超薄单原子纳米片用于1，2-二氯乙烷电催化产乙烯反应

近日，大连理工大学与香港理工大学研究团队合作，在1，2-二氯乙烷电催化脱氯方面的研究中取得新进展。相关成果发表于《美国化学会纳米》杂志。

含氯挥发性有机物(Cl-VOCs)的催化转化一直是环境领域的一个研究重点。1，2-二氯乙烷作为一种常见的典型Cl-VOCs，在实际生产中排放来源广泛，具有较高的研究价值。

该研究团队发现，电催化还原能高效去除1，2-二氯乙烷的氯原子，并得到高附加值的乙烯，同时实现1，2-二氯乙烷污染控制和资源化利用的目标。然而，由于C-Cl键比较稳定，导致其还原电位较高。因此高性能电催化剂的开发是该反应急需解决的一个问题。

M-N-C型单原子催化剂自面世以来，就因其优异的催化活性而备受关注，被认为是最有前景的贵金属催化剂的替代品，被广泛应用于析氢反应(HER)、强氧化还原反应(ORR)、电化学CO2还原反应(CO2RR)、氮还原反应(NRR)以及化学合成等多个领域。

该研究团队将单原子Fe-N-C催化剂引入到1，2-二氯乙烷脱氯反应中，发现其同样具有优良的脱氯活性和乙烯选择性。同时，单原子Fe的催化性能受其配位结构影响较大，目前，对Fe-N-C催化剂的活性位点的鉴定还没有形成定论。为了进一步提高Fe-N-C单原子材料性能，迫切需要对其催化活性位点进行系统研究。

该研究团队利用模板诱导聚合法结合冷冻干燥和高温热解制备了超薄Fe-Nx-Cns单原子纳米片催化剂。以过量的FeCl3·6H2O晶体为二维层状模板，通过其插层反应和化学络合作用，诱导盐酸多巴胺(DA)的横向聚合。Fe3+的氧化性能提高了DA的聚合速率，使得反应时间大大缩短。为降低固-液-气界面的表面张力，在无机-有机杂化层状结构干燥过程中采用了冷冻干燥工艺。在氩气保护氛围下，700～900 ℃高温热解过程中，单分散的铁原子锚定在氮掺杂碳基体的空位上，形成超薄Fe-Nx-Cns单原子催化剂。采用0.05 molL H2SO4溶液浸渍去除残留的铁模板和其他铁物种后，得到最终产物。

该单原子材料表现出优于市售20%Pt-C催化剂的催化活性和乙烯选择性。同时，通过试验与理论计算相结合的方式，证明了单分散的Fe-N4结构中的Fe中心为产乙烯的主要活性位点。