四川盆地及周缘志留系龙马溪组一段深层页岩储层特征及其成因

王红岩，施振生，孙莎莎，张磊夫

[1.中国石油 勘探开发研究院，北京 100083；2.国家能源页岩气研发(实验)中心，河北 廊坊 065007]

页岩储层品质受有机质类型[1]、有机质含量[2-3]、矿物组分[4]、页岩结构与沉积构造[5]、原生有机孔隙度[6]、有机质热成熟度[7-8]和古水深等因素影响和控制。整体上，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根更易形成优质储层[1]。有机质含量越高，脆性矿物含量越高，纹层越发育，页岩储层品质越佳[9]。在埋藏成岩过程中，随着地温升高和地层压力增大，各组分相互作用，页岩孔隙类型与孔径分布也相应变化[7]。海相沉积中，富有机质页岩主要发育于缺氧分隔盆地、缺氧的开阔海、上升洋流引起的缺氧环境、潟湖和局限海等沉积环境[10]。

五峰组-龙马溪组沉积时期，四川盆地整体为陆棚沉积环境，根据水深可划分为浅水陆棚、半深水陆棚和深水陆棚3个相带。目前，浅水陆棚和半深水陆棚相埋深相对较浅，一般小于3 500 m，而深水陆棚相多分布于3 500 m以深地区。由于工程技术限制，四川盆地及周缘页岩气前期勘探开发主要集中于威远、长宁、昭通和焦石坝等3 500 m以浅地区[11]。这些地区页岩气最佳靶体位置是五峰组-龙马溪组一段[12]，储层具有高有机碳含量(TOC)、高含气量、高脆性矿物含量、高孔隙度及纹层发育等特征[9]，水体缺氧是有机质富集的最关键控制因素[13]。

五峰组-龙马溪组3 500 m以深地区有利面积占总面积的82%，页岩气资源量占总资源量的65%以上[14]。近年来，随着工程技术突破，深层页岩气勘探开发也取得重要进展。其中，黄202井测试获气22.37×104m3/d，泸203井测试产量达到137.9×104m3/d，阳101H1-2井测试获得46.89×104m3/d的产量。针对深层页岩储层特征，研究尚处于起步阶段，目前有3个问题亟需解决：①与3 500 m以浅地区相比，深层储层特征是否存在差异？②深层页岩具有哪些典型特征？③深层页岩储层特征的成因机理是什么？本文以四川盆地龙马溪组龙一段含气页岩为对象，采用薄片观察、氩离子抛光大片成像、X-衍射全岩和总有机碳测试等手段，探讨了深水沉积区页岩储层特征，并探讨其可能的成因机制。

1 地质背景

四川盆地及周缘五峰组-龙马溪组形成于华夏地块与扬子地块相互碰撞形成阶段[15]。中奥陶世之后，扬子板块进入前陆盆地构造演化阶段，四川盆地及周缘为扬子前陆盆地之隆后盆地一部分。志留纪早期，南东方向挤压作用增强，四川盆地及周缘不断抬升，川中古隆起逐渐扩大，海域缩小海水变浅，沉积分异作用加剧。该时期上扬子地区夹持在川中古隆起和黔中-雪峰古隆起之间(图1)，形成半闭塞滞流海盆。该时期发育陆棚沉积环境，由古陆边缘向沉积中心方向依次发育浅水陆棚相、半深层和深水陆棚相3个相带[16]。

四川盆地龙马溪组发育，根据岩性和电性特征，龙马溪组可划分为龙一段和龙二段。龙一段以黑色、灰黑色薄层状页岩或块状页岩为主，纹层结构和裂缝发育[17-18]。龙二段为灰绿色、黄绿色页岩及砂质页岩，有时夹粉砂岩或泥质灰岩，由下至上砂质含量增高，自下而上构成向上变粗沉积序列。根据岩性和电性特征，龙一段可划分为龙一1亚段和龙一2亚段，龙一1亚段进一步细分为龙一1(1～4)4个小层[19]。

2 样品和方法

2.1 样品制备

本次研究样品取自四川盆地足202、足203、威201、威202、自202、荣203、黄202、泸201、泸203、泸205、宁201、宁203、宁209、宁210、YS106、YS112、宝1井岩心及长宁双河剖面露头(井点位置见图1，取样点见表1)，取样层位均为龙马溪组。所有井均开展总有机碳含量(TOC)、X-衍射全岩(XRD)和氩离子抛光片分析。另外，威201、泸203、宁209井和长宁双河剖面分别开展1块大薄片成像和显微镜观察。大薄片直径为5 cm×7 cm×30 μm，氩离子抛光片尺寸为10 mm×10 mm×5 mm。TOC和XRD分析测试在国家能源页岩气研发(实验)中心进行，大薄片成像和氩离子抛光片分析由北京天和信公司负责。

表1 四川盆地及周缘志留系龙马溪组取样点及分析测试项目

图1 四川盆地及周缘位置、取样井位分布及志留系龙马溪组沉积相展布

2.2 薄片成像和显微镜观察

纹层结构及矿物组份描述主要借助于大薄片全尺度照相和偏光显微镜观察。选用德国Leica4500P显微高精度数字平台开展全薄片照相，每张大薄片一共采集图像3 200张。图像采集完成后，利用Adobe Photoshop CS5及以上版本图形处理软件在高配制工作站上对采集的3 200张图像开展无缝拼接，从而完成全薄片照相。完成全薄片照相后，开展纹层结构特征描述，并选用配备有Leica DFC450照相系统的Leica DMIP偏光显微镜开展标准薄片岩石学特征研究。

2.3 有机地化和岩石学分析

利用LECO CS-200硫碳分析仪进行TOC分析，实验前先用盐酸去除样品无机碳成分，有机碳含量通过高温燃烧称重直接测得。利用日本理学RINT-TTR3型X-射线衍射仪进行XRD实验，采用Cu靶(单色)，旋转角度3°～45°，管压45 kV，管流100 mA。定量分析采用步进扫描，扫描速度4°/min，采样间隔0.02°。按照标准(SY/T 5163—2010)《沉积岩中粘土矿物和常见非粘土矿物X-衍射分析方法》对矿物成分进行定量分析。

2.4 纳米孔隙分析

为了获得高精度和大视域的纳米孔隙图像，采用了氩离子抛光片制作、图像采集和拼接、孔隙分析等研究步骤和方法。氩离子抛光片尺寸为10 mm×10 mm×5 mm，图像采集选用携带冷排放的Hitachi场发射扫描电镜，并配备有低到高的二次电子探针和X-射线能谱仪(EDS)。扫描电镜放大倍数为30×103倍(单张照片最大分辨率为9 nm)。图像采集区域垂直于纹层面，累积采集面积60 μm×40 μm。图像采集完成后，选用Adobe Photoshop图形处理软件拼接图像。

3 结果

3.1 高硅质和低TOC含量

四川盆地及周缘龙马溪组黑色页岩矿物成分有石英、粘土矿物和碳酸盐矿物，次要矿物成分为长石和黄铁矿。碳酸盐矿物主要为方解石和白云石，粘土矿物主要由伊利石、伊-蒙混层和绿泥石组成，偶夹少量高岭石。

学术研究是一片璀璨的星空，学科的边界在哪里？我们一直为这个问题苦恼和困惑。法国哲学家埃德加·莫兰批评说，学科的边界、它的语言和它特有的概念，使该学科孤立于其他学科和跨学科问题，超级的学科性精神变成地主精神，禁止任何外人对他的小块知识领地的入侵。在知识社会学研究领域，以华勒斯坦为首的古本根重建社会科学委员会的研究成果，给了我们很好的启发，其建议是，生产更加开放和更扎实可靠的知识。他们认为我们现在需要做的事情，应该是跳出传统学科的边界，甚至是将现有的学科界限置于不顾，去扩大学术活动的组织。没有什么智慧能够被垄断，也不要相信有什么知识领域是专门保留给谁。

龙马溪组黑色页岩中，随着埋深加大，粘土矿物含量降低，深层粘土矿物含量最低(图2a)。由南向北，浅层页岩粘土矿物含量为25%～38%(宝1井为33%)，半深层页岩为12.3%～23.6%(平均值为18.1%)，而深层为7.8%～19.2%(平均值13.5%)，粘土矿物含量逐渐降低。由北向南，威201和足202井浅层页岩粘土矿物含量分别为14.3%和17.4%，黄202和自202井半深层分别为11.4%和16.9%，粘土矿物含量也逐渐降低。

龙马溪组黑色页岩中，随着埋深加大，硅质矿物含量逐渐增加，深层硅质含量最高(图2b)。由南向北，浅层页岩硅质含量为27%～40%(宝1井为30%)，半深层为36.3%～64.4%(平均值为53.4%)，而深层为51.1%～72.9%(平均值62%)，深层硅质含量最高。由北向南，随着埋深加大，威201和足202井硅质含量分别为66.2%和66.7%，黄202和自202井半深层分别为65.7%和60.1%，深层硅质含量也最高。深层页岩放射虫和硅质海绵骨针普遍发育(图3)，局部富集。

图3 四川盆地及周缘志留系龙马溪组深层页岩硅质生物照片

龙马溪组黑色页岩中，随着埋深加大，碳酸盐矿物含量降低，深层碳酸盐含量最低(图2c)。由南向北，浅层页岩碳酸盐含量为27%～34%(宝1井为32%)，半深层为18.2%～25%(平均值为20.8%)，而深层宁210井为23.4%，深层碳酸盐含量最低。由北向南，浅层页岩沉积威201和足202井碳酸盐含量分别为14.5%和7%，半深层黄202和自202井分别为17.9%和12%，深层泸201井为14.3%，深层碳酸盐含量也最低。

龙马溪组一段黑色页岩中，随着埋深加大，TOC含量逐渐降低，深层TOC含量最低(图2d)。由南向北，半深层YS106,YS112和宁203井TOC含量分别为5.15%,5.25%和4.72%，深层宁210井为4.69%，深层TOC含量最低。由北向南，浅层威201井TOC含量为8.2%，半深层威202、足202和黄202井分别为7.1%,4.13%和3.66%，深层泸201井为4.25%，深水沉积TOC含量最低。

图2 四川盆地及周缘志留系龙马溪组不同埋深地区物质组分

3.2 低粉砂纹层含量

四川盆地及周缘龙马溪组含气页岩发育泥纹层和粉砂纹层(图4)。泥纹层和粉砂纹层最小单层厚度一般小于30 μm，最大厚度达2 000 μm。偏光显微镜与SEM图像综合分析表明，泥纹层单层厚度多数64.8～92.8 μm，平均值76.54 μm，粉砂纹层单层厚度多数23.2～87.3 μm，平均值54.14 μm。

泥纹层以硅质矿物为主，粉砂纹层以碳酸盐矿物为主。泥纹层石英含量大于70%，有机质含量大于15%；粉砂纹层碳酸盐含量大于50%，石英含量大于20%，有机质含量5%～15%。泥纹层中石英颗粒粒径为1～3 μm，孤立分布或组成集合体；粉砂纹层中方解石和白云石颗粒粒径多为20～40 μm。偏光显微镜下泥纹层颜色较暗，常称作暗纹层，粉砂纹层颜色较亮，常称作亮纹层。

龙马溪组黑色页岩中，随着埋深加大，粉砂纹层含量减少，单层厚度减薄，深层以条带状粉砂纹层页岩为主。浅层页岩粉砂纹层和泥纹层互层，粉砂纹层含量约40%～60%，其单层厚度可达400～700 μm(图4a)。半深层粉砂纹层与泥纹层薄互层沉积，二者之间可呈突变或渐变接触，界面较为平直。其中，粉砂纹层含量约30%～40%，单层厚度为60～80 μm(图4b)。深层页岩主要发育厚层泥纹层夹条带状粉砂纹层，其中，粉砂纹层含量约5%～10%，单层厚度为23.2～40 μm，粉砂纹层单层和累计厚度较小(图4c)。

图4 四川盆地及周缘志留系龙马溪组不同埋深地区纹层特征(红色箭头指示粉砂纹层，白色箭头指示泥纹层)

3.3 高孔隙度和孔隙网络

四川盆地及周缘龙马溪组含气页岩发育有机孔、无机孔和微裂缝。有机孔分布于有机质中，形态有椭圆状、近球状、不规则蜂窝状、气孔状或狭缝状(图5a,d)。无机孔分布于矿物颗粒内或颗粒之间，形态有三角状、棱角状或长方形(图5b,c、e,f)。微裂缝主要分布于矿物颗粒之间或有机质内部或矿物颗粒与有机质之间，呈条带状，常能沟通各类孔隙。

图5 四川盆地及周缘志留系龙马溪组不同埋深地区页岩纳米孔隙照片

龙马溪组黑色页岩中，面孔率随着埋深加大而加大，深层面孔率最大(图6)。由北向南，浅层页岩足202和足203井面孔率分别为1.6%和2.1%，半深层荣203和黄202井分别为1.9%和2.1%，深层泸205和泸203分别为6.1%和10.8%，深水沉积面孔率最大。由南向北，半深层宁203井面孔率为2%，深层宁201井和双河剖面分别为2.8%和4.2%，深层面孔率最大。

图6 四川盆地及周缘志留系龙马溪组不同埋深地区含气页岩面孔率及孔隙组成(数据根据氩离子抛光片照片统计分析获得)

龙马溪组黑色页岩中，随着孔隙度和微裂缝占比增大，各类孔隙形成良好的网状结构。以半深层宁209井为例，黑色页岩中主要发育有机孔和无机孔，有机孔相对发育，无机孔含量较低(图7a)。在有机孔和无机孔之间，发育少量微裂缝，有效沟通各类孔隙。而深层的泸201井页岩样品中，有机孔、无机孔和微裂缝均十分发育(图7b)。微裂缝主要沿着颗粒边缘或切穿颗粒分布，能有效沟通各类孔隙，在平面上形成了复杂的网络体系。

图7 四川盆地及周缘志留系龙马溪组不同埋深地区孔隙结构

4 讨论

4.1 高硅质和低TOC含量成因

生物成因硅造成四川盆地龙马溪组深层黑色页岩硅质含量高。前人研究表明，岩石的物质组成与陆源物质源供给、化学沉淀作用和生物沉积作用密切相关[20]。粘土矿物多为陆源碎屑物理风化和化学风化作用的产物[21]，其含量与距离源区的远近有关。距离源区越远，粘土矿物含量越低。深层页岩沉积时期多位于盆地沉积中心区，其远离陆源，因此粘土矿物含量较低。碳酸盐矿物多为生物沉淀和化学沉淀作用的产物，其形成与水体含氧量、水体封闭程度、水体温度及阳光照射强度等有关[22]。四川盆地龙马溪组黑色页岩中碳酸盐矿物多为白云石和方解石，其多形成于温暖、清澈和水深较浅的环境，因此浅水区碳酸盐含量较高，而深水区含量较低。而硅质主要为生物成因[23-25]，造硅生物为硅质海绵和放射虫。硅质海绵和放射虫多生活于清洁、水深较大的区域，浅水区陆源物质及钙质生物都会抑制其生长发育[26-27]，因此深水区硅质含量高。

低表层水体初级生产力及高沉积物沉积速率造成四川盆地龙马溪组黑色页岩低TOC含量。前人研究认为，沉积物有机质含量受表层水体初级生产力、水体氧化-还原条件、沉积物沉积速率及古水深控制[28]。表层水体初级生产力与水体含氧量及N、P等营养元素含量有关，水体含氧量及营养元素含量越高，表层水体初级生产力越高[29]。四川盆地龙马溪组黑色页岩沉积时期，古水体为分层状态，水体上下对流较少[30-31]。因此，含氧量和营养元素多来源于陆源水体注入。浅层地区沉积时期由于临近陆源，故表层水体初级生产力高；深层地区沉积时期由于远离陆源，故表层水体初级生产力低[20]。龙一段黑色页岩沉积时期，四川盆地水体整体都处于贫氧-缺氧状态[13]，故氧化-还原条件对有机质含量影响较小。沉积物沉积速率主要受可容空间控制[32]，深水沉积区可容空间大，故其沉积速率大，而浅水沉积区可容空间小，故其沉积速率低。在相同的初级生产力条件下，高沉积物沉积速率会摊薄有机质，从而造成TOC含量降低[33]。四川盆地龙马溪组深层地层厚度均大于3m，而浅层和半深层页岩为1～2m，深层沉积速率远高于浅水沉积区。同时，深层由于可容空间较大，在相同的时间内沉积物堆积量较大，从而大大摊薄了有机质的含量，从而造成沉积物中TOC含量降低。古水深也影响沉积物TOC含量，水体越深，有机质在氧化带停滞时间越长，从而有机质分解的程度越高。但龙马溪组黑色页岩沉积为分层的水体，不同位置氧化带的深度基本一致，故古水深对深层TOC含量影响不大。

4.2 低粉砂纹层含量成因

黑色页岩常发育泥纹层和粉砂纹层[34]，纹层的常见成因有脉冲流[35]、多个不同水体能量的沉积事件堆积[36]、藻类生物勃发[37]、沉积分异[38]或水流搬运分异[39]等。

富硅生物勃发是四川盆地及周缘龙一段含气页岩的纹层形成机制[16]。生物勃发的形成与古气候的季节变化有关，气候相对温暖潮湿的季节，陆源淡水注入带来大量营养成分，造成硅质生物的勃发性生长。富硅生物勃发期，生物成因硅和有机质大量堆积，形成泥纹层。同时，生物勃发造成水体中二氧化碳消耗严重，故碳酸盐也大量沉淀[37，40]，形成富含方解石、白云石和生物骨骼的粉砂纹层。

远离物源区是深水页岩储层低粉砂纹层含量的成因。深层相对较远的营养物质供应，不仅造成其可接受的营养物质较少，更可能造成其大多数情况下无法接受到营养物质输入。较少或者多次的无营养物质输入造成深水区生物勃发的规模和频率都较小，故粉砂纹层单层厚度及占比均较小。浅层页岩和半深层由于靠近物源，其接受到的营养物质的机会及数量均较多，生物勃发规模及频率均较大，故粉砂纹层单层厚度及含量均较大。

4.3 高孔隙度和孔隙网络成因

生物成因硅造成四川盆地龙马溪组深水黑色页岩形成高孔隙度和有效孔隙网络。硅质生物埋藏成岩过程中可形成在量孔隙，从而大大增加页岩孔隙度。前人研究表明，硅质生物主要由硅质壳体、有机质及硅质组份构成[41]。硅质壳体和体内的生物硅质均为蛋白石A，其是一种非晶质矿物，高度无序，为无定形结构。埋藏成岩早期，体内有机质大量分解，形成大量体腔孔。随着埋藏成岩作用进行，在大规模生烃之前，生物硅质不断脱水转化，形成大量刚性石英粒间孔(图5b,c，e)。同时，生物硅质溶蚀和粘土矿物蚀变过程中释放出的硅质重结晶形成自生石英[12]，以叠置的片状、卵状和椭球状产出，形成粘土矿物粒间孔(图5f)。另一方面，硅质壳体内的蛋白石A也转化形成石英微晶，并形成多孔的刚性格架。有机孔、石英粒间孔、粘土矿物粒间孔和格架孔的发育，大量提高了页岩的孔隙度。硅质是一种刚性矿物，其中石英硬度可达7.0。这些刚性格架可有效支撑上覆地层压力，从而有利于孔隙的保存[42]。现代和古代的海洋中沉积及成岩转化形成生物硅页岩孔隙度可达35%～55%[41]。深水沉积区由于硅质含量高，故其孔隙度更大。

高硅质含量不仅造成高有机孔和无机孔，并形成良好的孔隙网格。孔隙网格的形成有机孔、无机孔及微裂缝的丰度及相互沟通程度有关。深水沉积区，由于硅质含量高，大量有机孔得以良好保存，故有机孔含量高。同时，由于刚性石英格架抗压实能力强，石英成岩转化过程中的大量石英粒孔的得以良好保存，故无机孔非常丰富。同时，由于石英脆性非常好，在沉积成岩过程中容易形成大量微裂缝。有机孔、无机孔及微裂缝的相互沟通，形成良好的孔隙网络。浅水区由于硅质含量低、粘土矿物含量高，粘土矿物为塑性颗粒，其不利于孔隙的形成和保存，故其孔隙度和孔隙网格发育程度相对较差。

5 结论

1)相对于浅层页岩和半深层页岩，龙马溪组深层页岩储层具有高硅质含量和低碳酸盐含量、低粘土矿物和低TOC含量的特征。由浅层至深层，页岩硅质含量由30%增至62%。相应地，碳酸盐含量由32%降至14.3%，粘土矿物含量由33%降至7.8%，TOC含量由7.1%降至4.25%。

2)相对于浅层页岩和半深层页岩，龙马溪组深层页岩储层粉砂纹层含量相对较低。由浅层至深层，依次发育厚层粉砂纹层与泥纹层互层页岩、薄层粉砂纹层和泥纹层互层页岩和条带状粉砂纹层页岩，深层页岩储层中粉砂纹层含量及单层厚度均明显减薄。

3)相对于浅层页岩和半深层页岩，龙马溪组深层页岩储层具有更高孔隙度和更有效的孔隙网络。由浅水至深水区，页岩总面孔率由1.6%增至10.8%，有机孔和无机孔均明显增加，且微裂缝占比由1%增至12%。有机孔、无机孔和微裂缝相互连通，形成有效的孔隙网络。

4)相对于浅层页岩和半深层页岩，龙马溪组深层页岩中高硅质含量、高孔隙度和更有效的孔隙网络与生物成因硅有关，低TOC含量与远离物源有关，低粉砂纹层含量与水深较大有关。生物成因硅在成岩过程中可形成大量有机孔、无机孔和微裂缝，且其能够有效保存孔隙。有机质的生成受营养物质供给影响，远离物源区营养供给较少。粉砂纹层主要由碳酸盐矿物组成，深层不利于碳酸盐的形成。