在线式放射性液态流出物监测仪研制

沈 福

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

在我国标准GB 18871—2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》[1]、GB 11217—89《核设施流出物监测的一般规定》[2]、GB 6249—2011《核电厂辐射防护规定》[3]、GB 14587—2011《核电厂放射性液态流出物排放技术要求》[4]、GB 13695—1992《核燃料循环放射性流出物归一化排放量管理限值》[5]等明确了对流出物要进行总量控制、浓度控制及剂量控制的要求。这些放射性水平的确定需要液态流出物监测方法与装置[1-5]。

放射性液态流出物监方法及仪器种类繁多，从辐射类型主要分为α、β、γ三种类型的放射性液态流出物监测装置[6-7]。本文主要针对γ核素检测。

国内传统主流(主要)液态流出物监测仪主要采用非核素识别总活度浓度测量方法，探测灵敏度集中在10 Bq/L到50 Bq/L(10 000～50 000 Bq/m3)水平。以国内典型的某液态流出物监测仪器为例，其装置基于总活度测量的水监测仪测量范围：18.5 Bq/L到500 000 Bq/L水平，(1.85×104～5.0×108Bq/m3)。GB 6249—2011明确要求滨海槽式排放口除氚和碳-14外其它核素浓度不应超过1 000 Bq/L，内陆电厂不应超过100 Bq/L，根据GB 11217—89《核设施流出物监测的一般规定》要求监测仪活度浓度最低可探测限为排放的百分之一，相应滨海和内陆液态流出物监测仪器最小可探测限小于等于10 Bq/L和1 Bq/L，传统主流液态流出物监测仪器已经无法满足标准实施要求。同时传统的液态流出物监测系统重量大多接近2 t，安放地点要求特殊，限制了使用范围。因此，开发适用国内目前辐射防护法规与标准需求、满足最小可探测限小于等于10 Bq/L和1 Bq/L的液态流出物监测仪迫在眉睫。

1 样机研制

1.1 技术方法

γ辐射放射性液态流出物出物通常使用取样式实验室γ能谱分析、在线式总计数(总活度)、或核素识别与活度测量仪器检测。

取样式实验室γ能谱分析需要假设取样的放射性液态流出物中的放射性核素浓度水平在一定时间段内没有明显变化、空间分布上也应没有明显变化，才可确保取样监测有效，通常的条件极难满足检测要求。

在线式γ总计数(总活度)测量方法必须假定放射性核素按照一定的方式混合。许多设施不同时段排放的液态流出物中的核素比例等测量影响因素总是不定的，因而也难以开展正确检测。

另外一种检测方式为在线式核素识别与活度测量仪器，通过能谱分析识别关键核素，给出相应监测出的核素放射性活度，并根据关心的核素设置报警水平。对于使用γ谱分析方法无法获得的数据仍然需要修正和分配因子，但是γ能谱相比γ计数技术测量得到的核素更为准确，这种优势可能达数个数量级[8-12]。基于此类技术，近十年针对探测限问题，开展了多样的液态流出物与放射性废水监测研究。新技术无论在线式或者非在线式大都瞄准能谱方法。通常可以测量能谱的有电离室、闪烁体，诸如 HPGe半导体。通常半导体HPGe在非实验室使用维护费用昂贵、存在损坏风险高的问题，而电离室探测器探测效率差，探测灵敏度低，能量响应差，为此用闪烁体作为首选探测器。本文使用成熟的Ortec 905系列3寸NaI探测器。

液态流出物测量可以使用非取样方式与主动取样方式，采用非取样的浸没或漂浮测量方式，存在单探测器无法多点取样、按流量分配取样等缺点，使得测量样品代表性差。为此本文采用抽取泵提供取样动力，研制主动取样方式液态流出物监测仪，用户可以根据需求设置多点取样、按流速取样等，确保监测样品的代表性、有效性。

为了避免监测结果出现错误等问题，本文采用了自动核素识别与放射源相结合以实现稳峰。目前大多研究按固定能区的方法处理，而本样机采用自主能谱全能峰实时自动识别及其感兴趣区自动划分等方式实现自动连续监测，同时也解决了峰位漂移对净峰面积计算有明显影响的问题，比固定能区方法更为合理。

为了减少外界辐射对探测的影响，样机使用了屏蔽，屏蔽优化设计采用了DOSE_VO0.3/SHIELD_VO0.3程序[13]以及MICS、MCNP程序[14]做设计与评估。

1.2 硬件结构

根据原理方法，设计了放射性液态流出物连续监测仪系统，最终确定原理样机主要由如下组件构成：(1)NaI探测桶；(2)低本底不锈钢取样室容器；(3)铅屏蔽(5 cm)；(4)泵和流量组件；(5)多道(MCA)；(6)程序；(7)检查源；(8)泵；(9)工控机。液态流出物监测系统示意图如图1所示。

图1 液态流出物监测系统框图Fig.1 Continuous liquid radioactive effluent monitor System

研制使用专利ZL201210526382.2和ZL201220674743.3专利方法[15-16]设计取样室。取样室由内外交错的入口和出口组成，以改善放射性、分散性、均匀性。取样室采样U型底与圆柱结构，圆柱中部附近放置了探测器NaI晶体，几何尺寸为探测器效益代价优化的结构。探测器保护腔室和容器都采用耐压与抗腐蚀较强且不易沾染过多放射性的不锈钢材料制成，以较高的耐压降低放射性污染累计影响。

使用专利ZL201210526382.2和ZL20142069 2457.9专利方法[17]优化设计及经济性评估，探测器选用3英寸ORTEC 905系列 NaI(Tl)闪烁体探测器，探测晶体尺寸为φ7.5 cm×7.5 cm。样机采用检查源与峰位纠正的控制程序实现稳峰。

样机包括泵、流量控制阀、流量计和冲洗接口。入水口和出水口处设置流量计，统计流过腔室的样品。泵的取样流量在0.5～35 L/min可调。

经过屏蔽设计等综合确定屏蔽使用5 cm的低本底铅，同时在屏蔽中加入一个可开展质量控制的检查源以便可以在有屏蔽的情况下开展日常质量控制。屏蔽重量控制在280 kg，主体质量300 kg。控制程序与解谱程序使用了人工智能机器学习评估的较优参数最小化计算量的核素识别方式，开发样机集成了优化参数核素识能力，其具有核素识别计算功能，默认有Co-60和Cs-137等核素识别功能。液态流出物监测仪器系统样机实物如图2所示。

图2 液态流出物监测仪器系统样机照片Fig.2 Photograph of Continuous liquid radioactive effluent monitor System

1.3 程序

研制的放射性液态流出物连续监测仪监测程序为自行研发程序。程序数据采集是通过USB连接的digbase多道分析器(MCA)获取ORTEC 905系列 NaI(Tl)探测器探测到γ光子能谱脉冲信号而实现的。

数据处理系统主要对获取的数据按照设置模式定时记录、实时处理能谱、计算结果。能谱处理功能包括γ光子1次、2次或多次能谱平滑、寻峰、拟合、核素识别、液态流出物的活度计算，及必要时的能谱偏移修正。本文实验时，K-40视为天然放射性核素处理，人工核素监测测试时，在程序中添加的核素库为Co-60、Cs-137及I-131，信息包括其发出的伽马特征全能峰能量信息、核素半衰期等。解谱过程参数经过人工智能机器学习评估分类，实现自动化自适应参数。

样机程序控制功能实现探测系统、取样泵、流量计等基本设备起停控制；涉及能谱漂移硬件调节的控制；放射性活度浓度超过阈值的声光报警、仪器故障报警以及输出对外其它如超标排放关停装置的控制等。能谱漂移硬件调节的控制包括如高压、增益硬件矫正时参数调节以及检查源开关等。放射性活度浓度超过阈值的声光报警是当数据处理结果显示浓度高于设置的多级报警阈值时，按照阈值设定控制报警喇叭发出对应声响报警与控制报警灯发出对应颜色与亮度的灯光报警。

2 测试结果及分析

2.1 能量刻度

能量刻度分别使用了直径小于1.5 cm，高度不超过2 cm的圆柱型241Am、137Cs、60Co放射源及天然40K对监测仪探测器测试。所用放射源全能峰能量信息列于表1，测试时放射源与探测器距离为15～20 cm。对结果拟合得到刻度关系，能量刻度拟合公式及曲线如图3所示，其中相关系数为99.98%。监测系统运行时，将数据处理系统识别的全能峰与预设核素信息对比，峰位无漂移的情况下，二者信息一致时可以认为识别的全能峰为数据核素库中的核素。

表1 核素及其伽马射线能量Tab.1 Nuclide information for energy calibration

图3 能量刻度Fig.3 Energy calibration

2.2 能量分辨率

能量分辨率η用全能峰半高宽与全能峰的比值表示：

(1)

式中，η为液态流出物相应全能峰FPE能量对应的分辨率(%)，FPE为全能峰能量(keV)，FWHM为全能峰FPE计数高度一半的宽度(keV)。

本文能量分辨率中全能峰半高宽FWHM使用表1的241Am、137Cs、60Co放射源及天然的40K对监测仪探测器测试，天然40K扣除本底后主要是实验设置的多个200 mL塑料瓶封装的KCl盐。实验后记录扣除本底的全能峰计数高度一般的半宽FWHM(keV)。按照公式(1)得到60～1 460.8 keV范围内的能量分辨率，具体如图4所示。由图4可知，常用的Cs-137能量分辨率小于6.75%，60Co能量分辨率5.21%，探测器具有良好的能量分辨能力，优于典型NaI 探测器8%～15%的能量分辨能力。

图4 液态流出物监测系统能量分辨率Fig.4 Energy resolution results

2.3 屏蔽设计验证

屏蔽分析采用图5模型，考虑对外界天然40K的屏蔽，采用编制的DOSE_VO0.3/SHIELD_VO0.3[13]及MICS、MCNP[14]做设计与评估。在加工的样机上对设计做了测试，结果列于表2。由表2可知验证屏蔽减弱系数相对设计值的偏差为5.8%，二者有较好的一致性。主体屏蔽小于280 kg，考虑整体质量可以控制在300 kg。

表2 屏蔽设计与验证结果Tab.2 Shielding desinging and verification results

2.4 取样量

开启监测装置并运行至确保水循环稳定后，关闭取样泵及阀门等，将采样器下关好阀门的接口接入盛液器，将液体流入盛液器中，并使用量筒量取体积。最终取样测量室内液体体积为16 800 mL，即16.8 L。

2.5 全能峰识别测试

本文开发的监测系统程序集成了自行开发的全能峰峰位自动识别、全能峰区划分、净计数提取功能，所有参数使用了人工智能机器学习优化，在较优解的情况下，计算量最小化。可以在多种核素的应用环境下取得较固定能区正确合理的监测结果。图6红色区域从左到右分别是自动能谱拾取的137Cs全能峰 661.7 keV的峰位、60Co全能峰1 173.2 keV的峰位、及60Co的全能峰1 332.5 keV的峰位。活度浓度计算时正常识别出核素峰位，按照识别处理的净计数参与活度浓度计算。

图6 样机核素识别运行情况Fig.6 Nuclide identification testing rests

2.6 效率刻度

效率是指放射性核素1 s内发射一个E能量光子被探测系统接收形成信号的概率或者计数率(cps)。液态流出物监测系统测量对象为一定体积的放射性水溶液，因此效率刻度需要不同能量段的放射性核素水溶液，而且为确保刻度系数的可靠，也需要开展多种浓度水平的刻度工作，开展实验量多，且放射性物质属于开放性操作，存在比同级密封源更大的危害风险，而蒙特卡罗方法是模拟计算获得效率的有效方法，为此仪器初步效率主要是用蒙特卡罗方法模拟。根据关注的核素选取了241Am、137Cs、60Co、131I人工放射性核素全能峰能量和天然40K核素全能峰能量,以及在能谱康普顿平台(80～200 keV)选择了100 keV、150 keV能量进行效率计算。计算模型如图5所示，使用厚2 mm密度为7.963.7 g/cm3不锈钢桶保护的NaI探测器，放置于放射性水样的中部，NaI密度为3.7 g/cm3;放射性液态流出物以水溶液密度为1 g/cm3的放射性溶液进行分析。

对计算得到效率和能量进行拟合，得到了能量范围在60～1 680 keV的效率曲线，如图7所示，其中拟合的相关系数为99.99%。集成的样机效率在国家一级计量站，使用1 Bq/L、10 BqL、100 Bq/L和1 000 Bq/L 4个数量级的标准放射性溶液进行了校准测试。1～1 000 Bq/L范围内校准因子可以看作为1。

图7 液态流出物检测系统效率曲线Fig.7 Eifficiency simulation results

2.7 探测限

在国内，探测灵敏度主要依据GB/T 10253/ IEC 60861标准执行，液态流出物监测装置测量灵敏度通常用探测灵敏度或判断阈值DT衡量，其计算公式如下：

(2)

式中，DT(n,E)为核素n在能量E的探测阈值；ka为置信因子，取2.32；Nb(n,E,t)为本底在核素n的E能量区/能谱t时间内/段产生的计数。

将探测灵敏度或判断阈值DT转换为活度衡量方式，即DTAC，其计算见式(3)：

(3)

式中，DTAC(n,E)为核素n在能量E的活度浓度探测灵敏度/判断阈值；ξ(E)为全能峰能量E的探测效率；t为测量时间段；Fr(n,E)为放射性核素n发出能量为E的γ射线(光子)的几率;Vc为容器体积。

当液态流出物监测系统开机并运行后，监测系统连续自动监测取样到取样室中的液态流出物，自动识别放射性核素类别及计算活动浓度，自动计算放射性活度浓度(见式(3))。仪器运行时取样泵一直持续取样，本文测试结果均为取的水样填满了取样室的结果。

在没有人工放射性核素环境时，监测仪器运行本底测试程序，时间达到用户设置的时间周期后可自动转换到监测程序。

本监测系统在仅有0.5 μCi的137Cs检查源没有其它人工核素的条件下，经过500多小时自动运行实验，得到了新开发的液态流出物监测系统的探测限，137Cs为0.088 Bq/L(88 Bq/m3)，60Co已实现0.066 Bq/L(66 Bq/m3)。本监测装置相较于总γ计数方法，探测下限降低到1/210，该仪器同样适用饮用水放射性核素活度浓度监测。

3 总结

针对核设施中液态流出物关键γ核素137Cs、60Co的测量，本文从方法到硬件设计进而测试研究，得出如下结论：

(1)研究技术结果显示采用在线式能谱方式，使用自动核素识别技术与加入放射源耦合稳定测量峰位，对典型3英寸探测器，针对137Cs能量分辨率由8%～15%提升到6.75%，实现137Cs、60Co探测限由传统技术的18.5 Bq/L提升到0.088 Bq/L (88 Bq/m3)，提升210倍。从技术指标而言也可适用饮用水放射性核素监测。

(2)研制的样机采用自主专利软件和方法，屏蔽设计与实际相符，设计的样机性能合理，质量控制300 kg内。较常规的接近2 t的监测系统重量减轻接近1个数量级，更轻便，可广泛适用400～500 kg承载能力的通用建筑，避免了2 t承载能力的特殊要求，可降低核与辐射安全的监测实施条件和成本，扩大应用范围，提升监测实践能力，并显著提升了液态流出物辐射监测水平。