基于后向轨迹模式的豫南地区冬季PM2.5来源分布及传输分析

高 阳, 韩永贵, 黄晓宇, 韩 磊,2,3,4*

1.宁夏大学资源环境学院, 宁夏 银川 750021 2.宁夏旱区资源评价与环境调控重点实验室, 宁夏 银川 750021 3.中阿旱区特色资源与环境治理国际合作联合实验室, 宁夏 银川 750021 4.宁夏大学环境工程研究院, 宁夏 银川 750021

自1998年以来，我国城镇化和工业化发展取得了举世瞩目的成就，形成了众多城市群；与此同时，粗放式的发展模式也产生了一系列大气污染问题[1-3]，其中PM2.5已成为城市和区域大气污染的主要超标污染物. PM2.5不仅能降低城市能见度[4-5]，同时也会对人体的呼吸系统、心血管系统等产生诸多不良影响[6-7]. PM2.5污染具有区域性特征，不仅受到本地污染源排放的影响，还受到外来气团跨区域输送的影响[8-9]. 后向轨迹模式(HYSPLIT-4)、潜在源贡献(PSCF)分析法和浓度权重轨迹(CWT)分析法是研究大气颗粒物跨区域输送及识别潜在源区的常用方法，已被国内外学者广泛应用于多种污染物在各地区传输和扩散的研究中. Zemmer等[10]利用HYSPLIT对土耳其伊斯坦布尔大气中豚草花粉来源进行了探讨，结果表明本地来源可能为伊斯坦布尔和色雷斯，跨区域输送来源可能为保加利亚、乌克兰、俄罗斯黑海地区以及摩尔多瓦. Hwang等[11]等利用PSCF分析法研究表明，美国西部沿海IMPROVE站点PM2.5的潜在源区主要位于加利福尼亚州的锡斯基尤县以及俄勒冈州东部. GAO等[12]利用HYSPLIT和PSCF分析法研究发现，中国北方城市群2008年夏季PM2.5不仅受到本地污染源排放的影响，还受到远距离传输的影响，其中沧州市、石家庄市和保定市为河北省南部的潜在污染源区，而涿州市、阳坊市、燕郊市、香河市和廊坊市则是北京市和天津市的潜在污染源区. LIAO等[13]利用HYSPLIT对成都市2013年冬季重污染期间PM2.5的传输路径及潜在源区进行了研究，发现来自四川盆地内部的气流轨迹占比在77%以上，其潜在源区主要位于四川盆地东南部及西部边缘. 因此，研究区域大气污染物来源时，要同时考虑本地污染源排放和周边地区以及远距离输送的影响.

近年来，我国关于PM2.5污染特征和来源解析的相关研究主要集中在京津冀、长三角、珠三角及中原城市群等复合型严重污染区[14-16]，但对中原城市群冬季PM2.5污染特征及来源解析的研究主要集中在郑州市[17]，其中，对豫南地区PM2.5的研究主要为PM2.5与气象因子的相关性[18-19]、污染防治对策、大气环境质量现状评价及预测等，对其冬季PM2.5来源及传输特征的分析较少. 为了解豫南地区PM2.5污染现状，该研究选取PM2.5污染较为严重的冬季(2017年12月—2018年2月)，利用ρ(PM2.5)在线监测小时数据和日数据，分析了PM2.5污染特征；利用HYSPLIT-4后向轨迹模式，并结合轨迹聚类分析法，探讨了区域传输对ρ(PM2.5)的影响；结合PSCF和CWT分析方法，研究豫南地区2017年冬季潜在源区空间分布和贡献，以期为当地政府进行PM2.5污染治理、改善城市空气质量决策的实施提供科学支撑，为中原城市群城市之间冬季大气细颗粒物污染及联防联控提供基础数据.

1 数据与方法

1.1 研究区概况

豫南地区位于31°46′N～33°48′N、110°58′E～114°01′E，行政区划上主要包括南阳市、信阳市和驻马店市. 豫南地区地势南高北低，地貌类型为阶梯地貌；水系发达，湖泊河流众多. 豫南地区南阳市、信阳市和驻马店市大部分地区位于暖温带和亚热带的气候过渡带上，四季分明，年均降水量在1 300 mm左右，年均气温在15 ℃左右，日照时数偏少，年均相对湿度为77%. 豫南地区共设12个国控空气质量自动监测站点(见图1)，分别为南阳市气象站、南阳理工学院、南阳市瓦房庄、南阳市汉画馆、南阳市环保局、信阳市公安局平桥分局、信阳市南湾水厂、信阳市酿酒公司、信阳市审计局、驻马店市彩印厂、驻马店市一纸厂、天方二分厂.

图1 豫南地区空气质量自动监测站点位置Fig.1 Location of automatic air quality monitoring stations in southern Henan Province

1.2 数据来源

该研究所用ρ(PM2.5)及环境空气质量指数(Air Quality Index，AQI)数据来源于河南省空气质量预报发布系统(http:1.192.88.18:8088TodayMonitor)，数据在发布前均经过严格的质量控制. 气团后向轨迹资料使用美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)和美国国家大气研究中心(National Centers for Atmospheric Research，NCAR)提供的全球再分析资料以及全球资料同化系统(Global Land Data Assimilation System, GDAS)气象要素数据(ftp:arlftp.arlhq.noaa.govpubarchivesgdas1)，选取时段为2017年12月1日—2018年2月28日.

1.3 研究方法

1.3.1气团后向轨迹模型

HYSPLIT-4后向轨迹模式是欧拉和拉格朗日混合型的扩散模式，其平流和扩散处理采用拉格朗日方法，大气污染物质量浓度计算采用欧拉方法. 该研究利用HYSPLIT-4[20]对豫南地区2017年冬季各月24 h 气团后向轨迹进行模拟，分别将南阳市(32.99°N、112.53°E)、信阳市(32.15°N、114.09°E)和驻马店市(33.01°N、114.02°E)设为起始点，轨迹模拟起始高度设置为500 m[21-23]，因为500 m高度风场能较准确地反映大气边界层内的平均流场特征[24].

1.3.2后向轨迹聚类分析

该研究利用TrajStat软件1.4.8版本[25]，并采用Euclidean Distance算法按月进行聚类得到不同类型的输送轨迹，对每类轨迹的出现频率及对应的ρ(PM2.5)进行统计，以便研究豫南地区2017年冬季PM2.5输送通道的月份差异.

1.3.3PSCF方法

PSCF方法[26-29]是一种基于后向气团轨迹来计算识别潜在污染源区的方法，也称为滞留时间分析法. 该方法假设气团后向轨迹在某个网格中有停留时间，那么该气团就会接收到来自这个区域排放的污染物，随后经过传输，对研究点的污染物浓度产生贡献[30]. 该研究利用TrajStat软件提供的PSCF方法，将气团轨迹所覆盖的区域划分为0.25°×0.25°的水平网格(i，j)，共计6 998个网格，结合逐小时ρ(PM2.5)进行分析，PSCF计算公式：

PSCFij=mijnij

(1)

式中，i、j分别为经度和纬度，nij为网格(i，j)内的所有轨迹节点数，mij为网格(i，j)内的污染轨迹节点数，PSCFij为网格(i，j)中污染轨迹出现的概率.

PSCF值越大，表明网格内轨迹ρ(PM2.5)大于75 μgm3的概率越大，即气团轨迹经过的网格区域对研究点ρ(PM2.5)贡献越大. 为降低某些偏远网格内因气团滞留时间较短带来的PSCF不确定性，以某一网格nij小于研究区域内各网格平均滞留时间的3倍为边界，引入权重函数(Wij)[31-32]：

(2)

对PSCF进行加权计算：

WPSCFij=PSCFij×Wij

(3)

式中,WPSCFij为网格(i，j)的WPSCF值.

1.3.4CWT方法

PSCF方法只反映当前网格污染轨迹所占比例，并不体现污染轨迹对目标网格的污染贡献. CWT则可以确定不同潜在污染源区对目标网格的相对贡献大小[33]. 通过计算每个网格的权重浓度定量给出经过该网格轨迹对应的ρ(PM2.5)平均值，反映各网格对受体点的污染贡献程度，计算公式：

(4)

式中：CWTij为网格(i，j)的平均污染权重浓度，μgm3；k为气团轨迹；N为轨迹的总数；Ck是轨迹k经过网格(i，j)时对应的ρ(PM2.5)，μgm3；αijk为轨迹k在网格(i，j)停留的时间. PSCF方法中所用的权重函数Wij同样适用于CWT方法，以减少CWTij的不确定性，定义WCWTij如下：

WCWTij=CWTij×Wij

(5)

式中,WCWTij为网格(i，j)的权重轨迹污染程度.

图2 豫南地区2017年12月—2018年2月 不同AQI等级占比情况Fig.2 The proportion of different AQI categories in southern Henan Province from December 2017 to February 2018

2 结果与讨论

2.1 2017年冬季大气污染状况

基于逐日AQI数据，分析了豫南地区2017年12月—2018年2月不同AQI等级占比情况(见图2). 由图2可见:AQI的变化范围主要集中在44～353之间. 2017年12月信阳市优良天数占比(39%)最大，驻马店市(38%)次之，而南阳市则最低，为32%；2018年1月信阳市优良天数占比(42%)最大，南阳市和驻马店市均为32%；2018年2月信阳市和驻马店市优良天数占比均为54%，南阳市最低，仅为34%. 信阳市空气质量最好，有研究[34]表明，2014—2017年信阳市城区的空气质量有明显变好的趋势，其次为驻马店市，南阳市空气质量最差.

图3 豫南地区2017年12月—2018年2月 ρ(PM2.5)逐日变化和日变化特征Fig.3 Day-by-day and daily variation characteristics of ρ(PM2.5) in southern Henan Province from December 2017 to February 2018

2.2 ρ(PM2.5)变化特征

豫南地区3个城市在2017年12月—2018年2月ρ(PM2.5)变化特征如图3所示. 由图3可见，南阳市ρ(PM2.5)最高，为(109.3±55.7)μgm3，驻马店市〔(92.1±50.8)μgm3〕次之，信阳市〔(88.4±44.2)〕μgm3〕最低，分别为GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(75 μgm3)的1.5、1.2和1.2倍，表明3个城市2017年冬季污染形势都很严峻. 对比3个城市，南阳市ρ(PM2.5)日均值和日超标倍数略高于其他2个城市，可能是因为南阳市处于三面环山、南部开口的马蹄形盆地之中，其西部和北部是伏牛山，东部和东南部是白云山、桐柏山等低山丘陵，不利于PM2.5的稀释扩散.

为进一步了解豫南地区ρ(PM2.5)的日变化特征，对3个城市ρ(PM2.5)的日变化进行分析. 由图3可见：3个城市ρ(PM2.5)日均值大小依次为南阳市(107.4 μgm3)>驻马店市(91.0 μgm3)>信阳市(85.7 μgm3)；ρ(PM2.5)变化趋势基本一致，均呈双峰型变化，峰值出现在10:00和22:00左右，谷值出现在07:00—08:00和16:00—17:00. 16:00以后近地面气温开始降低，不利于PM2.5扩散，加之晚高峰到来，车流量增加，ρ(PM2.5)逐渐上升，并于22:00左右升至第2个峰值，表明汽车尾气排放对ρ(PM2.5)存在一定程度的影响[35]；22:00后上层空气散热较慢，辐射逆温形成，空气层结稳定，不利于PM2.5扩散[36]；08:00以后，随着早高峰的到来，取暖设备使用量增多，机动车尾气排放量增加，ρ(PM2.5)逐渐升高[37]，于10:00达到第1个峰值；10:00后由于温度升高，大气湍流增强，混合层高度增高，大气扩散PM2.5的能力增强[38-40]，ρ(PM2.5)逐渐降低.

2.3 气团后向轨迹聚类分析

为了分析区域传输对豫南地区2017年12月、2018年1月和2月ρ(PM2.5)的影响以及不同气团轨迹的污染特征，利用TrajStat软件，按月进行聚类分析，各月份气团轨迹分类见表1～3.

由表1可见，南阳市2017年12月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、正南、偏东. 西北方向气团途经内蒙古自治区西部、宁夏回族自治区北部、陕西省北部、山西省西南部、河南省西北部到达南阳市，气团占比最大，该气团传输距离长、传输速度快，其所携带的ρ(PM2.5)较高. 由表2可见，信阳市2017年12月主要受4个方向气团的影响，分别为西北、正南、东北、偏东. 西北气团占比48.12%，途经内蒙古自治区西南部、陕西省北部、山西省西南部、河南省西北部，该气团传输距离长、传输速度快，所携带的ρ(PM2.5)较高. 由表3可见，驻马店市2017年12月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、正南、偏东. 西北方向气团占比51.21%，途经蒙古国南部和中国内蒙古自治区西南部、宁夏回族自治区北部、陕西省北部、山西省西南部、河南省西北部，该气团传输距离长、传输速度，所携带的ρ(PM2.5)较高.

由表1可见：南阳市2018年1月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、东北、正南. 途经山东省西南部、河南省东部的东北方向气团占比为38.71%，所携带的ρ(PM2.5)较高；西北和正南方向气团占比相近，所携带的ρ(PM2.5)相近且均高于东北方向. 因此，2018年1月南阳市空气污染同时受到近距离排放(湖北省北部、南阳市)和远距离传输(西北和东北方向)的影响. 由表2可见，信阳市2018年1月受3个方向气团影响，分别为西北、东北、局地. 局地性气团源自信阳市，气团占比为39.52%，气团传输距离较短、速度较慢，不利于颗粒物扩散，使得污染物在传输过程中得到积累，其所携带的ρ(PM2.5)较高. 由表3可见：驻马店市2018年1月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、东北、正南. 东北方向气团占比为55.78%，途经山东省南部、江苏省西北部、安徽省北部、河南省东部，所携带的ρ(PM2.5)较高；南部方向气团来自湖北省北部、河南省南部，气团占比为15.99%，气团传输距离短、速度慢，污染物在传输过程中逐渐累积，所携带的ρ(PM2.5)较高.

表1 南阳市不同月份各类气团轨迹的区域特征

表2 信阳市不同月份各类轨迹的区域特征

表3 驻马店市不同月份各类轨迹的区域特征

由表1可见：南阳市2018年2月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、东北、正南. 西北方向气团途经内蒙古自治区西部、宁夏回族自治区北部、陕西省中西部和东部、山西省西南部、河南省西北部，气团占比为40.47%，所携带的ρ(PM2.5)较高；途经山东省西南部、河南省东部的东北方向气团(32.74%)次之，但所携带的ρ(PM2.5)较高，说明东北方向气团途经城市空气质量较差. 由表2可见：信阳市2018年2月不同方向气团占比差异显著. 局地性气团占比为35.42%，源自信阳市与湖北省的交界区域，该气团传输距离短、传输速度慢，所携带的ρ(PM2.5)较高；东北方向气团占比(32.59)次之，所携带的ρ(PM2.5)较高，所以信阳市空气污染同时受到近距离排放(湖北省北部、信阳市)和远距离传输(东北方向)的影响. 由表3可见：驻马店市2018年2月主要受3个方向气团的影响，分别为西北、东北、正南. 西北方向气团途经蒙古国西南部和中国内蒙古自治区西部和南部、宁夏回族自治区北部、陕西省西北部、山西省西南部、河南省西北部，气团占比为39.13%，所携带的ρ(PM2.5)较高；东北方向气团占比(31.70%)与西北气团相近，但其所携带的ρ(PM2.5)较高，故驻马店市大气污染受远距离传输(东北和西北方向)的影响.

2.4 潜在源贡献因子分析

气团后向轨迹聚类分析虽能较清楚地说明冬季各月影响豫南地区的气团传播路径及来向，但不能识别影响豫南地区ρ(PM2.5)的潜在源区. 为确定ρ(PM2.5)的潜在来源，利用PSCF计算3个城市的WPSCF值(见图4～6).

注：图中黑点表示南阳市.图4 2017年12月—2018年2月南阳市 PM2.5的WPSCF分布Fig.4 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Nanyang from December 2017 to February 2018

注：图中黑点表示信阳市.图5 2017年12月—2018年2月信阳市 PM2.5的WPSCF分布Fig.5 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Xinyang from December 2017 to February 2018

注：图中黑点表示驻马店市.图6 2017年12月—2018年2月驻马店市 PM2.5的WPSCF分布Fig.6 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Zhumadian from December 2017 to February 2018

由图4可见：南阳市2017年12月WPSCF高值区域主要分布在冀鲁豫交界区域及湖北省北部，其WPSCF值在0.7～0.9之间. 2018年1月高值区域明显增多，且向西北及西南方向延伸，主要分布在冀鲁交界区域、陕西省中西部、湖北省东北部、西部及其周边地区，其WPSCF值在0.7～0.9之间；南阳市西部及其周围区域的WPSCF值介于0.6～0.8之间，较12月有所上升，推测南阳市2018年1月除受到区域输送影响外，本地污染源排放也有一定贡献. 2018年2月WPSCF高值区域主要分布在湖北省东部、陕鄂交界处、晋豫交界处及其周边区域，其WPSCF值在0.8～0.9之间，此外河北省南部、陕西北部也有一定贡献；南阳市大部分区域的WPSCF值在0.2～0.4，表明2018年2月南阳市PM2.5污染可能主要受区域输送的影响.

由图5可见：2017年12月信阳市WPSCF高值区域主要分布在山东省中西部、鄂赣皖交界区域及河北省南部；2018年1月WPSCF高值区域明显增大且分布集中，主要分布在山东省西北部与渤海、河南省交界区域，其WPSCF值在0.7～0.9之间，相比12月，东北路径区域传输对信阳市ρ(PM2.5)的影响可能增强，相应西北路径区域传输的影响可能减弱；2018年2月WPSCF高值区域面积显著缩小，由山东省西北部迁移至山东省南部，其WPSCF值在0.6～0.8之间，表明信阳市2018年2月受区域传输影响最弱.

由图6可见：2017年12月驻马店市WPSCF高值区域主要分布在湖北省东部及冀鲁豫交界区域，其WPSCF值介于0.7～0.9之间；另外，豫皖交界处及晋冀交界处对驻马店市ρ(PM2.5)可能也有一定贡献. 2018年1月WPSCF高值区域主要分布在冀鲁豫交界区域，其WPSCF值介于0.7～0.9之间. 2018年2月WPSCF高值区域明显减小，主要分布在冀鲁交界区域及陕鄂交界区域，其WPSCF值在0.7～0.9之间，此外陕甘交界区域也有一定贡献.

注：图中黑点表示南阳市.图7 2017年12月—2018年2月南阳市 PM2.5的WCWT分布Fig.7 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Nanyang from December 2017 to February 2018

2.5 浓度权重轨迹分析

由于PSCF分析法只反映各网格内污染轨迹占轨迹总数的比例，无法反映该网格对目标区域ρ(PM2.5)的贡献程度，因此进一步引入CWT计算每个网格平均权重浓度，得到潜在源区的污染贡献水平(见图7～9).

注：图中黑点表示信阳市.图8 2017年12月—2018年2月信阳市 PM2.5的WCWT分布Fig.8 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Xinyang from December 2017 to February 2018

注：图中黑点表示驻马店市.图9 2017年12月—2018年2月驻马店市 PM2.5的WCWT分布Fig.9 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Zhumadian from December 2017 to February 2018

由图7可见：南阳市2017年12月WCWT值超过270 μgm3的区域主要分布在冀鲁豫交界区域；2018年1月WCWT值超过270 μgm3的区域主要分布在河南省中北部，而冀鲁豫交界区域的WCWT值则降至180～210 μgm3之间，表明该区域的贡献程度减小；2018年2月WCWT值超过200 μgm3的区域主要分布在陕鄂交界区域及其周边区域以及河北省南部.

由图8可见：信阳市2017年12月WCWT值大于270 μgm3的高值区主要分布在山东省西部及其周边区域；2018年1月信阳市WCWT值大于200 μgm3的高值区域显著增大，主要分布在山东省西北部及其周边区域；2018年2月WCWT值大于100 μgm3的高值区域明显增大，且分布较分散，主要分布在山东省西南部及其周边地区、河南省中北部和西部、陕西省中南部、山西省西部，此外，湖南省东部、湖北省西北部也有一定的贡献.

3 结论

a) 豫南地区2017年冬季信阳市空气质量最好，其次为驻马店市，南阳市空气质量最差；南阳市ρ(PM2.5)日均值最高，其次是驻马店市，信阳市则最低，分别是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中二级标准限值(75 μgm3)的1.5、1.2和1.2倍；豫南地区ρ(PM2.5)日变化呈双峰变化特征.

b) 后向轨迹聚类分析表明，豫南地区主要受到来自西北和东北方向长距离传输和正南方向较短距离输送的影响.

c) 潜在源贡献分析表明，除豫南地区及周边市县本地污染贡献外，冀鲁豫交界区域、陕鄂交界区域、陕西省中西部、湖北省东北部和西部、河南省中北部、山东省南部是影响豫南地区ρ(PM2.5)的主要潜在源区.