢氏县西南约90 km处。大地构造位置北依华北克拉通南缘，南接南秦岭构造带[25-27]，位于商县—丹凤(商丹)断裂以北，栾川断裂以南[27](图1)。区域上出露的地层主要有二郎坪群、秦岭群、宽坪群、峡河岩群、丹凤群[28-30]。其中，峡河岩群寨根岩组含一套高级变质岩系(原岩为富泥质陆源碎屑岩)，为本区主要的赋矿围岩。加里东期本区岩浆活动颇具规模，代表性岩浆活动产物主要有漂池岩体(505 Ma～470 Ma)和灰池子岩体(437 Ma～382 Ma)[2,15,27,31]。二者外围有大量花岗伟晶岩脉展布，且具有一定的分带性，向远离岩体方向依次发育黑云母花岗伟晶岩脉、二云母花岗伟晶岩脉、白云母花岗伟晶岩脉和锂云母花岗伟晶岩脉[3,16,32]。

图2 柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床代表性岩石手标本照片Fig.2 The photographs of the representative rocks of the Liushuwan granitic pegmatite type U deposit a.黑云母二长花岗岩；b.含铀花岗伟晶岩； c.黑云母花岗伟晶岩；d.钾长石化花岗伟晶岩

灰池子岩体东段(即河南段)铀矿(或矿化)富集带范围内圈定了若干靶区，其中以岩体北东侧的柳树湾矿床成矿地质条件最为优越，含铀伟晶岩矿脉长度可达2 km以上，矿体厚度最厚处2.4 m以上，一般为0.7～1.5 m，品位0.03%～0.14%[17]。铀工业矿体(或含铀矿化体)主要赋存在灰池子岩体与黑云斜长片麻岩地层的外接触带有限距离范围内(一般距离岩体300 m以内)的花岗岩伟晶岩脉中(图2)。经过野外地质调查发现，灰池子岩体中的黑云母二长花岗岩与成矿关系最为密切，通过放射性伽玛扫面调查发现黑云母二长花岗岩自然伽玛40 γ～120 γ。围岩为出露于岩体北东侧的黑云斜长片麻岩(峡河岩群寨根岩组)(图1c)，铀矿脉体(或铀矿化脉体)呈脉状(或透镜状)顺层产出，走向NW-SE，倾角55°～85°[1]。

2 样品采集与分析方法

2.1 样品采集和处理

本次分析用样品采自柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床钻孔中。其中，样品201707ZK1301-y-2、ZK1301HTK-Y2、ZK1301HTK-Y4、ZK1501HTK-D2、ZK1501HTK-D3、ZK0001HTK-D4、ZK1501HTK-ρ1、ZK0001HTK-ρ3、ZK1601HTK-ρ4、ZK1601HTK-ρ5分别采自1301号钻孔42 m、54 m、62 m处，1501号钻孔23 m、34 m处，0001号钻孔24 m处，1501号钻孔54 m处，0001号钻孔42 m处，1601号钻孔54 m、73 m处。

样品预处理(包括样品粉碎加工、黄铁矿单矿物分选等)主要由廊坊市诚信地质服务有限公司完成。将野外采集的岩石样品，经过分级破碎、分级过筛，于双目镜下挑选5 g以上的高纯度(99%以上)黄铁矿，研磨至200目以下备用。

2.2 测试仪器和方法

铅同位素测试工作由核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，使用仪器为Phoenix 热表面电离质谱仪(仪器编号为9444)。

称取15 mg黄铁矿样品置于溶样罐中，用聚四氟乙烯(PTFE)密封，加入HNO3和HCl溶液，将样品封存于180℃条件下，直至样品全部溶解，然后蒸干，再加入6 mol/L HCl溶液溶解，再次蒸干。加入HCl和HBr溶液，离心后用HCl和HBr淋滤杂质。再用6 ml浓度为6 mol/L的HCl溶液解吸铅，蒸干后上机器分析。

铅同位素分析在Phoenix热表面电离质谱仪上进行，采用NBS981标样进行测试监控，该标样分析结果为0.01%，其中206Pb/204Pb分析精度优于0.05%，208Pb/204Pb分析精度优于0.005%。

3 分析结果

本次从柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中采集了10件黄铁矿单矿物样品用于研究，其中赋存于含铀花岗伟晶岩脉的4件黄铁矿样品(ZK1501HTK-ρ1、ZK0001HTK-ρ3、ZK1601HTK-ρ4、ZK1601HTK-ρ5)、接触带附近黑云斜长片麻岩的3件黄铁矿样品(ZK1501HTK-D2、ZK1501HTK-D3、ZK0001HTK-D4)和接触带附近的黑云母二长花岗岩的3件黄铁矿样品(201707ZK1301-y-2、ZK1301HTK-Y2、ZK1301HTK-Y4)。Pb同位素分析结果见表1，Pb同位素特征值见表2。

由表1可知：

①含铀花岗伟晶岩脉中黄铁矿的206Pb/204Pb=43.502～125.992、207Pb/204Pb=16.018～21.587、208Pb/204Pb=39.331～55.563，均显示出较宽的比值范围，比值不均一，这可能是放射性铅累积的结果。

②黑云母二长花岗岩中黄铁矿的206Pb/204Pb=19.312～19.907(平均19.687，极差0.595)、207Pb/204Pb=15.655～15.716(平均15.686，极差0.061)、208Pb/204Pb=38.728～39.868(平均39.149，极差1.086)；黑云斜长片麻岩中黄铁矿的206Pb/204Pb=18.141～18.616(平均18.412，极差0.475)、207Pb/204Pb= 15.602～15.632(平均15.618，极差0.030)、208Pb/204Pb=38.569～38.806(平均38.669，极差0.237)。以上两组铅同位素样品测试结果比较稳定，变化范围较小，且较为均一，具有正常铅的特征，可代表柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中黄铁矿铅同位素特征。

表1 柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床黄铁矿铅同位素组成Table 1 Pb isotopic compositions of pyrites from the Liushuwan granite pegmatite type U deposit

表2 柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床围岩黄铁矿铅同位素特征Table 2 Pb isotopic characteristic parameters of pyrites from the Liushuwan granitic pegmatite type U deposit

4 讨论

4.1 铅同位素示踪

形成于加里东期的柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中沥青铀矿、晶质铀矿、硅钙铀矿、钍石等矿物结晶后，高异常含量的铀、钍等放射性同位素(如235U、238U、232Th等)，经放射性衰变可能产生一定量的206Pb、207Pb、208Pb的异常积累，使得含矿伟晶岩中铅同位素组成发生变异，206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb同位素比值发生解耦，表1中含铀花岗伟晶岩脉中黄铁矿的206Pb/204Pb=43.502～125.992、207Pb/204Pb=16.018～21.587、208Pb/204Pb=39.331～55.563，已经发生变异超过了正常环境的比值范围，故通过利用含铀样品的铅同位素来直接反演岩浆流体演化特征和示踪成矿物质来源是不可靠的。因此，为了克服上述不利因素的影响，通过铅同位素示踪达到反演成矿流体性质和成矿物质来源的目的，本次研究采集了离花岗伟晶岩型铀矿体一段距离的赋存于黑云母二长花岗岩和黑云斜长片麻岩地层中的黄铁矿样品进行对比研究。

图3 柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床黄铁矿 206Pb/204Pb—207Pb/204Pb、206Pb/204Pb—208Pb/204Pb增长曲线Fig.3 The 206Pb/204Pb—207Pb/204Pb and 206Pb/204Pb—208Pb/204Pb curves of pyrites from the Liushuwan granite pegmatite type uranium deposit

如表1和表2所示，柳树湾黑云母二长花岗岩中206Pb/204Pb=19.312～19.907(均大于18.000)；207Pb/204Pb=15.655～15.716，均高于15.300，显示铀铅富集的特征；208Pb/204Pb=38.728～39.868，低于39.000，显示钍铅微弱亏损。柳树湾黑云母二长花岗岩黄铁矿铅μ值为9.50～9.58，区别于正常铅μ值(8.69～9.24[33-34])，而介于地幔μ值(8.92)与造山带μ值(10.87[33])之间。μ值的高低可以示踪地质体演化过程中的信息，反演铅的源区特征[35-37]。柳树湾黑云母二长花岗岩中的黄铁矿中的铅具有低μ值(9.50～9.58<9.58)，暗示有下部地壳(或上地幔)铅参与。鉴于黑云母二长花岗岩源岩物质经岩石地球化学模拟后的玄武岩岩浆组分比例可高达90%，即为富铁镁质的变中基性岩，以及其w(Th)/w(U)值(3.22～3.58)均低于全球上地壳w(Th)/w(U)值(3.88[38])，表明上地壳铅对其形成的贡献较小，应为下地壳铅与造山带铅的混源。以上证据表明，柳树湾黑云母二长花岗岩Pb并非单一来源，具有混源铅的特征，其来源可能与区域内的下部地壳铅与造山带铅(即峡河岩群地层铅)混染有关。

在206Pb/204Pb—207Pb/204Pb和206Pb/204Pb—208Pb/204Pb增长曲线图解(图3)[38]中，黑云斜长片麻岩中的黄铁矿样品均落在铅的造山带演化线上，而黑云母二长花岗岩中黄铁矿样品点均落在铅的上地壳演化线和造山带演化线中间区域内。一般情况下多数花岗质岩浆均经历了多阶段演化，导致Pb同位素解释存在多解性[39]，因此黑云母二长花岗岩中黄铁矿的铅应是上地壳铅与造山带铅(即峡河岩群地层铅)的混源。

此外，黑云母二长花岗岩中的热液黄铁矿硫同位素平衡的流体的δ(34SV-CDT)=1.7×10-3～6.4×10-3，平均为5×10-3，均为正值，且与黑云斜长片麻岩中黄铁矿的硫同位素组成有部分重叠，同样印证了黑云斜长片麻岩(峡河岩群地层)对黑云母二长花岗岩中的热液黄铁矿硫源的贡献。

4.2 成矿作用探讨

通常情况下，与中酸性岩浆有成因联系的花岗伟晶岩矿物组成主要为长石和石英，是产于母岩体附近(或有限距离范围内)与围岩接触带的地质单元[40-41]，一般是分异程度较高的花岗质岩浆晚期阶段作用的产物[42]。它的形成与富含H2O、CO2、F、Cl等挥发分的母岩浆(缓慢)冷却、(循环)结晶有关，期间伴随携带大量金属元素的成矿流体与母岩浆不断分离[40]，出溶的流体可携带大量的金属元素搬运并于成矿期构造中富集卸载，便形成岩浆期后热液矿床。柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中的花岗伟晶岩脉作为铀矿的载体地质单元，必定残留了成矿流体的“印记”，继承了丰富的矿化信息[41-42]。

通过野外地质调查研究发现，柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床中黑云母花岗伟晶岩脉主要产于灰池子岩体内外接触带，岩脉密集成群出现，多数呈带状近似平行展布，局部有分枝、复合现象，走向与区域构造线方位相耦合，呈NW-SE。区内主要铀矿体均受黑云母花岗伟晶岩脉严格控制，且一般黑云母花岗伟晶岩脉围绕岩体呈环带分布，因此该期岩浆活动对形成花岗伟晶岩型铀矿床起到了空间定位作用。花岗伟晶岩脉的数量和产铀能力与距离岩体远近有直接关系，当距离岩体较近时，则具有数量增多、产铀能力增强的特点，铀工业矿体(或含铀矿化体)主要赋存在岩体与黑云斜长片麻岩地层的内外接触带的有限距离范围内(一般距离岩体300 m以内)的花岗岩伟晶岩脉中，且该产铀接触带一般伴随强烈的钾长石化、黑云母化和石英硅化，即具有“又红、又黑、又粗”的特点，该特点已经成为本区的重要找矿标志。成矿流体虽起源于岩浆，但与黑云斜长片麻岩地层接触过程中所发生的钾长石化、黑云母化和石英硅化蚀变作用，必然被地层混染，使其携带了黑云斜长片麻岩地层中的地球化学信息。因此，本区黑云母二长花岗岩黄铁矿铅同位素组成所具有的混源铅的特征，即源自下部地壳铅与峡河岩群黑云斜长片麻岩铅的混合，是对区内钾长石化、黑云母化和石英硅化等成矿蚀变的响应。