天津典型沙尘天气过程颗粒物污染特征

李 鹏，肖致美，唐 邈，徐 虹，李立伟，陈 魁，邓小文 (天津市生态环境监测中心，天津 300191)

沙尘天气是我国北方城市影响较大的灾害性天气，可迅速增加空气中颗粒物浓度、降低能见度，使得空气质量下降，对社会经济、人体健康造成重大损失与伤害[1-6]。为减少沙尘天气带来的危害，很多学者针对起沙机制[7-8]、沙尘传输移动路径[9]、沙尘天气污染特征[10-18]进行了大量的研究。国内对沙尘天气的研究主要集中在北京[7,17,19-20]、上海[16]、兰州[21]、内蒙古[11,22]、广州[23]及沙源地[14-15, 24]，天津地处华北平原北部、蒙古高原下风向，也深受沙尘天气影响[25]。

2015年3月底至4月初，北方大范围的沙尘暴是近13 a来北京遭遇的最强沙尘天气[26]，北方各城市纷纷发布沙尘暴黄色预警。2017年5月初，北方地区发生了一次大范围的沙尘天气，包括新疆、甘肃、宁夏、山西、内蒙古、陕西、河北、北京、天津、辽宁、吉林、黑龙江在内的10余个省份受到影响，空气质量等级一度达到严重污染[27-28]。2018年，天津市沙尘日数高达9 d，造成颗粒物浓度迅速升高，总悬浮颗粒物(TSP)小时峰值浓度高达2 265 μg·m-3，严重影响环境空气质量。该研究针对天津市2018年典型沙尘天气过程，分析其颗粒物质量浓度、粒普分布、水溶性离子浓度、激光雷达反射及沙尘气团传输路径特征，以期为沙尘天气下颗粒物污染预报及防控提供决策依据。

1 材料与方法

1.1 观测站点及仪器

利用天津大气复合污染综合观测超级站数据，站点坐落于天津市复康路19号市生态环境监测中心4楼顶，周围无明显污染源。采用美国Thermo公司颗粒物监测仪(TEOM 1405系列，包括TSP、PM10、PM2.5和PM1监测仪)监测颗粒物质量浓度，采用TSI公司3321型APS粒谱仪监测颗粒物粒径，采用美国AIM-URG9000D离子分析仪监测PM2.5中水溶性离子组分，采用北京怡孚和融科技有限公司气溶胶激光雷达EV_Lidar开展气溶胶垂直观测。仪器维护均按国家相关技术规范要求进行，保证监测数据的准确性和有效性。

1.2 数据甄选

结合气象和空气质量监测数据，根据以下条件来判断沙尘天气过程对空气质量的影响[29]：(1)在典型天气形势作用下，沙源地观测到明显的沙尘天气过程，并且随着天气系统的移动有经过监测点的可能；(2)在相应的气流作用下，监测点TSP、PM10浓度陡然增加；(3)监测点激光雷达观测到中高空有明显的沙尘颗粒物。当3个条件均符合时，表示监测点受到一次沙尘天气过程的影响，影响起始时间为PM10浓度陡然增加的时刻，结束时间设定为PM10浓度下降到起始时间同等浓度水平。2018年共筛选出4次典型沙尘过程，发生日期分别为3月28日、5月22—23日、5月28日和12月3日。数据分析使用污染物小时浓度和平均浓度，其中小时浓度是由每小时内所有监测分钟值计算平均值，平均浓度是由沙尘天气期间的小时浓度求平均值。

1.3 后向轨迹模式

HYSPLIT模型由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发，是一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型，该模型已经广泛应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散研究[3,13,30-31]。利用NOAA WEB 版(http:∥ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)后向轨迹模型模拟沙尘气团输送路径，模型输入设定天津坐标(39.097 2° N,117.150 9° E)，气象数据选用全球气象资料同化系统(GDAS)资料。

2 结果与讨论

2.1 TSP和PM10质量浓度特征

由图1可见，沙尘天气期间，TSP和PM10质量浓度均陡然上升，在1～3 h达到浓度峰值，持续影响8～10 h，TSP小时浓度最大值出现在3月28日09:00，峰值浓度为2 265 μg·m-3，为起尘前的9.79倍，是年均2级浓度限值的11.32倍；同期PM10出现小时浓度最大值，为928 μg·m-3，为起尘前的7.50倍，是年均2级浓度限值的13.26倍；其余3次沙尘过程中，TSP和PM10小时峰值浓度基本维持在680～780和440～650 μg·m-3。PM2.5和PM1浓度变化均为略有上升，随后略有下降。

图1 沙尘天气颗粒物小时浓度变化

4次沙尘过程中，TSP平均质量浓度由高到低分别为970、503、419 和365 μg·m-3，PM10分别为435、355、350 和244 μg·m-3，除5月28日为4级中度污染外，其余3次为5级重度至6级严重污染水平(表1)。

与2000年初相比[32-33]，沙尘期间天津TSP平均质量浓度从2 900下降至970 μg·m-3(3月28日)；PM10小时峰值浓度从1 800下降至928 μg·m-3，平均质量浓度从1 300降至435 μg·m-3(3月28日)，表明沙尘天气对颗粒物浓度的影响程度有所减轻。与周边城市相比，北京2011年一次沙尘过程中PM10峰值浓度达到1 401 μg·m-3[34]，短时间增加7倍；北京2015年3月沙尘过程中PM10峰值浓度达1 000 μg·m-3[26]；2017年5月沙尘过程中，呼和浩特PM10峰值浓度达到2 563 μg·m-3[28]，大同1 504 μg·m-3，北京1 940 μg·m-3，天津1 843 μg·m-3，表明随着距北方沙尘源地越来越远，沙尘经高空传输后，对途径地的颗粒物浓度影响逐渐降低。

表1 2018年天津市典型沙尘天气统计

2.2 质量浓度比值特征

沙尘天气过程中，PM10/TSP浓度比值均值为0.45～0.83，最小值为0.36～0.77；PM2.5/PM10浓度比值均值为0.17～0.29，最小值为0.13～0.21，与相关研究结果基本一致[25]，比2002年北京沙尘天气下PM2.5/PM10浓度比值(13.5%～39.0%)略低[20]；与2017年5月沙尘天气过程相比，天津市PM2.5在PM10中的占比低于北京市(32.53%)，但高于大同(26.31%)和呼和浩特(20.67%)[28]。沙尘天气过程中PM2.5与PM10没有相关性，PM10和TSP有很强的正相关性(图2)，说明PM10和TSP等粗颗粒物主要来自外地输送，外地输送的PM2.5对环境空气质量影响较小，粗粒子对环境空气质量的影响贡献大。

2.3 粒谱特征

5月23日、5月28日和12月3日颗粒物污染水平基本一致，3月28日颗粒物峰值浓度远高于其他3次过程，研究选择12月3日和3月28日TSI 3321型APS粒谱仪数据进行对比分析。在0.5～20.0 μm粒径段，3月28日沙尘期间颗粒物平均数为218.0个·cm-3，为沙尘来临前的57.5%，是沙尘天气结束后的2.56倍；12月3日沙尘期间颗粒物平均数为81.4个·cm-3，为沙尘来临前的30.4%，是沙尘结束后的3.01倍。均表现出伴随大风沙尘到来后，粒子数浓度迅速下降的特征。

图3为沙尘天气前后颗粒物个数浓度密度分布，沙尘天气下颗粒物粒谱分布趋势均表现出中心峰值浓度下降，并向粗粒子方向偏移，中心峰值所对应的粒径为0.67～1.72 μm，与2017年5月北京监测值基本吻合[27]。

图2 沙尘天气颗粒物小时浓度相关性分析

在<0.68 μm粒径段，颗粒物个数浓度密度表现为沙尘前>沙尘中>沙尘后；0.68～1.1 μm粒径段，沙尘前与沙尘中个数浓度密度无明显规律，但均大于沙尘后；>1.1～20 μm粒径段，个数浓度密度表现为沙尘中>沙尘前>沙尘后。

图3 沙尘前后颗粒物粒径变化

2.4 水溶性离子特征

采用URG-9000D气溶胶在线离子监测仪测量环境空气中PM2.5中水溶性离子浓度。将“非沙尘”界定为沙尘来临前2 h，“沙尘”期间为沙尘开始影响至结束时间，不同阶段环境空气中PM2.5中水溶性离子浓度统计结果见表2。沙尘来临前，5种阳离子浓度由大到小依次为NH4+> Ca2+> Na+> K+>Mg2+，阴离子为NO3-> SO42-> Cl-> F-；沙尘期间阳离子浓度由大到小依次为Ca2+> NH4+> Na+> K+>Mg2+，阴离子为SO42-> NO3-> Cl-> F-。

相比于“非沙尘”期间，沙尘天气影响下阳离子Ca2+、Na+、Mg2+的浓度显著增加，二次离子(NO3-、SO42-、NH4+)浓度显著降低，相似的研究结果也出现在受沙尘影响严重的包头[11]和北京[18]。ZHOU等[11]认为Ca2+、Na+、Mg2+浓度升高与沙尘天气影响直接相关，均来自于地壳中的物质，而主导NH4+浓度水平的前体物和光化学反应强度均受沙尘天气的不同程度影响，与以广州为代表的南方城市受沙尘天气影响明显不同，原因可能是沙尘气团在北方起尘后经过长距离传输途中易混入途径地的污染物，使得南方城市受沙尘天气影响更为复杂。以3月28日过程为例(图4)说明沙尘天气对PM2.5中水溶性离子浓度变化影响，此次过程可分为沙尘来临前(01:00—07:00)，沙尘期(08:00—13:00)，沙尘结束后(14:00—23:00)；受沙尘天气影响，PM2.5浓度于07:00—08:00略有上升随后迅速下降，沙尘期PM2.5浓度是沙尘来临前的0.97倍，是沙尘结束后的2.59倍；Ca2+、Na+、Mg2+浓度于08:00迅速升高而后略有下降，NO3-、SO42-、NH4+浓度则迅速下降，其中沙尘期Ca2+浓度分别是沙尘天气前的2.58倍和结束后的2.49倍，沙尘期NO3-浓度分别是沙尘来临前的0.14倍和沙尘结束后的2.25倍，原因可能在于受沙尘天气影响，风力较大，湿度相对较低，不利于二次颗粒物生成，本地PM2.5浓度也降低，同时沙尘气团中含有较多地壳类物质，最终导致Ca2+、Na+、Mg2+浓度升高和NO3-、SO42-、NH4+浓度降低。

表2 沙尘天气PM2.5中水溶性离子浓度

最上方的箭头方向指风向，箭头长度表示风速大小，用来表征离子浓度变化与风速和风向的定性关系。

2.5 激光雷达观测特征

气溶胶的质量浓度与其消光系数呈显著正相关性，且沙尘过程中气溶胶的退偏比明显升高[13,27]。由图5可知，天津市2018年4次沙尘天气过程均出现5 km以下高空气溶胶的消光系数小且退偏振比大，退偏振比随时间明显增加且逐渐向地面传递趋势，特别是3月28日沙尘过程中，05:00前沙尘气团已落到400 m高空处，07:00到达地面100～200 m高空，污染气团持续输送到17:00。在沙尘天气过程后期近地层消光小且退偏大、非球形粒子明显增加且从地面向高空扩散，转变为本地扬尘污染。在垂直方向多次监测到不同高度层(如3月28日15:00 1.5 km、5月28日12:00 2 km 和12月3日12:00 1 km)的过境沙尘气团。高空3 km传输至天津的沙尘中仍然是粗颗粒，与樊璠等[19]分析北京春季强沙尘过程结果一致。

2.6 沙尘传输路径

京津冀地区外来沙尘传输路径主要分3路[35-36]：一是北方路径，由蒙古国东南部起尘，经锡林郭勒盟的二连浩特、张家口向南传输；二是西北路径，由蒙古国中、南部起尘，经内蒙古阿拉善的中蒙边境、呼和浩特市、张家口等地；三是由新疆塔克拉玛干沙漠边缘起尘，经河西走廊、银川、太原等地。根据HYSPLIT后向轨迹模式对2018年影响天津的沙尘气流轨迹进行模拟(图6)，发现沙尘气团基本从3 km高空向京津冀地区输送[27]，其中12月3日24 h后向轨迹起源于蒙古国南部，为西北路径，其他3次均起源于蒙古国中部和东南部，为北方路径。

图5 沙尘天气过程激光雷达监测的消光系数和退偏比

图6 天津市沙尘天气气团24 h后向轨迹

3 结论

(1)在沙尘天气影响下，颗粒物浓度均在3 h内达到峰值，持续影响8～10 h，TSP和PM10小时峰值浓度分别为2 265和928 μg·m-3，历次过程中TSP和PM10最高平均质量浓度为970和435 μg·m-3，PM10/TSP浓度比值为0.45～0.83，PM2.5/PM10浓度比值为0.17～0.29。

(2)从颗粒物数浓度分布看，沙尘天气下颗粒物数浓度迅速下降，粒谱分布趋势表现为个数浓度密度中心峰值密度下降，并向粗粒子方向偏移，中心峰值所对应的粒径为0.67～1.72 μm。

(3)从颗粒物化学组分分布看，沙尘天气下阳离子Ca2+、Na+、Mg2+浓度显著增加，二次离子(NO3-、SO42-、NH4+)浓度显著降低。

(4)激光雷达垂直监测结果显示，5 km以下高空消光系数小且退偏振比大，退偏振比随时间明显增加且逐渐向地面传递趋势。后向轨迹模式结果表明，沙尘气团从3 km高空以北方路径和西北路径的形式向京津冀地区输送，主要源地为蒙古国中部、南部和东南部。结合气溶胶光学特性分析认为，沙尘天气下颗粒物污染主要由沙尘远距离输送和大风引起的本地扬沙共同作用所致。