基于农田土壤重金属污染风险筛选值的畜禽粪污农田承载力估算

2021-01-14楚天舒王柄雄高思程成天一杨增玲

中国农业大学学报 2021年2期

楚天舒王柄雄高思程成天一杨增玲

(中国农业大学工学院，北京 100083)

我国是畜禽养殖大国，每年生产大量的肉蛋奶，以满足人们营养需求，但在畜禽养殖过程中也产生大量的畜禽粪便。2015年畜禽粪便资源量估算约为31.584亿t[1]，大量且集中的畜禽粪便对农村生态环境造成巨大的压力[2]。采用高效清洁的生产技术，如堆肥和沼气等技术，将其转化成有机肥料[3]，不仅能科学利用丰富的氮、磷、钾养分[4]，而且能有效缓解农村环境保护的压力，已成为当下的研究热点[5-7]。并且，政府高度重视畜禽粪便资源化利用工作，随着2017年国务院《关于加快推进畜禽养殖废弃物资源化利用的意见》等一系列政策的发布，畜禽粪污资源化利用整县推进等项目也在紧张实施中。

在畜禽粪便资源化利用深入推广实施中，畜禽粪便中含有重金属的问题引起科研人员的关注。取样测试发现，猪粪[8-11]、牛粪[12-13]、鸡粪[14-16]等粪便中均含有一定量的重金属。其中，以Cu和Zn污染为主[16-19]。对畜禽粪便中重金属来源进行追溯发现，其主要与饲料添加剂的使用有关[10,20-22]。若畜禽粪便有机肥长期大量施用，可能导至农田土壤中重金属的积累，继而引发农田土壤重金属质量分数超标，给土壤环境带来污染风险[23-25]。

但从我国现阶段畜禽养殖生产水平看，短时间内无法完全取代相关的饲料添加剂。因此，需要对重金属在养殖业-种植业生产系统中的流动进行计算分析，即畜禽粪便中重金属→畜禽粪便有机肥中重金属→农田土壤中重金属。已有研究[23-25]也是秉承该思路，从正向分析，即先计算重金属养分流动，进而确定土壤环境风险情况。本研究拟采用逆向分析方法，即根据农田土壤重金属本底值和污染风险筛选值之间的差值，逆向计算出农田土壤重金属的静态环境容量，即农田土壤重金属的可消纳量；进而根据农田土壤重金属平衡，倒推出每hm2农田的畜禽粪便有机肥的可施用限值，也获得不同畜禽种类的养殖量限值，以期为实现区域种养结合与农业绿色发展提供基础数据。

1 材料与方法

1.1 研究对象

黑龙江农垦与新疆生产建设兵团种植业生产水平高度发达，农业机械化率均超过90%，基本上实现主要农作物生产全程机械化，是我国现代化农业的示范基地。在种植业方面，黑龙江农垦和新疆生产建设兵团主要耕作制度为一年一季。2018年，黑龙江农垦主要栽培作物为水稻、玉米和大豆，种植面积分别为155.79、70.86和54.59万hm2，占总种植面积的53.85%、24.49%和18.87%。新疆生产建设兵团主要栽培作物为棉花、小麦和玉米，种植面积分别为85.4、10.9和10.2万hm2，占总种植面积的61.75%、7.88%和7.38%。养殖业方面，黑龙江农垦奶牛、肉牛、生猪和家禽存栏量分别为11.8万头、6.8万头、70.5万头和938.3万羽。新疆生产建设兵团奶牛、肉牛、生猪和家禽存栏量分别为23.4万头、26.5万头、172.5万头和1 291.8万羽。现阶段国家对养殖业环境保护问题高度重视，畜禽粪污资源化利用成为重中之重。合理配套可消纳畜禽粪便有机肥的农田，是养殖场生产的必备条件。黑龙江农垦与新疆生产建设兵团种植业生产水平高度发达，拥有大量农田，农机配套齐全，未来可实现有机肥机械化还田，养殖业发展潜力巨大。

1.2 研究内容

根据动物不同生长阶段的营养需求，饲料添加剂被广泛应用在各个饲养阶段，而部分饲料添加剂未经动物消化吸收直接随粪便排泄，导致畜禽粪便中含有一定量的重金属[20]。后续畜禽粪便经堆肥处理产生有机肥，重金属也随之进入有机肥中。所以，为了使畜禽粪便有机肥在种植业上更好的应用，需要评估其重金属输入对土壤环境的影响。

在种植业生产过程中，重金属以施肥、大气干湿沉降、灌溉等途径向农田土壤中输入(图1)，并以作物收获等途径输出，输入与输出的差值引起农田土壤重金属的积累。而长时间的重金属累积会增大农田土壤环境污染风险，对农产品品质和产量产生影响[26]。因此，调控种植业各个生产环节的重金属输入与输出，有利于在较长时间内保障农产品与土壤生态环境安全。其中，畜禽粪便有机肥作为农田土壤重金属输入主要来源之一，需根据畜禽粪便有机肥重金属质量分数与农田土壤重金属环境容量，优化出有机肥施用限量。进而可得到每hm2农田不同畜禽种类的最大养殖量，以协调区域内种养关系。

图1 农田土壤重金属输入途径示意图

基于对研究内容的分析，给出具体研究步骤：首先，查阅农田土壤污染风险标准[27]，获取农田土壤重金属污染风险筛选值。进而，参照土壤环境影响预测标准方法[28]，将土壤重金属背景值等区域农田土壤参数带入计算得到农田土壤重金属的静态环境容量。再将静态环境容量除以一定的时间段获得农田土壤重金属的年平均静态环境容量。进而，将农田土壤重金属的年平均静态环境容量等价于农田土壤重金属的预测最大增量(采用农田土壤重金属平衡计算，即重金属输入与输出的差值)。其中，农田土壤重金属输入主要有化肥、有机肥、大气干湿沉降等途径；重金属输出主要有农作物籽粒与秸秆的途径。将区域主要种植作物对应的化肥、农作物籽粒、秸秆和大气干湿沉降等数值带入，可以推导出有机肥重金属的预测最大增量。最后，考虑有机肥主要是由畜禽粪便经过好氧堆肥产生，由不同畜禽的产污系数、收集率等计算出不同畜禽的最大养殖量，详见图2。考虑到相关数据的可获得性，确定本研究的8种重金属分别是Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn和Ni。

图2 本研究思路简图

1.3 计算数据与过程

根据《化学物质环境风险评估技术方法框架性指南(试行)》[29]、HJ 964—2018《环境影响评价技术导则土壤环境(试行)》[28]、GB 15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》[27]的技术指导资料，按照研究思路，建立计算模型，将黑龙江农垦与新疆生产建设兵团的农田土壤数据、作物和肥料等的8种重金属数据带入计算。

1.3.1农田土壤重金属的年平均静态环境容量

参考土壤环境影响预测标准方法[28]和区域农田土壤参数，农田土壤重金属的年平均静态环境容量采用式(1)计算：

(1)

式中：ΔQ为农田土壤重金属的年平均静态环境容量，mg/a；Rs为农田土壤重金属污染风险筛选值，mg/kg，根据黑龙江农垦与新疆生产建设兵团的土壤pH[30]、主要种植制度与作物，查阅标准[27]获取；Rb为农田土壤重金属本底值[31]，mg/kg；D为农田耕层厚度[32-33]，m；S为单位农田面积，1 hm2；ρb为农田耕层土壤容重[34-35]，kg/m3；t为时间，本研究中将短期、中期和长期分别设定为20、50、100 a。

1.3.2畜禽粪便有机肥的重金属预测最大增量

农田土壤重金属平衡，输入途径有化肥、有机肥、大气干湿沉降、灌溉水等，输出途径有农作物籽粒、秸秆等。首先，考虑到灌溉水数据的可获得性和计算方法的可行性，灌溉水输入途径暂且不计。其次，根据长期农场实地走访调研成果和政策导向，农场现主要推行农作物秸秆还田，并不存在大量秸秆从农田移走的情况。因此，秸秆输出途径也暂且不计。农田土壤重金属的输入与输出的差值作为农田土壤重金属的预测最大增量采用式(2)计算：

ΔQ=Qc+Qo+Qa-Qg

(2)

式中：Qc为化肥的重金属输入量，mg；Qo为畜禽粪便有机肥的重金属预测最大增量，mg；Qa为大气干湿沉降的重金属输入量，mg；Qg为作物籽粒的重金属输出量，mg。

根据各地主要的耕作制度和种植农作物种类，化肥的重金属输入量采用式(3)计算：

Qc=(Nn×wN+Np×wP+Nk×wK)×S

(3)

式中：Nn为每hm2氮肥施用量(以N计)[36-37]，kg/hm2；wN为氮肥重金属质量分数[38]，mg/kg；Np为每hm2磷肥施用量(以P2O5计)[36-37]，kg/hm2；wP为磷肥重金属质量分数[39]，mg/kg；Nk为每hm2钾肥施用量(以K2O计)[36-37]，kg/hm2；wK为钾肥重金属质量分数[40]，mg/kg。

大气干湿沉降的重金属输入量采用式(4)计算：

Qa=S×wa,h

(4)

式中：wa,h为大气干湿沉降的重金属质量分数[41]，kg/hm2。

农作物籽粒的重金属输出量采用式(5)计算：

Qg=Yg×S×Rg×wg,h

(5)

式中：Yg为农作物单产，kg/hm2，考虑到数据代表性，遂取黑龙江农垦与新疆生产建设兵团主要作物籽粒的近5年单产求其平均值，单产数据来源于《黑龙江垦区统计年鉴》[42]、《新疆生产建设兵团统计年鉴》[43]；Rg为作物籽粒的干物质比例[44]，%；wg,h为作物籽粒中的重金属质量分数，数据来源于当地农作物籽粒重金属测定的相关研究报道[45-47]，mg/kg。

1.3.3不同畜禽的最大养殖量

考虑有机肥主要是由畜禽粪便经过好氧堆肥产生，由于好氧堆肥过程中重金属主要发生形态变化[48]，暂不计算重金属的物质量损失。因此，畜禽粪便重金属预测最大增量采用式(6)计算：

Qo=Qm

(6)

式中：Qm为畜禽粪便重金属预测最大增量，mg。畜禽粪便的预测最大量采用式(7)计算：

Qm=Nm×wm

(7)

式中：Nm为畜禽粪便的预测最大量，kg；wm为畜禽粪便的重金属质量分数，mg/kg。分析得到猪粪[11,12,16-18,23,25,49-70]、牛粪[12,16-18,23,25,51-53,55-59,62-63,65,67,69-71]和鸡粪[12,16-18,50-59,62-63,65,69-73]的重金属质量分数范围。考虑到养殖水平等因素影响，本研究暂选其算数平均值作为不同畜禽粪便的重金属质量分数(表1)。

表1 畜禽粪便中重金属的质量分数

根据NY/T 3442—2019《畜禽粪便堆肥技术规范》[74]中质量要求对畜禽粪便重金属质量分数(表1)进行初步判断可知，猪粪中As存在超标情况，并且Cu和Zn质量分数极其高。3种重金属元素主要来源于饲料添加剂。因此，在畜禽粪便资源化利用过程中，需要重点关注As、Cu和Zn。

考虑到畜禽粪便收集与利用现状，采用畜禽粪便收集率等参数计算出不同畜禽的预测最大养殖量，具体计算式为：

Nm=nmη(1-w)

(8)

式中：n为畜禽的预测最大养殖量，头或羽；m为畜禽整个饲养周期的粪便排泄量[75]，kg/头或kg/羽；η为畜禽粪便收集率[75-76]，%；w为畜禽粪便含水率[70,77]，%。

2 结果与分析

2.1 黑龙江农垦畜禽粪污农田承载力估算

2.1.1以水稻为种植作物计算

采用式(1)～(8)计算获得黑龙江农垦水稻种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图3)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限值，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，23头、42头、3 911羽、12 200羽和217头；中期条件下，8头、14头、1 345羽、4 196羽和82头；长期条件下，3头、5头、489羽、1 528羽和37头。

图3 黑龙江农垦水稻种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

2.1.2以玉米为种植作物计算

采用式(1)～(8)计算获得黑龙江农垦玉米种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图4)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限值，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，15头、26头、2 437羽、7 602羽和117头；中期条件下，4头、8头、753羽、2 349羽和45头；长期条件下，1头、2头、191羽、597羽和21头。

图4 黑龙江农垦玉米种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

2.1.3以大豆为种植作物计算

采用式(1)～(8)计算获得黑龙江农垦大豆种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图5)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限值，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，15头、26头、2 429羽、7 578羽和117头；中期条件下，4头、8头、745羽、2 324羽和45头；长期条件下，1头、2头、183羽、573羽和21头。

图5 黑龙江农垦大豆种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

黑龙江农垦水稻种植情况下的畜禽粪污农田承载力均高于玉米和大豆。究其原因，由于水稻种植过程中磷肥施用量约为玉米和大豆的一半，导至由磷肥引入的Cd量也约为玉米和大豆的一半。因此，以Cd为限值，计算出的畜禽粪污农田承载力高于玉米和大豆。

为便于研究成果的推广与应用，本研究将黑龙江农垦3种作物种植情况下畜禽粪污农田承载力研究结果转化为猪当量，即在水稻、玉米和大豆种植情况下，每hm2农田可承载的猪当量分别为37、21、21头。水稻种植情况下的猪当量折算规则：100头猪相当于8头奶牛或13头肉牛或1 321羽蛋鸡或 4 129 羽肉鸡。玉米和大豆种植情况下的猪当量折算规则：100头猪相当于4头奶牛或9头肉牛或909羽蛋鸡或2 842羽肉鸡。

2.2 新疆生产建设兵团畜禽粪污农田承载力估算

2.2.1以棉花为种植作物计算

采用式(1)～(8)计算获得新疆生产建设兵团棉花种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图6)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限制元素，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，74头、86头、6 972羽、21 749羽和3 473头；中期条件下，27头、31头、2 545羽、7 941 羽和136头；长期条件下，11头、13头、1 070羽、3 339羽和66头。

图6 新疆生产建设兵团棉花种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

2.2.2以小麦为种植作物计算

采用式(1)～式(8)计算获得新疆生产建设兵团小麦种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图7)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限制元素，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，74头、86头、6 986羽、21 791羽和348头；中期条件下，27头、31头、2 559羽、7 984 羽和137头；长期条件下，11头、13头、1 084羽、3 382羽和67头。

图7 新疆生产建设兵团小麦种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

2.2.3以玉米为种植作物计算

采用式(1)～(8)计算获得新疆生产建设兵团玉米种植情况下不同畜禽的最大养殖量(图8)。从重金属元素种类分析，Cd是奶牛、肉牛、蛋鸡和肉鸡粪便有机肥施用量的限制性元素；Cu和Zn是生猪粪便有机肥施用量的限制性元素。因此，以Cd、Cu和Zn为限制元素，奶牛、肉牛、蛋鸡、肉鸡和生猪的最大养殖量分别为：短期条件下，74头、86头、6 978羽、21 769羽和349头；中期条件下，27头、31头、2 552羽、7 962 羽和138头；长期条件下，11头、13头、1 077羽、3 359羽和68头。

图8 新疆生产建设兵团玉米种植情况下畜禽最大养殖量(n)预测结果

新疆生产建设兵团棉花、小麦和玉米种植情况下的畜禽粪污农田承载力相近。究其原因，3种作物种植过程中磷肥施用量相当，由磷肥引入的Cd量也相当。因此，以Cd为限制元素，计算出的畜禽粪污农田承载力相近。

为便于研究成果的推广与应用，本研究将新疆生产建设兵团3种作物种植情况下畜禽粪污农田承载力研究结果转化为猪当量，即在棉花、小麦和玉米种植情况下，每hm2农田可承载的猪当量均为67头，猪当量折算规则：100头猪相当于16头奶牛或19头肉牛或1 617羽蛋鸡或5 047羽肉鸡。

将黑龙江农垦与新疆生产建设兵团的研究结果进行横向比较分析可知，新疆生产建设兵团畜禽粪污农田承载力远高于黑龙江农垦。究其根本原因，黑龙江农垦土壤Cd质量分数(0.109 mg/kg)低于新疆生产建设兵团(0.169 mg/kg)，但黑龙江农垦农田土壤pH(6.0)低于新疆生产建设兵团(7.9)，导至新疆生产建设兵团的Cd风险筛选值(0.6 mg/kg)远高于黑龙江农垦(0.3 mg/kg)。在最终计算结果中，新疆生产建设兵团畜禽粪污农田承载力高于黑龙江农垦。由此可见，农田土壤偏酸性不利于农田土壤重金属污染防控。

3 讨论

本研究分析了重金属在养殖业-种植业生产系统中流动过程，建立基于农田土壤重金属污染风险筛选值的畜禽粪污农田承载力估算模型，以黑龙江农垦和新疆生产建设兵团的养殖业-种植业生产系统为研究对象，发现该地区Cd、Cu和Zn是畜禽粪便有机肥利用过程中重点防控的重金属元素。因此，本研究对这3种元素进行进一步讨论与分析。

3.1 农田土壤酸化与土壤Cd风险防控

结合横向比较分析结果和实地调研成果发现，黑龙江农垦和新疆生产建设兵团在大田作物种植过程中，大量施用化肥，有机肥施用量相对较少，土壤pH存在一定的下降趋势。氮肥过量施用会造成土壤的酸化[78]，并且，农田土壤酸化会使土壤中重金属活性增强和植物对重金属的吸收量增加[79]。研究表明，当土壤pH每下降1个单位，土壤中Cd的活性增加100倍[78]。而且，Cd具有较高的向农产品迁移的风险与生物毒害性[80]。由黑龙江农垦3种作物种植情况下畜禽最大养殖量预测结果(图3～图5)可知，水稻种植情况下以Cd计算的农田土壤每hm2畜禽承载量高于玉米和大豆。其主要原因是水稻施用磷肥的量低于玉米和大豆，而磷肥中Cd质量分数相对较高[81]。因此，为了保障农产品安全与土壤健康，增大畜禽粪污农田承载力，建议黑龙江农垦和新疆生产建设兵团增大有机肥施用量，减缓土壤酸化速率，并控制农田土壤Cd的各种输入途径，尤其是磷肥输入途径，选用优质磷肥。

3.2 土壤Cu和Zn风险防控

从本研究结果(图3～图8)可知，农田土壤Cu和Zn的环境容量相对有限。究其根本原因，生猪养殖过程中富含Cu和Zn的饲料添加剂大量使用，导至畜禽粪便中Cu和Zn质量分数高(表1)，最终致使畜禽粪便有机肥施用量受到限制，这也与袁凯等[82]的研究结果相一致。因此，对于饲料企业，建议科研机构与饲料企业加快新型螯合物等替代产品的研发，从源头上减少Cu和Zn进入养殖业—种植业生产系统。对于养殖企业，建议相关养殖企业科学高效地使用含Cu和Zn的饲料添加剂，合理控制其添加量。在政府管理层面，建议黑龙江农垦与新疆生产建设兵团在畜禽粪便有机肥施用前，对有机肥中Cu和Zn质量分数进行快速检测，并结合各自实际畜禽养殖生产现状与农田土壤重金属本底值，建立地方标准控制畜禽粪便有机肥中Cu和Zn的质量分数，从而控制Cu和Zn在土壤中的累积，确保有机肥安全施用。

此外，研究发现，重金属形态与其生物有效性密切相关[12]，因此，在好氧堆肥过程中，建议采取适量添加钝化剂等措施，降低畜禽粪便有机肥中重金属的生物有效性，尤其针对Cd、Cu和Zn，保障有机肥安全施用，有助于增大畜禽粪污农田承载力。

本研究中来源于黑龙江农垦和新疆生产建设兵团的畜禽粪便重金属相关数据相对较少，在未来客观条件允许情况下，本研究团队将随即采取代表性样品进行数据补充。