成都市某办公场所室内氡活度浓度水平调查及污染研究

徐立鹏，葛良全，王 猛，王 亮，李 斌，余 强，王 茜，郭旭影，谷 懿

(1.四川省辐射环境管理监测中心站，成都 611139； 2.成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室，成都 610059)

氡是一种化学性质不活泼的惰性气体，在自然环境中无处不在，极具扩散性、溶解性和吸附性。氡及子体对人体辐射剂量的贡献占人体所受天然辐射源的一半以上[1]，被世界卫生组织(WHO)列为19种致癌物质之一[2]，高浓度氡照射会增大患肺癌的概率[3]。天然辐射的氡气已经引起人们的广泛关注。

由于室内氡活度浓度水平高于室外，并且人类在室内的居留时间较长，接受氡及子体照射的强度较大，因此对居室和办公场所室内氡的监测具有重要意义。调研文献发现，近些年国内外室内氡活度浓度有所增加[4-5]。本次调查通过了解办公场所室内氡活度浓度水平，研究办公场所室内氡活度浓度变化的影响因素，为降低氡对工作人员的辐射损伤和测试分析的干扰提供科学依据。

1 实验方法与设备

1.1 实验现场选择

研究对象为坐落于成都市温江区的某7层办公大楼。调查区域覆盖办公大楼的每一层，包括地下负一层的车库和低本底实验室，1至4层的办公区域、5层和6层的实验室区域。办公大楼采用现代化的设计理念和新型装修装饰材料，楼顶能实现可见光的可控调节，中央空调调节室内温度，特殊条件下能完成办公区域和实验区域的有效隔离。大楼建筑主体为钢筋混凝土结构，南北朝向的大楼表面采用钢化玻璃实现楼内楼外的隔离。同时，实验室内安装有强力抽气设备。

依据《住房内氡浓度控制标准》GB/T 16146—2015的规定，在办公大楼各楼层的室内选取监测点位，按期进行样品采集、测量和实验分析。

1.2 方法及设备

《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582—1993)中的固体径迹蚀刻法因不受季节和气象因素的干扰，可实现环境氡活度浓度水平的累积测量，能够获得监测点位的氡活度浓度平均值，并且测量结果稳定、重现性好、方便寄存，已逐渐成为环境氡测量的主要手段。所以，本次调查主要采用固体径迹蚀刻法(累积法)，连续测氡法作为异常点位的补充测量手段。

固体径迹蚀刻法所选用的设备为Radosys固体径迹蚀刻系统，该系统主要包括蚀刻单元(RSB41 N)、径迹分析单元(RSV10)、分析应用软件(RSW10)和标准型氡探测器(RSKS)，如图1和图2 所示。

图1 蚀刻单元(a)和径迹分析单元(b)

图2 标准型氡探测器及内部结构

标准型氡探测器(RSKS)按照《环境空气中氡的标准测量方法》(GB/T 14582—1993)要求在监测点位悬挂或安放3个月。监测过程中，环境空气中的氡气通过探测器扩散室缝隙扩散至扩散室内部，氡及子体衰变产生的α粒子在探测材料PADC芯片上产生潜径迹，经过蚀刻单元(RSB41 N)化学蚀刻后的放大径迹可通过径迹分析单元(RSV10) 的自动显微镜进行径迹分析统计。分析应用软件(RSW10)利用氡活度浓度和径迹数之间的刻度系数，可换算得出探测器所测点位的氡活度浓度数据。

连续测氡法选用的Alpha GUARD PQ2000是一种新型的连续测氡设备，如图3所示。Alpha GUARD PQ2000探测器采用体积为0.26 L的脉冲电离室。当测试的氡气经过滤进入电离室后，氡及子体衰变产生的α粒子在电场的作用下被阴极收集形成电压脉冲，基于脉冲电离室-α谱仪原理，被计数器记录的脉冲数与α粒子数以及氡活度浓度呈正比关系。Alpha GUARD PQ2000不但具有测量周期短、受环境相对湿度影响较小和读取环境气象数据等特点，而且拥有较高的探测效率、浓度梯度的快速响应和较高的稳定性等优点，现已广泛应用于氡的计量传递。

图3 AlphaGUARD PQ2000测氡仪

1.3 质量保证

Radosys固体径迹蚀刻系统与AlphaGUARD PQ2000测氡仪均通过具有法定资质的鉴定机构的检定/校准，调查实验均在检定周期内开展，实验过程完全符合相关质量控制的要求。

2 结果及讨论

2.1 办公场所环境空气氡活度浓度水平的总体情况

从2017年8月开始，历经4个季度展开为期一年的室内环境空气累积氡的监测。4批次的监测结果如图4所示。图中的“户外”为参照点位，是国家辐射环境质量控制——环境空气累积氡的户外监测点位，设在办公大楼旁的地面停车场内。

图4 4个季度的监测结果

统计发现，该办公场所室内环境空气氡活度浓度(非特别说明文中出现的氡活度浓度均指累积氡活度浓度)的范围为10.82～102.50 Bq/m3，算术平均值为(36.56±17.38)Bq/m3，低于2006年成都地区和温江区室内氡活度浓度调查值39.4 Bq/m-3和62.8 Bq/m3[6]，亦低于世界水平[7]。利用SPSS软件分析发现，氡活度浓度数据服从对数正态分布(p=0.32>0.05)，频数分布图见图5。

图5 室内氡活度浓度对数转换值的频数分布图

观察图4发现，各监测点位在同期的氡活度浓度有所差异；同一点位在不同时期的氡活度浓度亦各不相同；不同点位的氡活度浓度年均值相差甚大。其中，户外的年均值最低为13.96 Bq/m3，接近全国室外氡活度浓度均值14 Bq/m3[8]；控制室的氡活度浓度年均值最高为57.35 Bq/m3；所有监测得到的氡活度浓度均低于Ⅱ类民用建筑室内氡污染限量值400 Bq/m3[9]。

2.2 办公场所室内氡活度浓度的影响因素研究

对办公场所各楼层的数据进行比较发现，不同楼层室内氡活度浓度水平存在差异，结果如图6所示。

图6 不同楼层室内氡活度浓度的测量结果

观察图6发现，负1层的氡活度浓度年均值最高，为48.80 Bq/m3。结合图4可知，负1层的氡活度浓度高值主要是由低本底实验的高异常氡活度浓度贡献造成。其次是1层的42.77 Bq/m3。调研文献发现，室内氡活度浓度随着楼层的增高总体上是减少的[6，10-11]，但图6中2、3和4层的室内氡活度浓度略低于5层和6层。根据各点位所在区域的功能，分析各楼层氡活度浓度水平的差异，发现该办公场所的室内氡受楼层的影响甚微，而受通风情况[11-12]、装修材料[13-14]和外来干扰的影响较大。

调研办公楼的建筑结构和装修发现，该办公楼为钢筋混凝土结构，设有实验室、办公室和车库。实验室区域中，608室、604室和512室内的装修材料基本一致，地面为橡胶地面，铝合板吊顶。除608室四周墙面均为钢化玻璃外，604室和512室有一面设窗的承重墙，墙体为砖与混凝土，其余三面墙均为钢化玻璃。办公室区域中，402室有一面设窗的钢化玻璃墙和三面承重墙。306室、206室和104室的墙体均为砖与混凝土，其中，104室为设备间，有门无窗、大理石瓷砖铺地。负一层设有车库和低本底实验室，车库的混凝土墙面使用白灰粉刷，橡胶漆铺地，顶部为混凝土面；低本底实验室各室的装修几乎不同：铅实验室和铁实验室的墙面均采用金属包裹密封，墙体内分别嵌有金属铅和金属铁；电脑控制室内采用复合板吊顶、大理石铺地、乳胶漆粉刷墙面。

6层的氡活度浓度年均值为26.94 Bq/m3，远小于1层的42.77 Bq/m3。调研发现，608室和104室为设备间，604室为备用实验室，三室长期处于关闭状态，故受户外氡源的影响甚小。由于楼层对室内氡的影响较小[6，10-11]，所以上述导致室内氡活度浓度差异的主要原因应来自其它方面。调查发现，104室室内有大面积的砖与混凝土墙面和大理石瓷砖，各期的测量值亦呈现出最大，说明104室室内氡活度浓度受建筑材料和装修材料的影响较大。表明传统的砖与混凝土墙面和大理石瓷砖的氡析出率高于新型装饰装修材料的玻璃墙面和橡胶地面。604室除砖与混凝土墙面面积大于608室外，两室的其它条件基本相同。但是604室各期的氡活度浓度水平值均大于同一层的608室同期数值，氡活度浓度年均值相差10.11 Bq/m3。可见，建筑结构和装修材料对办公楼室内氡的影响较大，玻璃墙体和橡胶地面等含天然放射性核素少的新型装修材料能有效降低室内氡污染。

2层至4层的办公室区域，虽然墙体面积大于实验室，但是办公室的门窗长期敞开，保持自然通风，致使办公室室内氡活度浓度均值低于5层和6层。

为了研究通风条件对办公室内氡活度浓度的影响，实验选取512室和402室的4组数据进行分析。发现，砖与混凝土墙面较少的512室的氡活度浓度年均值为26.20 Bq/m3，高于402室的23.01 Bq/m3；处于门口的402室A点位和512室A点位的各期氡活度浓度值均高于对照点位402室B点和512室B点。观察图4发现，402室A点位的氡活度浓度水平值最低，年均值仅为18.49 Bq/m3，远低于402室B点位的27.53 Bq/m3。主要原因在于402室A点位距离门和窗户的距离较近，通风效果优于深处室内的402室B点位。综上可见，通风条件对办公场所室内氡的影响效果尤为显著[10]。

2.3 霾天对氡活度浓度的影响研究

观察图4发现，相较其它点位，4个季度的户外氡活度浓度水平值都最低，年均值仅为13.96 Bq/m3。统计除低本底实验室以外的室内氡活度浓度数据发现，在同一点位的 “2018年第2季”对应的数据均最大。资料显示，“2018年第2季”的监测时间段为2018/02/22—2018/05/18，正值春季。对不同监测时期的氡活度浓度值进行统计，结果列于表1。由表1可见，“2018年第2季”的年均值为36.66 Bq/m3，高于“2017年第4季”秋季的28.67 Bq/m3、“2018年第1季”冬季的28.22 Bq/m3和“2018年第3季”夏季的23.95 Bq/m3。

表1 不同季节室内和户外氡活度浓度的监测结果

查阅成都市温江区的气象历史资料发现，“春季”是温江地区阴雨天较多、空气相对湿度较大的时期，亦是空气污染最严重、霾天天数最多的时期，统计结果见表2。因本次调查的办公楼属于二类区，依据《环境空气监测标准》(GB 3095—2012)中24小时平均的二级浓度限值，分别对环境空气质量进行统计，结果列于表2。表中同期的环境空气质量数据来源于成都美国总领事馆空气污染公布网站。统计发现，表2中“春季”的轻度污染及以上天数比例占同期的57.69%，PM2.5浓度大于75 μg/m3的天数比例占同期的57.69%，PM10浓度大于150 μg/m3的天数比例占同期的33.65%，均高于其它时期；同时，“春季”的PM2.5浓度和PM10浓度日均值亦远高于其它时期。对门窗长期处于敞开状态的室内氡活度浓度数据进行统计，结果也列于表2，发现“春季”的室内氡活度浓度为33.99 Bq/m3，也高于其它时期。

表2 不同季节户外氡活度浓度和环境空气质量的结果

1)为门窗长期处于敞开状态的室内氡活度浓度。

研究表明，地表空气中大量的放射性核素(222Rn、220Rn、7Be和40K)会附着在大气颗粒物的表面形成放射性气溶胶[15]。霾天空气中PM2.5和PM10的浓度较高，为以上核素提供了有效载体，使得单位体积气溶胶的放射性(如222Rn和220Rn)升高。同时，霾天有利于空气中未结合态氡子体的结合，使得未结合态份额降低，从而升高氡与子体的平衡因子[16]，最终导致可探测到的氡及子体浓度高于空气质量指数较低时期。

利用SPSS分析软件对表2中的数据进行相关性分析，发现户外氡活度浓度值与PM2.5高于75 μg/m3的天数比例和PM10高于150 ug/m3的天数比例的相关系数分别为0.89和0.80，相关性极强；与PM2.5浓度日均值和PM10浓度日均值之间的相关系数分别为0.90和0.92，表现出极强正相关性。“室内”氡活度浓度与PM2.5浓度日均值和PM10浓度日均值之间的相关系数分别为0.97和0.95，也表现出极强正相关性。可见办公场所室内和户外环境氡活度浓度水平与环境空气质量相关性非常显著。表明较差的环境空气质量，特别是霾天，将导致室内和户外的氡活度浓度水平的增加。这与之前学者的研究结论完全相符，为雾霾中的放射性研究提供了有利的科学依据。

2.4 低本底实验室的氡活度浓度变化规律及污染研究

办公楼的地下车库与低本底实验室都位于地下负1层。由于低本底实验室与地下车库的内部装修材料和通风状态完全不同，二者在各季度的监测数据亦存在差异，结果列于表3。

表3 不同季节低本底实验室的氡活度浓度

车库长期依靠车辆出入口进行自然通风，而一直处于密闭的低本底实验室采取阶段性充/抽气模式进行换气。根据通风条件的设计，低本底实验室的通风效果应当优于地下车库，但是4个季度的监测结果显示低本底实验室内的氡活度浓度水平值高于同期的车库。说明低本底实验室内的通风状况较差。从表3发现，户外、车库和低本底实验室在“春季”的氡活度浓度数值均最高；车库在“夏季”的氡活度浓度值已恢复到前期“秋季”和“冬季”时期的正常水平。说明“春季”的环境空气质量对车库氡的影响较大，雾霾增大了氡及子体的扩散能力，导致车库内的氡活度浓度水平升高；低本底实验室在“夏季”的氡活度浓度仍高于“秋季”和“冬季”时期的监测值，且“夏季”与“秋季”的氡活度浓度差值高于车库和户外，表明低本底实验室内存在影响室内氡的其它干扰因素。

为了监控低本底实验室室内氡活度浓度水平的变化情况，本次调查使用Alpha GUARD PQ2000对实验室开展瞬时氡活度浓度测量，不同时间的测量数据列于表4，表中“累积氡活度浓度”为瞬时氡测量时所处在累积氡测量时间段内的累积氡活度浓度值。

表4 低本底实验室室内瞬时和累积氡活度浓度的测量结果

由表4可见，“2018.03”时低本底实验室各点位处的瞬时氡活度浓度和累积氡活度浓度均偏高，瞬时氡活度浓度值和累积氡活度浓度值是“2017.11”的2.20倍和1.93倍。特别是控制室，前后两次的监测数据相差2.63倍和1.70倍。调查结果进一步佐证了采用累积法测量室内和户外环境空气氡的正确性，证实了低本底实验室在“春季”受到了外界较大氡源的干扰。

为查找出外界较大氡源，对低本底实验室内造成氡活度浓度升高的原因进行逐一排查。调查发现，低本底实验室于2018年12月开展了某普查项目的测试实验。该普查项目的大部分固体样品中的天然放射性核素浓度远高于低本底实验室的日常测试水平值。同时，在测试的过程中，上述样品暂存于电脑控制室内的样品暂存柜中。当确认该批样品为导致低本底实验室内氡活度浓度增高的主要因素后，实验人员按照需求对实验室内的天然放射性浓度较高的样品进行有序地撤出。通过与撤样后“2019.01”的监测数据对比发现，低本底实验室内的瞬时氡活度浓度基本恢复至“2017.11”的水平。调研发现，低本底实验室在“2017.11”与“2019.01”时的瞬时氡活度浓度低于国内外众多地下实验室[18-22]，说明实验室内的氡活度浓度恢复至正常水平。

调查研究表明，天然放射性核素浓度较高的样品对低本底实验室内的氡活度浓度水平影响较大，必须作为污染隐患加以考虑。为了进一步有效降低氡活度浓度，避免氡对放射性核素测试分析的干扰和对工作人员不必要的辐射，建议对低本底实验室的新风系统进行升级改造[17]。

2.5 有效剂量估算

根据本次调查的结果，取办公场所室内氡活度浓度为36.56 Bq/m3。设每天的工作时间8小时，选取0.3作为办公场所室内居留因子，即调查年内的室内时间为2 088 h。由公式(1)计算办公场所室内氡及其子体所产生的人均年有效剂量(He)：

He=Ceq·f·t

(1)

式中，Ceq为平衡等效氡活度浓度，其值为室内氡活度浓度与平衡因子的乘积，室内平衡因子根据报告取世界平均值0.4[1]；f为氡子体剂量转换因子，根据UNSCEAR 2000年报告取9 nSv/(Bq·h·m-3)[23]；t为居留因子。得到调查年内该办公场所内的工作人员吸入室内氡及其子体所致年均有效剂量为0.28 mSv，不及2006年成都地区室内环境氡活度浓度调查值的1/3[6]。

3 结论

(1)采用累积法(固体径迹蚀刻法)对成都某办公场所室内氡活度浓度水平进行了研究发现，办公场所室内氡活度浓度的范围为10.82～102.50 Bq/m3，算术平均值为(36.56±17.38)Bq/m3，低于全国和世界平均水平。计算得到工作人员吸入室内氡及其子体所致年均有效剂量为0.28 mSv，低于2006年成都地区的调查水平。

(2)研究证实了玻璃墙体和橡胶地面等含天然放射性核素较低的新型装修材料能有效降低室内氡，以及通风是降低室内氡的有效措施。

(3)研究发现办公场所室内和户外氡活度浓度受环境空气质量的影响，与PM2.5和PM10浓度呈非常显著的正相关性。

(4)为了降低对测试分析实验的干扰，放射性核素浓度较高的样品不宜暂存于测试设备附近；为了有效降低低本底实验室内的氡活度浓度水平，提高放射性核素分析的准确度，建议对实验室内的通风设备进行升级改造。

由于此次调查仅选取了具有代表性的部分办公室和实验室进行了相关实验，数据量有限，结果仅供参考。