不同燃烧状态下大兴安岭主要乔灌树种碳排放分析

郭林飞, 马远帆, 郭新彬, 郑文霞, 郭福涛

(1.福建农林大学林学院；2.海峡两岸红壤区水土保持协同创新中心,福建 福州 350002)

森林火灾作为一种常见的自然灾害，不仅对森林生态系统有直接影响[1]，其释放的大量烟气颗粒物对大气环境和人体健康也有严重影响[2-5].森林火灾是重要的碳排放源，据统计全球每年森林火灾面积高达3.36～3.50 106 hm2[6-7]，向空气中释放2 078～2 460 109 kg的碳，相当于全球化石燃料燃烧和工业排放总量的1/3[8]，近年来森林火灾的危害程度不断加大，已引起了国内外学者广泛关注[9-12]，被认为是全球最主要碳排放源之一[13].

大兴安岭是我国重点火险区[14]，揭示该地区主要森林可燃物燃烧含碳物质的排放特性，对揭示林火与区域碳平衡的关系、评价森林火灾对大气环境及生态系统的影响具有重要意义.目前关于大兴安岭地区林火碳排放的研究主要集中在颗粒污染物排放总量的估算上[15-17],部分研究计算了主要乔木树种燃烧释放含碳气体的排放因子[18-20].在实际燃烧过程中由于风力、风向、空气湿度以及地形因素的影响，无法对林火碳排放进行精确计算，导致最终估算结果与实际有较大差异.此外，有研究显示在不同燃烧状态下阴燃(明燃)林火燃烧释放烟气颗粒物存在显著差异，而目前关于燃烧状态对林火烟气颗粒物碳排放特性影响的研究还鲜有报道，这阻碍了系统揭示大兴安岭乃至我国整个北方针叶林带林火的碳释放能力.

鉴于此，本研究选择大兴安岭地区9种常见乔灌木树种的枝、叶作为研究对象，利用自主研发的可燃物燃烧分析系统，分析计算不同可燃物在不同燃烧状态下的含碳气态(CO、CO2、CxHy)和固态污染物(PM2.5)中碳排放因子，并对比分析不同树种和组织器官间的碳排放差异，研究结论可为大兴安岭地区林火碳排放的估算提供数据支持，为林火对大气环境影响评价提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

大兴安岭乔木树种以天然兴安落叶松(Larixgmelinii)为主，其次为樟子松(Pinussylvestrisvar.mongolica)、白桦(Betulaplatyphylla)、蒙古栎(Quercusmongolica)、山杨(Populusdavidiana)，林下灌木主要为兴安杜鹃(RhododendrondauricumL.)、珍珠梅(Sorbariakirilowii)、胡枝子(Lespedezabicolor)、榛子(CorylusheterophyllaFisch.)，因此本研究选用这9种树种的枝和叶作为研究对象，为保证样品采集背景值一致，减少由于大气污染(机动车、工厂)导致的植物叶面颗粒污染物沉积引起的误差，采样地选为大兴安岭地区加格达奇机场南营林科研站附近，远离市区与公路，采样时间选择树种枝叶茂盛期7月.由于本研究为大尺度碳排放估算数据支持，不需要精确到不同林龄，因此本研究中9种乔灌树种均选择相同坡向的8至10株成熟个体，分别取其枝叶各1 000 g，分别装于不同牛皮袋中.每种样本需在烘箱中105 ℃条件下持续加热至恒重，以排除含水率差异造成的影响，然后剪成约5 cm以保证样本充分燃烧.将处理好的样品分6份装于牛皮袋中等待后续试验，每袋样品分别做阴燃和明燃两种试验，共计6次重复.

1.2 试验方法

通常认为燃烧分为阴燃和明燃两种状态，不同燃烧状态下污染物排放量存在显著差异[21].用校正燃烧效率(modified combution efficiency, MCE)来表征燃烧状态，其定义是CO2与CO和CO2质量浓度变化量的比值：

其中ΔCO2表示二氧化碳变化量，ΔCO表示一氧化碳变化量，一般认为MCE达到0.99即明燃，MCE为0.65～0.85之间为阴燃[22-24].通过多次预试验得到这2个燃烧状态的温度分别为180 ℃和290 ℃.

在开始燃烧试验之前，首先调节温度控制器使燃烧室温度满足阴燃或明燃条件，然后打开烟气分析仪与颗粒物分析仪，并用标准气体进行校准，将处理过的样品用电子天平分别称取15 g后用于燃烧试验.在样品添加之前首先对燃烧室的气体和颗粒物进行检测作为空白对照，然后将称量好的样品添加到燃烧装置并立即打开颗粒物采样器采集PM2.5，同时使用烟气分析仪与颗粒物分析仪对燃烧室烟气进行实时监测，显示烟气中各种污染物的浓度，用于计算颗粒物的排放因子和校正燃烧效率，2种燃烧状态下颗粒物的采集均保证持续到无烟气排放为止，将采样后的滤膜用锡箔纸包好保存于干燥皿中等待后续成分分析试验，每种样品进行6次平行试验.

颗粒物的采集选用无机石英膜，使用前需将其放在马弗炉内450 ℃下烘烤3 h以除去水和挥发性物质，并置于干燥皿中24 h确保质量恒定后称量记录(天平精度：10～5 g).颗粒物中碳质组分的测定采用元素分析仪，将采样后的石英膜称量记录，并剪碎用锡箔纸包好后放入仪器中，分别将温度提升至1 000 ℃与450 ℃，通氧助燃测得总碳含量(TC)与有机碳含量(OC).由于燃烧产生的烟气中碳酸盐碳(CC)组分含量极低(可忽略不计)，因此元素碳(EC)可用公式CEC=CTC-COC(TC为总碳、OC为有机碳)计算[25].

1.3 排放因子计算方法

可燃物燃烧排放的污染物主要有CO、CO2、CxHy以及固体颗粒物.因此，可根据碳守恒的原则分别计算出CO、CO2和CxHy的排放因子，这种方法首先需要设定一个不完全燃烧系数PIC：

(1)

在上式中，CC-CO为CO的碳排放；CC-THC为THC的碳排放；CC-PM为颗粒物的碳排放；CC-CO2为CO2的碳排放.则CO2排放因子为：

(2)

上式中，EFCO2代表CO2排放因子；Cf代表样本碳质量；Ca代表灰分碳质量；fCO2代表CO2中的碳和CO2的转换因子(即44/12=3.67)；M代表样本质量.

即可求得目标化合物的排放因子为：

(3)

上式中，EFi为目标化合物排放因子；Ci为目标化合物浓度；CCO2为CO2浓度；EFCO2为CO2排放因子.

该方法测定的是某一时刻的目标化合物排放因子，因为燃烧是一个持续变化的过程，所以将整个燃烧过程中的排放因子平均值定为该燃烧状态下目标化合物的排放因子.

2 结果与分析

2.1 明燃状态下不同树种枝、叶释放含碳物质分析

如表1所示，在明燃状态下不同树种枝(叶)燃烧CO、CO2、CxHy、PM2.5以及OC、EC的平均排放因子分别为181.51(180.17)、1 509.25(1 496.59)、36.96(28.84)、6.25(3.79) 、3.01(2.09)、0.52(0.27) g·kg-1，所有含碳物质的排放因子均表现为枝大于叶.

表1 枝叶明燃状态下含碳物质的平均排放因子

如图2所示，胡枝子与榛子CO排放因子均显著高于其他树种，而在CO2的排放因子中除了胡枝子枝显著高于其他树种外，无论枝叶之间还是不同树种之间，排放因子大小差距均较小，Clements et al[24]对湿地松叶进行微燃烧试验，结果显示CO2排放因子为1 094～1 178 g·kg-1；Lobert et al[27]分析松针、稻草、烟草燃烧过程中产生的烟气得出CO2排放因子取值范围是826～1 670 g·kg-1；Wardoyo et al[28]对昆士兰东南部森林中5种常见树种进行实验室模拟燃烧，发现其CO2平均排放因子为1 250±280 g·kg-1，与本试验9个树种枝叶的CO2排放因子差异较小，因此可以初步认为明燃状态下树种差异对CO2排放因子的影响有限.

从CxHy的排放因子看，枝排放因子普遍大于叶，且无论枝叶兴安杜鹃的排放因子均最高，而胡枝子排放因子最低，兴安杜鹃枝的排放因子是胡枝子枝的4倍，兴安杜鹃叶的排放因子是胡枝子叶的3.48倍，CxHy在太阳紫外线的作用下会引发光化学污染，是光化学烟雾的引发剂之一[29]，因此可初步认为兴安杜鹃的燃烧对光化学污染产生的贡献率较高，而胡枝子的贡献率较低.

从PM2.5的排放因子看，5种乔木的排放因子差异显著，其中樟子松枝叶排放因子均显著高于其他树种，而灌木之间差异较小.樟子松的排放因子是珍珠梅的4.18倍，是胡枝子的2.88倍.鞠园华等[30]测得马尾松、杉木、樟树、桉树4种福建主要乔木明燃时PM2.5排放因子范围是5.34～14.61 g·kg-1，Cereceda-Balic et al[31]测得蓝桉、辐射松和南青冈等3种树木PM2.5的排放因子范围为0.84～1.33 g·kg-1，而本研究中9个树种PM2.5排放因子范围是3.79～6.25 g·kg-1，3次研究所得结论均有显著差异，说明树种对PM2.5的排放因子影响显著.

从PM2.5中OC、EC的排放因子看，OC的排放因子与PM2.5相似，无论枝叶樟子松排放因子均为最高而兴安杜鹃排放因子最低，樟子松的排放因子是兴安杜鹃的3.68倍；EC的排放因子表现为落叶松的排放因子显著高于其他树种，落叶松枝叶排放因子是兴安杜鹃排放因子的9.2倍，灌木之间两种排放因子没有显著差异.

2.2 阴燃状态下不同树种枝、叶释放污染物分析

如表2所示，在阴燃状态下，不同树种枝(叶)燃烧CO、CO2、CxHy、PM2.5以及OC、EC的平均排放因子分别为184.29(228.95)、1 122.98(1 402.57)、53.52(53.97)、5.58(5.98)、2.89(3.15)、1.03(0.88) g·kg-1，与明燃状态相反，阴燃时烟气中含碳物质的排放因子普遍表现为叶大于枝.

表2 枝叶阴燃状态下含碳物质的平均排放因子

如图3所示，叶的CO排放因子普遍高于枝，而胡枝子与榛子与明燃状态下相同，排放因子均显著高于其他树种.从CO2的排放因子看,与CO排放因子相同，均表现为叶大于枝.此外，灌木的排放因子普遍大于乔木，其中榛子枝的CO2排放因子为白桦枝的2.29倍，榛子叶为樟子松叶的2.36倍.

从CxHy的排放因子看，无论枝和叶白桦的排放因子均为最高而胡枝子的排放因子均为最低，白桦枝的CxHy排放因子为胡枝子的3.83倍，叶为胡枝子的3.24倍.与明燃状态相同，胡枝子在阴燃状态下对光化学污染产生也有较低的贡献率，而在阴燃状态下贡献率最高的为白桦.

从PM2.5的排放因子看，5种乔木PM2.5的排放因子差异显著，而4种灌木排放因子差异较小.其中樟子松枝叶排放因子均显著高于其他树种，与排放因子最小的珍珠梅相比，樟子松枝的排放因子为珍珠梅枝的4.73倍，樟子松叶的排放因子为珍珠梅叶的7.94倍.

从PM2.5中OC、EC的排放因子看，其规律与PM2.5一致，其中枝叶樟子松OC排放因子均为最高，而兴安杜鹃排放因子最低，樟子松的排放因子是兴安杜鹃的6.89倍；EC的排放因子表现为落叶松的排放因子显著高于其他树种，落叶松枝叶排放因子是兴安杜鹃排放因子的6.68倍，灌木之间两种排放因子差异较小.

2.3 不同燃烧状态下各树种排放因子比较

同一树种在不同的燃烧状态下污染物排放因子会有显著差异[32]，如表3所示，各树种枝叶在不同燃烧状态下污染物排放因子具有显著规律性，其中CO、CxHy、PM2.5以及PM2.5中的OC、EC排放因子均表现为阴燃大于明燃，而CO2排放因子则与之相反，表现为阴燃小于明燃，这一结果是由于阴燃状态下燃烧不充分所致，这与国内其他学者研究结论相一致，王俊芳[33]研究表明，生物质秸秆阴燃时，CO排放因子大于CO2，而明燃状态则相反；杨宗伟等[34]对不同种类乔木凋落物燃烧产生PM2.5排放因子分析发现阴燃状态是明燃的约4.7倍；沈国锋[24]对煤炭、秸秆、柴薪等固体燃料在不同燃烧状态下产生的烟气进行研究，发现阴燃有利于颗粒物的排放；Futao G et al[35]对马尾松、夹竹桃、杉木、樟树、桉树、闽南6种乔木进行燃烧试验，发现无论枝叶阴燃时PM2.5排放因子显著大于明燃；黄柯等[36]对10种乔木干、鲜树枝进行模拟燃烧，发现所有排放因子均表现为阴燃大于明燃.

表3 不同燃烧状态下各树种含碳物质平均排放因子

2.4 不同燃烧状态下乔灌木之间排放因子差异

在不同燃烧状态下乔灌木具体排放因子如表4所示，从CO排放因子来看乔灌木无论枝叶均表现为阴燃排放因子大于明燃，在两种燃烧状态下灌木枝排放因子均大于乔木枝，明燃状态下灌木叶排放因子大于乔木，而阴燃状态下乔木叶与灌木叶排放因子没有显著差异；从CO2排放因子来看，与CO排放因子相同，无论枝叶均表现为阴燃大于明燃，且在两种燃烧状态下灌木枝叶排放因子均大于乔木，而同类树种枝叶间排放因子没有显著差异；从CxHy排放因子来看，阴燃仍大于明燃，而在明燃状态下灌木排放因子大于乔木，阴燃状态下正好相反，表现为乔木大于灌木；从PM2.5排放因子来看，灌木枝明燃排放因子显著大于阴燃，而乔木枝叶以及灌木叶则表现为阴燃排放因子显著大于明燃，两种燃烧状态下乔木枝叶排放因子均显著大于灌木枝叶，而同类树种之间在两种燃烧状态下枝的排放因子普遍大于叶，其中灌木枝叶之间在阴燃状态下排放因子没有显著差异；从OC、EC排放因子来看，在两种燃烧状态下枝叶排放因子均表现为乔木大于灌木，OC排放因子除灌木枝外均为阴燃大于明燃，而EC排放因子全部表现为阴燃大于明燃.

表4 不同燃烧状态下乔灌树种枝叶含碳物质平均排放因子1)

1)不同的大写字母表明枝、叶在不同燃烧状态下显着差异(P<0.05)；不同的小写字母表明乔灌木枝/叶之间存在显著差异.

胡海清等[37]对小兴安岭19种乔灌树种进行燃烧试验，发现乔木(灌木)CO、CO2、CxHy排放因子分别为231.58(282.93)、1 227.04(1149.06)、17.65(15.18 mg·g-1，与本研究结果相比CO排放因子均表现为灌木大于乔木，CO2排放因子规律相反，CxHy排放因子在阴燃状态下与前人研究相同，而明燃状态下相反，这可能是由于试验样本差异以及燃烧情况差异所导致.

3 结论

(1)胡枝子与榛子的CO排放因子无论阴燃还是明燃，均显著高于其他树种.明燃状态下树种差异对CO2排放因子没有显著影响，阴燃状态下灌木的CO2排放因子普遍大于乔木；明燃状态下兴安杜鹃的CxHy排放因子最高，阴燃状态下白桦的CxHy排放因子最高，在两种燃烧状态下胡枝子的CxHy排放因子均为最低.此外，在阴燃状态下乔木的排放因子普遍高于灌木.(2)9种不同树种CO、CxHy、PM2.5以及OC、EC的排放因子普遍表现为阴燃大于明燃，而CO2排放因子则与之相反，表现为阴燃小于明燃.(3)在两种燃烧状态下乔木PM2.5排放因子均大于灌木，且5种乔木排放因子差异显著而4种灌木排放因子差异较小.其中OC、EC的排放因子与PM2.5结果相似，表现为在2种燃烧状态下乔木的排放因子大于灌木，且灌木之间排放因子没有显著差异.(4)CO、CO2排放因子无论枝叶均表现为灌木大于乔木；CxHy排放因子在明燃状态下灌木显著大于乔木，而阴燃状态下正好相反，表现为乔木显著大于灌木； PM2.5的排放因子正好与CO以及CO2相反，无论枝叶均表现为乔木显著大于灌木.