基于动量方程的页岩气体扩散能力表征模型与实验研究

陈 璐，胡志明，熊 伟，杨 航，端祥刚，常 进

(1.中国科学院大学，北京 100049；2.中国科学院渗流流体力学研究所，河北 廊坊 065007；3.中国石油勘探开发研究院，河北 廊坊 065007；4.中国石油西南油气田分公司，四川 成都 610051)

0 引 言

页岩储层中广泛发育微纳米级的孔隙通道及微裂缝，在气藏开发过程中，气体的跨尺度运移会产生多种流动效应[1-4]，经典的Darcy渗流理论已不再适用，气体扩散行为对流动过程产生较大影响，需要考虑基质孔隙结构参数、气体流动状态等因素。建立气体扩散能力表征模型，有利于明确页岩气在孔隙通道中的流动规律[2,5-7]。Thorstenson等[8]开展了多孔介质中气体的扩散研究，提出一个与Klinkerberg常数bk有关的Knudsen扩散系数，认为黏性和总扩散通量是相加的。Xiong等[9]提出某些扩散作用对于气体运移有显著的贡献，且扩散能力与孔隙连通性、孔隙压力和孔径分布相关。目前开展气体扩散模型的研究主要利用Fick扩散和Knudsen扩散等模型进行耦合，或基于某一经典扩散模型进行演化修正，很少考虑孔隙结构特征与气体流动状态。同时，并未开展实验证明，多采用计算机数值模拟对模型进行验证，缺乏真实数据的支持。此次研究建立了考虑页岩孔隙结构参数与气体流动参数的扩散模型DΓ，并提出近平衡态扩散实验方法，通过实验结果对模型的适用性进行评价。与传统扩散模型的建立思路相区别，DΓ模型源自流体力学动量方程中的扩散项，耦合了流动Kn数与孔隙参数，并结合毛管束理论，在极限流动状态下可以表示为经典扩散系数的形式。DΓ模型可以较为准确地描述页岩气体的扩散能力，利用该模型可进一步明确生产中气体扩散对产量的贡献，为气井开发提供建议与支持。

1 基于流体动量方程的扩散系数模型

对于封闭的物质体系，选取一段控制体微元，考虑流体黏性的微分形式动量方程在一维坐标下可以表示为[10]：

(1)

式中：u为微元速度，m/s；t为时间坐标，s；x为空间坐标，m；F为体积力，m/s2；ρ为微元密度，kg/m3；p为微元平均压力，Pa；ζ为体积黏度系数，Pa·s；μ为运动黏度系数，Pa·s。

Stokes[10]曾对ζ进行了研究，提出Stokes假设，定义ζ=η+2μ/3，并建议将其值取为0，其中，η与体积变化和偏应力张量的影响相关。在黏性流体的真实流动情形中，体积膨胀对流动的影响不可忽略，文献[11]系统地对各类气体在不同条件下的体积黏度系数进行了测定或总结，并拟合出不同温度下的变化规律，根据该文献查得在300～340 K条件下CH4的体积黏度系数约为μ的280倍，文中采用文献[11]中的结论。式(1)等号右端第3项表示为扩散项，代表因流体扩散对流场的影响，根据该项定义，扩散系数可表示为：

(2)

式中：D为流体扩散系数，m2/s。

根据萨特兰公式：

(3)

式中：μ0为15 ℃时气体黏度，1.789 4×10-5Pa·s；B为萨特兰常数，110.4 K；T为温度，K。

将式(3)代入式(2)中，得到单孔隙中扩散系数D的表达式：

(4)

页岩中流动尺度较小，气体Knudsen数较高，微尺度效应明显，直接使用式(4)对气体扩散进行描述会产生较大误差，需要进行修正：当Kn数较高时，流态偏向于Knudsen扩散导致的自由分子流，其他类型传质过程不明显，此时扩散系数用Knudsen扩散系数[7]来表示；当Kn数较低时，气体扩散行为偏向于由分子间碰撞导致的体相扩散，用体扩散系数Dbulk[12]来表示。修正后的扩散系数为：

Dm=D(1-e-Kn-1)

(5)

式中：Dm为气体流态修正后的扩散系数，m2/s。

Kn数较高时，根据函数的Taylor展开形式，修正项1-e-Kn-1的取值可以近似为Kn-1；Kn数较低时，修正项1-e-Kn-1的取值接近常数1。从2种情况下的Dm取值可以看出，在极限情况下，Dm实际上为Knudsen扩散系数Dk[7]与体扩散系数Dbulk[12]的表现形式。

(6)

(7)

式中：l为流动空间直径，m；λ为气体分子平均自由程，m；C和C′为计算常数；Z为气体压缩因子；R为理想气体常数，8.314 J/(mol·K)；Mr为气体摩尔质量，g/mol。

假设页岩中孔隙通道横截面积均为定值，其中半径为r的通道中的扩散流量为：

(8)

式中：q(r)为半径为r的通道中扩散流量，m3；p1、p2分别为进口及出口压力，Pa；l为孔隙通道的等效长度，m，根据迂曲度τ的定义，可以表示为页岩长度L0与τ的乘积。

利用毛管束理论[13]，流过页岩的总扩散流量可以表示为：

(9)

式中：rmin、rmax为样品中最小与最大孔隙半径，m；n(r)为半径r的孔隙通道在页岩中的个数；R0为页岩样品半径，m；DΓ为等效扩散系数，m2/s；L0为页岩长度，m。

通过化简上式，可以得到等效扩散系数DΓ的表达式：

(10)

式中：V(r)为半径为r的孔隙通道的体积，m3。

页岩中发育的孔隙大多分布在2～10 nm，储层压力下，l在上述范围时，Dm的变化较小，可忽略Dm随l的变化，则：

(11)

式中：VΣpore为多孔介质的内部孔隙总体积，m3；πR02L0为多孔介质的总体积，m3。

上述VΣpore与πR02L0的比值可以用孔隙度φ来表示，则得到扩散系数DΓ的最终表达式：

(12)

式中：Cμ,T为与气体黏度和温度有关的常数，4.102×10-4Pa·s/K0.5；φ为页岩样品孔隙度，%。

2 模型实验验证

2.1 实验设备及实验材料

针对文中扩散系数模型(12)，为了验证模型的可行性与准确性，提出一种近平衡态实验方案来获得气体扩散系数，扩散系数与扩散流量、压力梯度的关系可以表示为：

(13)

式中：Qd为扩散流量，m3/s；A为页岩样品横截面积，m2；▽p为压力梯度，Pa/m。

验证实验基于高温高压实验平台上进行。主要仪器设备包括岩心夹持系统、温度控制系统(高温烘箱设备可提供100 ℃以上的恒定控温，并对系统中温度进行实时监测)、数字化压力记录系统(OMEGA公司，高精度压力传感器PX309-5KGI，量程为0～35 MPa，精度最大值±0.25%最小压力波动，温度范围为-20～85 ℃，采样间隔为60 s)。实验流程如图 1所示，实验采用川南地区五峰-龙马溪组的页岩样品，基础物性参数见表 1。

表1 页岩样品基础参数Table 1 Basic parameters of shale samples

图1 近平衡态实验流程Fig.1 Near equilibrium experimental flow

2.2 实验原理与实验设计

在常规储层中，由于压力梯度导致的Darcy流动依然存在，而页岩储层中的气体流动不能用经典Darcy渗流定律描述，因为气体发生解吸扩散行为后产生了额外的流量，因此，通过样品的总流量是由因Darcy渗流产生的黏性流量与气体扩散产生的扩散流量组成。根据状态方程，气体总流量在一定时间内的值可以通过压力变化表示，黏性流量通过Darcy定律的积分形式表示，则扩散流量可以表示为：

(14)

(15)

Qd=Qt-Qv

(16)

式中：Qt为总流量，m3/s；Qv为黏性流量，m3/s；Qd为扩散流量，m3/s；Δp为Δt时间内的压力变化，Pa；Δt为采样间隔，s；V为实验流程中自由流动空间体积，m3；Km为样品渗透率，m2；L为样品长度，m。dm为dt时间内气体质量的变化，kg/s。

进行3组实验分析，实验前对两端气体平衡容器充入不同初始压力的气体，待气体充分饱和后，开启阀门等待容器中气体压力自由平衡，记录两端气体压力随时间的变化。实验参数见表2。

表2 实验参数Table 2 Experimental parameters

2.3 实验结果与模型验证

利用3组实验中样品两端压力随时间变化的原始数据，通过式(13)～(15)计算得到实验扩散流量；利用式(11)得到理论扩散系数，再利用式(12)得到拟合扩散流量。3组实验中实验扩散流量与拟合扩散流量随压力梯度的变化关系如图 2所示。

由图2可知，随着实验进行，扩散流量由10-5cm3/s降至10-8cm3/s，与压力梯度存在一定线性关系，DΓ模型计算的扩散流量与实验结果拟合程度较好，吻合度均在90%以上，间接验证了DΓ模型的合理性。3组实验中实验扩散系数与DΓ模型随Kn数的变化曲线如图 3所示。

图2 实验扩散流量与模型拟合扩散流量随压力梯度关系Fig.2 Relationships of experimental diffusion flow rate and model fitting diffusion flow rate with pressure gradient

图3 扩散系数与Kn的关系Fig.3 Relationship between diffusion coefficient and Kn

根据数据分析得到实验扩散系数与DΓ模型曲线的相关系数分别为0.966 8，0.954 8，0.967 5，吻合程度较好。图3表明，气体在页岩中的扩散系数与Kn数负相关，根据式(11)可以表示为指数形式，但随着Kn数的增加，扩散系数减小得更为缓慢，可以预见，当Kn数增大到一定程度时，扩散系数将无限接近于Knudsen扩散系数Dk。

3 模型影响因素分析与开发应用建议

从DΓ模型式(11)可以看出，气体在页岩中的扩散过程与气体密度ρ、温度T、流动Kn数以及孔隙度φ等有关。对于单一气体流动过程而言，其密度与孔隙压力满足气体状态方程，Kn数可以用T、p与l来表示，因此，扩散系数是上述三者的函数。在储层温度(70 ℃)下，取孔隙度φ为5%，τ为1.3。气体扩散系数在不同孔隙通道中随压力水平的变化如图4所示，随当前Kn数变化如图5所示。

图4表明，随着压力的降低扩散系数逐渐增大，孔隙直径较大时扩散系数增大幅度可达50倍，压力低于20.000 MPa，压力的降低对扩散系数影响较大；压力高于30.000 MPa可忽略压力的影响。随着孔隙直径的增加扩散系数逐渐增加，在压力较低时扩散系数增大近15倍，孔隙直径低于10 nm，孔隙直径继续降低，扩散系数变化幅度较大，孔隙直径大于20 nm后扩散系数基本不再发生变化。图5表明，Kn数低于0.2或压力高于20.000 MPa后，扩散系数基本不再变化，说明低Kn数流动中影响气体扩散的主要因素是压力。而针对高压环境下流动，图4表明扩散系数基本不随孔隙直径变化，说明此时气体的扩散系数仅与储层温度相关。当Kn数大于0.2后，扩散系数快速降低，此时必须考虑Kn数对扩散系数的影响，在孔隙直径低于1 nm后，虽Kn数较大，但此时扩散系数随压力变化较小。在页岩气井的开发周期中，生产初期气体产量较高，传统Darcy渗流是气体流动的主要方式，随着生产的进行，储层压力逐渐降低，流动Kn数增加，气体扩散开始逐渐起作用并维持生产，是开发中后期气体产出的主要传质方式，也是气井长期稳产的关键因素。从DΓ随压力变化的曲线可以看出，随着压力下降，气体在致密低渗的储层中扩散系数迅速增大，基质的实际导流能力增强，在Darcy渗流能力随着开发过程逐渐降低时，气体扩散对生产的贡献不可忽视。因此，为了更好地发挥气体扩散对生产的作用，通过一些现场手段如降低井底压力、适当增加目标深度的温度、采用增压开采等方式，提高气体在页岩中的扩散系数，从而提高气体流量，支撑气井保持长期高产稳产。利用此次研究所建立的扩散系数新模型，结合页岩表观渗透率的概念，可以进一步建立起气体流动模型，并对气井的不同流动行为下的产气量进行计算，从而获取在不同开发阶段下各类流动对总产气量的贡献，对及时改变开发方式，提高产量有重要意义。

图4 扩散系数随压力与孔隙直径的变化关系Fig.4 Relationships between diffusion coefficient,pressure and pore diameter

图5 扩散系数随Kn数的变化关系Fig.5 Relationship between diffusion coefficient and Kn number

4 结 论

(1) 提出一种利用动量方程描述扩散系数，并耦合Kn数与页岩孔隙结构修正的新方法，建立了与页岩孔隙度、迂曲度、气体密度、温度和Kn数相关的扩散系数新模型，与自主研发的近平衡态实验方案获得的扩散流量进行验证，拟合度达到90%以上。

(2) 根据对DΓ模型的分析，孔隙直径低于10 nm或流动Kn数大于0.2后必须考虑两者变化对扩散系数的影响，否则会对页岩中气体实际扩散能力的表征造成误差。结合现场实际，建议在生产压力低于20 MPa情况下，为减小因气体扩散能力增大对产量计算带来的影响，利用文中扩散模型建立起页岩表观渗透率模型来描述流动过程。

(3) 在页岩储层真实气体流动过程中，气体扩散对于流动的贡献不可忽视，是气井长期稳产的关键因素，根据模型计算的结果，通过降低井底压力、提高储层温度、采用增压开采等方式，可有效提高气体扩散系数，从而增加气井产量。