短寿命核素气溶胶监测相关问题探讨

孟 丹，马 弢，李建伟，张富国，畅 翔，杨 屹，杨 柳，马英豪

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

目前，相关放射性气溶胶连续监测仪或连续空气监测仪都是针对长寿命的α/β放射性核素，在取样测量中不考虑被监测核素的衰变修正，这类监测仪通常并不区分具体核素，只报告长寿命的总α和总β核素的活度浓度值。

但是，对于诸如88Rb、138Cs、18F等比较有代表性意义的半衰期较短的短寿命核素气溶胶的监测，从数学模式到实际的监测仪器也较多[1-5]。如要监测必须进行衰变常数修正的短寿命放射性核素，对于典型气溶胶监测仪，无论是采样和测量分离型(SEP型)、采样和测量同时而累积单次型(ACC-FF型)、采样和测量同时而累积连续型(ACC-MF型)，都需要进行特殊的设计。其中，监测仪要有能单独识别各类需要监测的短寿命核素的功能，在此基础上，需对目前只适用于长寿命核素监测的仪器方法[6-8]，做相应改进。然而，目前短寿命核素监测的数学模式[1-4]解决不了实际应用上的问题，找到可供实际应用的理论与方法，是研究短寿命核素监测的难点和意义所在。

1 短寿命核素监测的原理性方法

针对不同类型的气溶胶监测仪，短寿命核素监测的原理性方法有所不同。

1.1 SEP型

对于采样和测量分离进行的监测仪，用于短寿命核素的气溶胶监测时，必须考虑在采样时间ts、等待时间td及计数测量时间tm内对被监测核素的衰变常数λ进行修正。

在采样时间段ts内收集到的放射性活度A(ts)为：

(1)

式中，Ci为空气中某放射性核素的活度浓度，Bq/m3；F为采样流量，m3/min。采样结束后，收集滤纸被移动到活度测量装置，经过等待时间td后，被收集的放射性活度减少为：

(2)

等待时间td结束后，开始计数测量。在测量时间tm内测量到的放射性计数则为：

(3)

综合上述三式，则可得出空气中这种短寿命核素的活度浓度Ci为：

(4)

将衰变常数用核素平均寿命τ表示，即τ=1/λ=1.44T1/2(T1/2为核素半衰期)，则有：

(5)

对于SEP型监测仪，适用于任意半衰期核素(包括长寿命核素)的浓度计算公式应是公式(4)或(5)。公式中的ts、tm和td三个与时间有关的量都是在监测仪运行中可以自行设计的。只要监测仪的测量装置能将与τ(λ)有关的核素区分出来，短寿命核素的监测即可实现。

1.2 ACC-FF型

对于采样和测量同时进行滤纸固定式的监测仪，用于短寿命核素的气溶胶监测时，滤纸上的放射性核素累积必须考虑核素衰减所造成的损失。一种恒定的污染浓度Ci出现后(此时刻令为滤纸上活度累积的起始时刻，即t=0时刻)，在累积采样过程中，截至任意时刻ti滤纸上所累积的放射性活度∑A(ti)为：

(当τ→∞,∑A(ti)=C·F·ti)

(6)

由(6)式，相应时刻的计数率R(ti)则为：

(当τ→∞,R(ti)=ε·C·F·ti)

(7)

式中，ε为探测器的探测效率。在ti时刻前的Δt时间段(ti-1→ti)、也即设定的读数或报告监测结果的时间间隔Δt内的计数为：

(8)

于是，ti时刻的浓度Ci即为：

(9)

根据(9)式，监测仪不断测出每个Δt(ti-1→ti，ti-2→ti-1，ti-3→ti-2，…)时段的计数Ni，相应时段的浓度值Ci，Ci-1，Ci-2，等就可以不断被得到。

1.3 ACC-MF型

对于采样和测量同时进行滤纸移动式的监测仪，用于短寿命核素的气溶胶监测时，收集滤纸上所累积的放射性，除考虑核素衰减所造成的活度损失以外，还需考虑滤纸移动所造成的损失。一种恒定的污染浓度Ci出现后(此时刻令为滤纸上活度累积的起始时刻，即t=0)，在浓度存在的期间内，滤纸上累积的放射性活度∑A(ti)等按如下方法计算。

当累积采样与测量时间ti

(10)

由(10)式，相应时刻ti的计数率R(ti)则为：

R(ti)=ε·∑A(ti)=ε·Ci·F·τ·

(11)

在ti时刻前的Δt时间段(ti-1→ti)、也即设定的报告监测结果的时间间隔(Δt)内的计数为：

(12)

(12-1)

(12-2)

于是，ti时刻的浓度Ci即为：

(13)

当累积采样与测量时间ti≥T后，恒定浓度存在的任意时刻滤纸上累积的放射性活度不再增加而成为一个常数，因此监测仪所给出的相应的计数率也将是一个常数R(T)：

(14)

累积采样时间ti≥T后，在每个时间段(Δt)内的计数Ni也将是常数：

(15)

于是，累积采样时间ti≥T后的活度浓度则为：

(16)

以上是对ACC-MF型监测仪的采样测量区都是矩形结构(RW)而言的。

2 短寿命核素监测的可行方法

对于任意类型的监测仪，理论上都有数学模式。然而，除SEP型以外，对于ACC-FF型或ACC-MF型，这些理论公式中的“ti”无法确定，因而需要寻求实际可行的方法实现短寿命核素监测。

2.1 SEP型

对于采样与样品测量分离进行的监测仪，只要(4)式或(5)式中的ts、td和tm等时间参数设计合理，监测仪可以对短寿命核素给出合理的监测结果。

2.2 ACC-FF型

对于ACC-FF型监测仪，公式(9)中的时间参数ti实际上无法确定，因而使得短寿命核素的监测事实上无法得以实现。为此，不得不寻求虽不是最好、但却也切实可行的方法，其浓度计算方法如下式：

(17)

这种方法的监测是可操作的，式中的τ为被监测核素的平均寿命，Ni为设定的每一时间间隔Δt内ACC-FF监测仪给出的相应的计数，于是由公式(17)即可计算出相应的活度浓度，可以实现任意半衰期T1/2即任意平均寿命τ核素的监测。

2.2.1恒定浓度监测

给出对于一种恒定浓度(740 Bq/m3)监测的数据处理例子，计算归纳了两种短寿命核素(88Rb，138Cs)和一种长寿命核素(137Cs)的各种数据的累积变化情况，相应的监测效果如图1所示。计算中∑Ai、Ni、Ci分别用(6)式、(8)式、(17)式求得。

图1 ACC-FF对短寿命核素恒定浓度监测Fig.1 Constant concentration monitoringof short-lived nuclides by ACC-FF

图2 ACC-FF对变化浓度的监测效果(88Rb)Fig.2 Monitoring effect of ACC-FF on Lchanging concentration (88Rb)

可以看出，用(17)式计算得出的短寿命核素浓度与实际的污染浓度相比有一定的滞后时间，这种滞后时间类似于ACC-FF型监测仪在监测长寿命核素时的响应时间tR，决定于被监测的短寿命核素的半衰期(平均寿命)，由图1可看出，这个响应时间tR大致可做4τ～5τ估算。

对于τ→∞ (如137Cs)的核素监测，公式方法不适用，需根据ISO等提出的相关方法进行计算[6-7,10-11]。

2.2.2变化浓度监测

ACC-FF型监测仪对于恒定的真实浓度监测已有如图1所示的监测结果。但是，在实际的监测场所，因为某种原因在某个时刻出现某(些)核素污染浓度的变化是随机的，对于变化浓度的监测，其监测效果与真实浓度响应效果的好坏取决于核素半衰期等许多因素。图2表示了对于变化的真实浓度，用上述(17)式的方法所得到的监测效果。

2.3 ACC-MF型

对于ACC-MF型监测仪，转移时间T这个运行参数，即是一个令人烦恼又是一个可以合理利用的量。如果将监测仪任何时刻ti给出的计数信息，都认为是大于和等于转移时间T之后(ti≥T)的计数信息，那么，对于ACC-MF所提供的各Δt时段的计数Ni，适用(16)式来计算相应的浓度。

2.3.1恒定浓度监测

由(16)式，在每个Δt时段读出了相应的Ni，则相应的Ci就可计算为：

(18)

这里，(18)式中的量都是可操作的，关键是要看能达到怎样的监测效果。

针对ACC-MF型监测仪给出对一种恒定浓度(740 Bq/m3)监测的数据处理例子，计算归纳了两种短寿命核素(88Rb，138Cs)和一种长寿命核素(137Cs)的各种数据的累积变化情况，相应的监测效果如图3所示。计算中∑Ai、Ni、Ci分别用(10)式、(12)式、(16)或(18)式求得。

可以看出，用(18)式计算得出的短寿命核素实时浓度，与长寿命核素监测一样，监测浓度与真实浓度之间存在一个滞后时间即响应时间，这个响应时间tR是ACC-MF监测仪所设计的转移时间T，即tR=T。因此，(16)式与(18)式的方法，对于短寿命核素的监测如同长寿命核素监测那样，都是可行的。

图3 ACC-MF恒定浓度监测Fig.3 Constant concentration monitoring by ACC-FF

图4 ACC-MF对变化浓度的监测效果(88Rb)Fig.4 Monitoring effect of ACC-FF on changing concentration (88Rb)

2.3.2变化浓度监测

对于变化浓度，ACC-MF型监测仪在用公式(18)对短寿命核素监测时，监测浓度对于真实浓度的跟踪或响应主要取决于所设计监测仪的转移时间T。图4以监测88Rb的为例，给出了不同转移时间的监测结果。总体来看，转移时间T越短，监测响应效果越好[6-7]。一般来说，T=30～60 min是可能的和现实的。从图4可以看到，其监测效果是可以接受的。

3 结论

本文针对不同类型监测模式对短寿命核素气溶胶的监测进行了介绍，对于采样与测量分离的SEP型监测仪，无论长、短寿命核素的监测都是可行的，根据(4)式或(5)式报告的监测浓度的意义是明确的。对于ACC-FF型监测仪，原则上不能用于诸如88Rb、138Cs以及18F和24Na等短寿命核素的监测，对于长寿命核素的监测，规范现有成熟的方法即可实现监测[6-7,10-11]。对于ACC-MF型监测仪，借助(18)式的方法，无论在长寿命核素监测还是短寿命核素监测中，都是较为可行的。本文认为，非特殊情况下，尽量采用SEP型监测仪为佳。