苏北盆地黄桥地区富CO2流体对油气储-盖系统的改造作用

2020-12-15金之钧刘全有伦增珉孟庆强朱东亚

石油与天然气地质 2020年6期

周冰，金之钧，刘全有，伦增珉，孟庆强，朱东亚

(1.中国石化石油勘探开发研究院,北京 100083；2.页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室,北京 100083)

在沉积盆地的油气勘探过程中通常会伴随着CO2气层的发现。目前天然CO2气田发现主要集中在北美的科罗拉多高原地区、加勒比海地区、欧洲和中国的东部盆地[1-3]。北美地区CO2气田储量在0.028×1012～2.8×1012m3[4]，其商业开发利用市场和技术已成熟，主要用于提高二叠盆地的油气采收率，并为人工注入CO2提供天然类比的研究场所[5]。

无论是天然CO2沿断裂或通道侵入储层，或人工向储层注入CO2，富CO2流体都会与围岩发生缓慢但持续的水岩反应，改变其物性，直到在一个有效圈闭内成藏稳定，富CO2流体与储-盖层的气-水-岩系统达到动态平衡。目前对天然CO2气藏相关报道多集中在富CO2流体充注改造后的储层岩石特征，如澳大利亚Bowen-Gunnedah-Sydney盆地、美国Springerville St.Johns CO2气田、英国北海盆地和中国海拉尔等盆地中，富CO2流体充注砂岩储层后在溶蚀作用之外，或多或少地形成了片钠铝石和其他碳酸盐矿物[6-11]，碳酸盐矿物含量在2%～34%[7]，显著影响了储层的物性。多种因素控制了富CO2流体与砂岩储层相互作用的结果，包括原始矿物组成和渗透率等因素[12]。近年来，学者开始关注富CO2流体对泥岩/页岩盖层的影响。Lu等[13]对北海地区含CO2的Miller油田泥岩盖层样品进行分析，得到结果表明CO2在上覆泥岩盖层的有限范围内渗透扩散并形成了碳酸盐矿物沉淀；刘立等[14]报道松辽盆地南部CO2气田中青山口组泥岩中的矿物组成特征；美国犹他州绿河地区天然富CO2盐水侵入Navajo砂岩储层上覆盖层7 cm左右，造成碳酸盐岩矿物的溶蚀和再沉淀现象[15]。可以看到目前的研究多以单一储层或盖层为研究对象，而CO2运聚过程是连续的地质事件。富CO2流体在侵入储层并横向或纵向运移过程中，随着水岩反应的进行其流体成分和性质可能已经发生了变化，导致侵入泥岩盖层时发生不同的水岩相互作用。因此，有必要将储层和盖层作为一个整体，来研究富CO2流体充注带来的影响和改造机制。

几年来，苏北盆地黄桥地区有6口井获得工业突破，CO2与原油共生，主要储层为泥盆系五通组、石炭系黄龙组、二叠系栖霞组、龙潭组和白垩系浦口组等，具有多套储-盖组合，CO2的产出层位也包括部分凝析油或轻质油显示层位[16]。前人研究表明，黄桥地区CO2气主要来源于喜马拉雅期幔源岩浆活动，沿断裂通道向上运移至各储集层位成藏，古近纪末至新近纪初成藏，晚于油气成藏期[17]，且主力储层龙潭组顶部在油气开采过程中也伴有大量CO2的产出[18]，表明在黄桥地区CO2与油气耦合成藏现象存在[19]。相邻的句容地区位于同一构造单元内，但勘探过程中未钻遇大量CO2，仅在容2井和句北1井等获得了工业油气流(图1c)。黄桥地区和句容地区地理位置相临近，构造背景和沉积历史相似，一个产出CO2，一个不产CO2。为了阐明富CO2流体对砂岩储集空间和泥岩盖层封闭性的影响，本文以黄桥地区和句容地区作为对比，从矿物岩石组合和岩石物性探讨富CO2流体对储盖系统的改造作用。

1 地质背景

黄桥地区富CO2油气田和句容地区油气田在构造上处于中国扬子板块东部下扬子区的南京坳陷内[20]。下扬子区内沉积以古生界的海相沉积为主[21]，据海相层系划分的构造单元，研究区主要分布在南部变形区的句容地区-黄桥地区滑脱褶皱带的北部(图1a)。该地区经历长期复杂的构造运动，断层广泛发育，地层破碎严重[16]。自20世纪80年代以来，中国石化华东局陆续在黄桥地区发现CO2工业气藏[22-23]，现已探明地质储量大约为200 ×108m3[16,24]。

图1 下扬子苏北盆地黄桥地区和句容地区位置及构造示意图Fig.1 Sketch map showing the locations and structures of Huangqiao and Jurong areas,North Jiangsu Basin,Lower Yangtze regiona.下扬子地区海相沉积地层构造区划；b.黄桥地区构造和井位；c.句容地区构造和井位(据中石化华东石油局资料修改)

目前在黄桥地区溪桥断块内有4口井见有工业油气流，均产出高含CO2气和轻质油/凝析油，具有产能的层位为二叠系龙潭组砂岩储层，盖层为上覆大隆组泥岩盖层[19]。其中，华泰3井压裂后日产油1.3 t，日产CO22.5×104m3，无水；溪3井常规测试日产油1.4 t，日产CO23.8×104m3，无水；溪平1井常规试采初期最高日产油5.5 t，日产CO25.6×104m3，无水；溪平5井酸化后放喷测试，最高日产油约3.0 t,日产CO21.1×104m3，日液约18 m3。句容地区已钻井30余口，仅容2、容3和句北1井测试产出油，无CO2产出。其中句北1井龙潭组常规测试获得0.06 t/d，日产水17.6 m3，容2井三叠系青龙组酸压后获稳产1.2 t/d；容3井三叠系获最高日产10.1 m3短暂工业油流。

本次研究以龙潭组砂岩储层-大隆组泥岩盖层这一主力油气储-盖组合为研究对象，岩石样品采自黄桥地区的溪1井和溪3井，两口井均有CO2显示，其中溪3井日产CO23.8×104m3；句容地区样品采自容1井、容4井和石狮1井，均无CO2显示(图1b，图1c，图2)。

图2 苏北盆地研究区地层综合柱状图(据华东局资料修改)Fig.2 Stratigraphic column showing the study area in the North Jiangsu Basin (modified from data of East China Petroleum Bureau,SINOPEC)

2 岩石学特征

2.1 主要矿物特征

全岩矿物成分分析表明(图3)，黄桥地区储层矿物成熟度和盖层中的碳酸盐岩含量更高(图3)。黄桥地区龙潭组砂岩样品岩石类型以长石石英砂岩和岩屑石英砂岩为主，句容地区龙潭组砂岩样品岩石类型则以长石岩屑砂岩为主。

如图3b所示，黄桥地区龙潭组砂岩中石英相对含量在41.5%～95.0%，平均含量为78.6%，无钾长石，斜长石主要出现在溪1井样品中，平均含量4.5%～10.1%，溪3井样品中无斜长石，碳酸盐矿物平均含量达3.1%。句容地区龙潭组砂岩中石英相对含量在23.5%～87.5%，平均含量为56.9%；钾长石平均含量为2.5%，斜长石平均含量为10.2%；不发育碳酸盐矿物。如图3a所示，黄桥地区大隆组泥岩中斜长石相对含量在2.5%～11.4%，平均含量为7%；碳酸盐岩矿物含量在1.7%～24.0%，平均为10.1%；黄铁矿平均相对含量为6.4%。句容地区大隆组泥岩中斜长石平均相对含量为10.7%；含少量方解石，约3.0%；不含黄铁矿。

图3 苏北盆地黄桥地区和句容地区平均矿物含量对比柱状图Fig.3 Comparison column of average mineral compositions in Huangqiao and Jurong areas,North Jiangsu Basina.大隆组泥岩；b.龙潭组砂岩

从主要矿物组成上看，遭受CO2流体作用改造后的储层和盖层碳酸盐矿物含量更高，长石含量降低，而储层中石英含量较高。

2.2 龙潭组砂岩自生矿物组合特征

薄片观察统计结果表明，黄桥地区龙潭组砂岩普遍含有次生片钠铝石，此外还发育石英次生加大边、高岭石、绢云母、菱铁矿和少量的方解石、白云石和泥晶碳酸盐矿物(表1)。其中石英次生加大边普遍存在(图4b)，且平均绝对含量达1.7%。其次为高岭石，平均含量约为1.4%，主要产状为粒状集合体充填粒间孔隙(图4a)，偶见高岭石与片钠铝石晶体共生于长石颗粒溶蚀孔内；绢云母平均含量为0.9%，以充填孔隙为主要产状(图4c)；菱铁矿平均含量为1.2%，以粒状集合体形态充填孔隙，单偏光下黄褐色高突起(图4d)；片钠铝石为在高二氧化碳分压下形成的碳酸盐矿物，在本地区含量在0～1.5%，平均为0.5%，形状多为放射状、花状的针状集合体(图4e)，单偏光下无色，正交偏光下高级白干涉色，常见片钠铝石交代斜长石、与高岭石共生等现象，是富CO2流体与岩石相互作用的直接证据。

表1 苏北盆地黄桥地区和句容地区龙潭组砂岩自生矿物含量Table 1 Content of authigenic minerals in the Longtan Formation sandstone in Huangqiao and Jurong areas，North Jiangsu Basin

图4 苏北盆地黄桥地区和句容地区龙潭组砂岩自生矿物种类及显微特征Fig.4 Types and characteristics of authigenic minerals in the Longtan Formation sandstone in Huangqiao and Jurong areas，North Jiangsu Basina.溪1井，溪1-16，埋深1 860.9 m，单偏光，粒状高岭石集合体充填孔隙；b.溪1井，溪1-17，埋深1 872.4 m，正交偏光，石英次生加大边；c.溪3井，溪3-5，埋深1 593.6 m，正交偏光，自生绢云母充填孔隙；d.溪1井，溪1-20，埋深1 875.5 m，单偏光，菱铁矿充填孔隙；e.溪3井，溪3-7，埋深1 594.9 m，正交偏光，花状片钠铝石；f.石狮1井，石狮1-5，埋深1 386.2 m，单偏光，粒状高岭石集合体充填孔隙

句容地区自生矿物包括次生石英加大边、高岭石、绢云母和菱铁矿(表1)，无片钠铝石。薄片中可见微粒状高岭石集合体充填孔隙(图4f)。

2.3 大隆组泥岩产状特征

黄桥地区原生孔隙空间较少，在产油气层段普遍发育裂缝，这些裂缝既是地层流体的通道也是储集空间。通过岩心观察发现黄桥地区的大隆组泥岩盖层底部普遍发育裂缝，甚至下覆龙潭组顶部也发育裂缝，但这些裂缝均已充填次生方解石，使得遭受应力作用破坏的大隆组泥岩盖层重新成为有效盖层，下覆龙潭组成为该地区产油主力层位。而句容地区大隆组泥岩盖层较为完整，未见大量裂缝发育和方解石脉充填。

对黄桥地区大隆组充填裂缝的方解石进行碳同位素分析结果如表2所示，δ13CCO2(PDB)主要分布在-11.4‰～1.2‰，平均值为-4.5‰。由镜质体反射率计算可知，黄桥地区古地温梯度为40.3 ℃/km[26]，根据Ohmoto和Rye[25]的CO2-方解石碳同位素平衡分馏方程计算可得到方解石形成时与其平衡的CO2碳同位素δ13CCO2(PDB)主要分布在-16.7‰～-3.4‰，平均值为-9.5‰(表2)。

表2 苏北盆地黄桥地区大隆组黑色泥岩裂缝中方解石碳同位素及与其平衡的CO2碳同位素Table 2 Carbon isotopes of calcite and equilibrium CO2 in the cracks of the Dalong Formation black mudstone in Huangqiao area，North Jiangsu Basin

受CO2流体作用后的黄桥地区与未受CO2作用的句容地区相比，砂岩储层中石英含量更高，长石含量较低，且含有片钠铝石这一特征碳酸盐矿物，而泥岩盖层裂缝中充填CO2流体活动后的方解石脉。

3 物性特征

将黄桥地区产CO2的溪1和溪3井，和句容地区不产CO2的句北1和石狮1井的龙潭组砂岩岩心孔隙度数据进行对比，结果表明产CO2的龙潭组砂岩物性更好。其中，黄桥地区溪3井的龙潭组为含CO2油层，CO2日产能为3.8×104m3，岩心孔隙度在2.5%～13.12%，平均值为9.92%，大于其他井龙潭组孔隙度；溪1井产CO2，但主要产层为上部青龙组，龙潭组岩心孔隙度范围为4.22%～9.44%，平均值为5.69%；句容地区两口井均不产CO2，其中句北1井龙潭组孔隙度为0.89%～1.5%，平均值为1.14%；石狮1井龙潭组孔隙度为2.3%～6.4%，平均值为4.18%，均小于产CO2地区的物性。

黄桥地区龙潭组中CO2流体溶蚀长石等颗粒形成溶蚀孔隙，是其主要油气储集空间类型之一，也是导致产CO2地区储层物性更好的原因之一。以溪3井为例，孔隙类型主要为粒内溶蚀孔(长石溶蚀孔和岩屑溶蚀孔)(图5a，b)、粒间溶蚀孔(图5c)和剩余原生孔隙。其中长石溶蚀孔最为常见(图5a，c，d)，多数长石溶蚀为假晶形状，其孔隙内部除了少量残余长石之外，还见有片钠铝石雏晶和次生高岭石充填(图5d，e)。总体上黄桥地区龙潭组储层孔隙类型以溶蚀作用导致的次生孔隙为主。

句容地区龙潭组中主要孔隙类型为剩余粒间原生孔(图5f)和晶间孔隙，原生孔隙中多充填粘土矿物，少见溶蚀孔隙，储层物性较差。富CO2流体对储层岩石的溶蚀作用，增加了黄桥地区龙潭组次生溶蚀孔隙空间，且产CO2的地区储层物性明显优于无CO2地区。

图5 苏北盆地黄桥地区和句容地区主要孔隙类型及显微特征Fig.5 Types and characteristics of pores in Huangqiao and Jurong areas，North Jiangsu Basina.溪3井，溪3-7，埋深1 594.5 m，单偏光，长石溶蚀孔隙内残余长石颗粒；b.溪3井，溪3-8，埋深1 596.9 m，单偏光，岩屑和长石溶蚀孔隙；c.溪3井，溪3-8，埋深1 596.9 m，单偏光，长石和粒间溶蚀孔隙；d.溪3井，溪3-8，埋深1 596.9 m，单偏光，长石溶蚀孔隙内可见片钠铝石雏晶；e.溪3井，溪3-7，埋深1 594.5 m，单偏光，长石溶蚀孔隙内可见高岭石颗粒；f.石狮1井，石狮1-5，埋深1 386.2 m，单偏光，粒间孔隙

4 黄桥地区富CO2流体对储-盖岩石系统的影响

黄桥地区断裂断块发育，且CO2储集层位从志留系-泥盆系到浅部新近系均有分布，表明富CO2流体沿断裂或岩性通道向上边运移边聚集成藏，岩性和盖层的有效性成为油气聚集成藏的控制因素。

4.1 富CO2流体对储层的改造作用

黄桥地区龙潭组储层及上覆大隆组盖层是富CO2流体运移聚集改造的典型储-盖系统。黄桥地区溪3井龙潭组为含CO2油气层，过量CO2流体改造后长石溶蚀孔隙明显发育，自生矿物以石英次生加大和高岭石充填为主，且高CO2分压作用下形成了少量片钠铝石次生矿物，这一现象可以很好地用长石与CO2的相互作用来解释，以钠长石为例，如公式(1)所示，钠长石在CO2和水参与的作用下生成片钠铝石和石英，在岩石学上表现为钠长石溶蚀，次生片钠铝石交代钠长石或充填孔隙，次生石英以石英次生加大边和充填孔隙的微晶石英产状出现，这也解释了黄桥地区比句容地区长石含量少、石英含量高的原因。而钠长石在富CO2流体作用下除生成片钠铝石和石英之外，还可以同时形成高岭石，如公式(2)所示，对应了次生高岭石充填孔隙现象。这种CO2流体边溶蚀边沉淀的现象在澳大利亚BGS盆地、也门盆地、中国海拉尔盆地和松辽盆地等均有发现[6-7,11,27]。而从热力学上来看，取片钠铝石在标准状态下的吉布斯自由能为-1 782 kJ/mol[28]，公式(1)的吉布斯自由能变ΔG=-1 943.57 kJ/mol，公式(2)的ΔG=-3 760.27 kJ/mol，表明钠长石在富CO2流体作用下更易反应生成片钠铝石和次生石英。因此过量CO2流体作用的储层砂岩会呈现石英含量高、长石含量低、溶蚀孔隙发育和通常含有片钠铝石的特点。

(1)

NaAlCO3(OH)2(片钠铝石)+Al2Si2O5(OH)4+

7SiO2+2Na+

(2)

句容地区不含CO2的龙潭组储层孔隙类型以剩余原生孔隙为主，缺少富CO2流体的后期成岩作用是其物性较差的主要原因。此外，句容地区后期构造抬升比黄桥地区强烈，其二叠系埋深浅于黄桥地区，因此粘土矿物的充填作用较为强烈，也是其物性变差的原因之一。

4.2 富CO2流体对盖层的改造作用

在本次研究中，富CO2流体作用后的泥岩盖层多发育方解石再充填的微裂缝，而句容地区泥岩盖层相对比较完整，未见大量裂缝或方解石脉。考虑两个相邻地区的相似构造背景和沉积史，认为方解石充填微裂缝与后期成岩作用，尤其是与CO2的水岩相互作用过程有关。此外，在黄桥地区龙潭组储层中方解石平均含量不高，主要出现在储层顶部与盖层交替界面附近，应与盖层裂缝中充填的方解石形成机理相同。

黄桥地区CO2含量80%以上的气藏中，CO2的碳同位素约为-4.1‰～-1.7‰[19,29](图6)，这些海相地层中高纯CO2气藏的主要碳来源为深部流体活动，而在志留系坟头组和新近系盐城组产出的CO2碳同位素值相较偏低，可达-10.6‰，这是由于部分有机成因气的混入[24]。而黄桥地区大隆组裂缝中充填的方解石碳同位素在-11.4‰～1.2‰，通过方解石碳同位素和样品所在位置环境计算得到的与其平衡的CO2碳同位素值为-16.7‰～-3.4‰(图6)，整体与现今产出天然CO2的碳同位素值相近，部分数据相较偏轻，表明其主体碳来源为本地区产出的CO2，在方解石形成过程较轻的碳先发生了沉淀，同时不排除可能受到其他碳来源的影响，如有机质分解和碳酸盐岩的溶解，在方解石脉中找到的油气包裹体也可以证实富CO2流体活动过程中携带了油气的现象[17]。因此形成方解石的碳同位素分布范围更宽一些，但主要来源于大规模深部CO2流体活动。

图6 苏北盆地黄桥地区大隆组泥岩中方解石脉计算平衡CO2和天然CO2碳同位素随深度变化Fig.6 Carbon isotopes of natural CO2 and calculated equilibrium CO2 in the calcite veins changing with depth in the mudstone of the Dalong Formation in Huangqiao area，North Jiangsu Basin

黄桥地区大隆组泥岩在岩石学上并未见明显溶蚀作用，并起到了有效封盖其下部油气的作用，表明大规模富CO2流体的充注和反应并未给泥岩盖层造成实质性破坏作用，反而以方解石充填微裂缝的形式，增强了盖层的有效性。方解石的形成可以是流体中运移而来的Ca离子与CO2直接发生反应形成，如公式(3)所示，也可以是富钙元素的粘土矿物与富CO2流体相互作用形成的。

(3)

CO2流体充注储层引起上覆泥岩盖层中发生方解石沉淀的现象，在美国天然CO2气藏和人工注入CO2的工程中均有观察到。美国犹他州绿河地区天然CO2气藏，CO2充注Navajo砂岩储层事件发生在10万年前左右，而富CO2盐水流体在10万年间侵入盖层造成碳酸盐岩矿物的溶蚀和再沉淀现象，影响距离仅为7 cm[15]；美国西南密西西比地区，人为地向Cranfield早白垩世砂岩层持续注入CO2，注入一年后，在其上覆的泥岩盖层岩心样品中形成了次生方解石胶结物，无泄露[30]，均证实了富CO2流体充注后能够引起泥岩盖层的碳酸盐矿物沉淀。碳酸盐岩矿物充填孔隙和裂缝，能够降低盖层的物性，同时提高其封盖能力。

5 地层流体对岩石溶蚀-充填作用的影响因素

地质条件下，流体与岩石相互作用过程是一个动态变化的地球化学行为，受到多种环境条件的控制和约束，如温度、压力、开放/闭合流体环境、原始岩石组分等。通常来讲，低压条件下，CO2溶解度随着温度的升高而降低，而在高压条件下，CO2溶解度随着温度的升高先降低后升高，同时高温能够促进水岩反应的速率[31-33]。深部来源富CO2流体通常携带较高的热能，能够提高反应效率[46-47]。另一方面，流体和岩石的化学反应过程本身对压力的变化不敏感，但压力的升高能够导致CO2等气体的溶解度升高，相应的流体的pH值降低，因此压力的升高可以间接增强流体对岩石的溶蚀作用。本研究区CO2气藏为深部来源，其储层中的溶蚀和充填作用导致的物性变化充分体现了富CO2流体活动带来的影响。

开放/闭合的流体环境和原始岩石矿物组分也是影响地层流体与岩石相互作用的重要因素。常见的开放流体环境多发生在多组分地层流体沿地质通道(断裂或储层孔隙)运移过程中，以CO2过饱和的酸性地层流体为例，运移过程通常伴随着对围岩的溶蚀作用，并携带溶蚀释放的离子等物质共同运移；而在有效圈闭的盖层下，多组分地层流体充注并稳定之后，通常会形成一个封闭的流体环境，这种环境下水岩反应消耗流体中氢离子，流体pH值发生变化，流体矿化度升高，系统较易达到稳定平衡状态。同时，围岩的矿物组成对水岩反应速率有着至关重要的影响，不同矿物的热力学性质不同，反应速率也不尽相同。碳酸盐矿物的溶蚀速率整体高于硅铝酸盐矿物[34-37]。以富CO2地层流体为例，封闭条件下，若围岩中含有方解石，则方解石首先与富CO2流体发生快速反应，消耗氢离子，减弱流体酸性，释放金属离子，起到了酸性缓冲剂的作用[38-39]，对矿物的沉淀有重要的贡献。

沉淀作用发生的决定性因素是流体中相关离子的浓度是否达到了矿物饱和度。地层流体中金属离子和相关阴离子的富集可以来源于外部流体携带，也可以来源于水岩相互作用过程中释放的离子。无论是在上述哪种条件下，水岩系统达到了某种矿物的饱和度，则可以发生矿物沉淀[40-42]。

实际地质条件下的地层流体-岩石相互作用是一个多因素控制的复杂动态过程。地层流体垂向运移时面临温度压力的变化；地层流体运移、充注和成藏过程是一个流体环境开放到闭合的过程；流体充注引起地层压力升高，易形成断裂，造成流体环境闭合到开放发展；岩石矿物分布的非均质性引起反应速率的非均质性等。因此在实际研究中应根据具体地质背景，确定主控因素，考虑多种因素影响下的地层流体对岩石改造作用。

6 应用前景

查明富CO2流体对油气储盖系统的改造作用，不仅为富CO2的油气藏成藏机制提供重要信息，也可以为CO2地质封存和CO2驱油气的利用方面提供重要基础。

中国东部含油气盆地中大多发育CO2气藏，如松辽盆地、渤海湾盆地和莺歌海盆地等[43-45]。以本研究中黄桥地区为例，富CO2流体沿储层通道运移过程中溶蚀长石等矿物，形成溶蚀粒间孔和溶蚀粒内孔，增加了孔隙空间，而携带溶蚀作用产物到达封闭环境时，易发生沉淀作用，在盖层附近，则沉淀作用可以提高盖层的封盖能力[48]。这一改造过程为油气的充注成藏提供了良好的环境。但不同地区CO2充注期次、油气充注期次、断裂和地层发育情况不尽相同，需针对具体地区情况进行分析。

在CO2地质封存和利用方面，富CO2流体对岩石的改造作用为CO2长期安全封存和CO2注入目标层位选择提供参考。在CO2封存目的层位选择过程中，除了常规的埋深、物性特征、盖层发育情况等参数，还可以考虑储层和盖层的矿物组成，富含长石的碎屑岩在CO2充注后通常被溶蚀形成次生孔隙，且可以为后期形成片钠铝石等碳酸盐矿物提供物质来源，以矿物形式“固碳”[7,11,27]。而盖层中富含微量的方解石，可以对富CO2流体起到缓冲酸性的作用，降低溶蚀作用对泥岩盖层的影响，从而利于封存和利用的长期安全性。