基于核电站管道系统防护的沉积问题研究

赵延鹏，吴志锋，金 硕，王 皓，张传新，王富强

（1.辽宁红沿河核电有限公司安全质保部，辽宁大连116300；2.哈尔滨工业大学（威海）新能源学院，山东威海264209）

随着社会的发展及人民生活水平的提高，能源的需求和使用量不断增大，全球面临着能源危机以及传统能源消耗带来的环境污染等重大问题。核电与火电、水电一同被称为世界能源的三大支柱，在世界能源结构中占有举足轻重的地位[1]，因此核电系统的安全运行至关重要。在核电站管道系统中，因腐蚀产生的腐蚀颗粒沉积在管道内形成辐射场，严重威胁检修人员的身体健康，必须引起足够的重视。

在正常的运行条件下（无因包壳破损导致裂变产物泄漏），放射性污染的主要来源是放射性腐蚀产物[1-5]。这些腐蚀产物从建造材料中分离，在堆芯处活化并在主冷却回路中沉淀下来。

国内外对于固体颗粒在管道内的沉积主要采用实验和数值模拟研究。在实验研究方面，郭丽潇等[6]通过实验研究氦气载带的石墨粉尘在高温气冷堆蒸汽发生器内部特征结构处的沉积情况，发现蒸汽发生器入孔处会有大量的石墨粉尘残留且换热单元下部沉积大于上部沉积；李存磊等[7]通过重力流流体实验，确定了重力流沉积不同岩相的成因及展布规律。姚园[8]阐述了渤海油田油管腐蚀结垢的机理与现代化打捞工艺技术。在数值模拟研究方面，随着计算机技术的迅猛发展，计算流体力学（Computational fluid dynamics，CFD）技术已经被广泛运用于管道内颗粒沉积问题的研究。L.Tian等[9]以数值模拟的方式研究了不同的湍流模型以及壁面条件下管道内的颗粒沉积情况，并与实验数据进行了对比，发现在预测颗粒沉积中采用雷诺应力模型（RSM）要优于采用其他模型；D.Mcglinchey等[10]基于无滑移的颗粒相壁面边界条件，提出了常压下90°弯管的计算模型；陈磊等[11]利用Lagrange颗粒轨道模型研究了水平弯管内的硫沉积问题，发现硫颗粒在弯管中的沉积率随流速、粒径和弯曲比的增大而增大；H.Huseyin等[12]在数值模拟和实验的基础上，研究了90°竖弯管向上流动的气固两相流动特性，结果表明粗颗粒移动到弯管产生的自由流中，二次流使小颗粒穿过无颗粒区域；姚军等[13]利用大涡模拟研究了腐蚀产物在核反应堆冷却回路中的沉积现象，发现小颗粒趋于沉积到管壁中心，大颗粒趋于沉积到管壁边缘；薛峰等[14]通过数值模拟的方法分析了特征管道不同部位流速分布、粒子浓度分布对管壁冲蚀、沉积的影响。

虽然国内外学者对沉积问题进行了大量的研究，但都没有针对性地研究带有辐射性质的微小颗粒对管道沉积的影响。本文根据相似原理与近似模化方法，设计并搭建了能够捕捉核电管道系统实际运行中关键参数的实验台，并且在搭建好的实验台上完成了90°水平弯管30 h的沉积实验，详细分析了90°水平弯管的沉积热点区域问题，为核电站辐射剂量预测以及辐射防护提供了重要的参考数据。

1 实验台的搭建及30 h沉积实验

1.1 管道冲蚀沉积流动实验台的搭建

流体在金属管道以及仪器的过流部件中流动时，流体中携带的粒子会在管道内发生沉积，而且对金属表面产生腐蚀和剥离，而剥离的金属氧化物会随流体在管内流动并在某些部位沉积。

管道冲蚀沉积流动特性实验台示意图如图1所示，管道冲蚀沉积流动特性实验台实物图见图2。

图1 管道冲蚀沉积流动特性实验台示意图

图2 管道冲蚀沉积流动特性实验台实物图

测试装置由动力装置和循环管路两部分组成。其中，动力装置由变频器、三相变频电机、具有超高分子聚乙烯内衬的离心泵三部分组成。变频器的输入端连接三相电源，输出端连接三相变频电机，通过改变输出端电源频率控制三相电机转速，从而达到控制管道介质流速的目的；三相变频电机后连超高分子聚乙烯内衬离心泵，为离心泵提供动力；离心泵进水口连接循环管道主管路末端，出水口连接循环管路主管路始端，由于离心泵进出口口径与管道口径不能完全吻合，所以连接处使用变径管进行连接。

循环管路分为两部分，一部分为循环主管路，另一部分为除盐床支路管路。主管路由球阀、闸阀、测试管段、取样管段、隔膜式压力表、电磁流量计、储液罐和PID温控系统组成，各部件之间由PP-R管材连接。球阀安装在离心泵进水口，闸阀安装在离心泵出水口，隔膜式压力表安装在闸阀之后。

除盐床支路由闸阀、浮子流量计、过滤器、除盐床组成，各部分由PP-R管材连接。该支路与离心泵出水口和隔膜式压力表之间的主管路并联；支路管路的流量通过调节闸阀开合，配合浮子流量计控制；过滤器采用0.45 μm的过滤滤芯，用于除去进入支路的粒径大于0.45 μm的粒子；除盐床位于过滤器之后，内装核级阴阳离子树脂，阴阳离子树脂体积比为1∶1，用于过滤一定含量的阴阳离子。除盐罐及过滤器实物图如图3所示，除盐床安装在支路管道中的实物图如图4所示。

图3 除盐罐及过滤器实物图

图4 除盐床安装在支路管道中的实物图

弯管三维图及实物图如图5所示。为了保证高流速、高温条件下弯管部分的密封性，弯管与管道的连接必须紧固密封并保证测试弯管有一定的强度以承受夹紧力，所以该测试弯管使用聚甲醛（俗称“赛钢”）材料制作。

图5 弯管三维图及实物图

弯管内壁设计有容纳测试样片的凹槽，而且需要保证一定的精度，因此不可采取铸造工艺；由于加工弯管为曲面加工，加工难度大，因此采用五轴加工工艺，以保证其加工精度。弯管采用管道、法兰一体式设计，方便测试时的安装和拆卸。弯管由内外两部分构成，在每个部分的内壁处，周向每隔60°、轴向每隔15°加工直径为11.6 mm的凹槽，用于粘贴8 mm×8 mm的试片，共有42个凹槽。

主要仪器设备见表1。实验中加入的金属颗粒以及化学药品质量很小，为保证实验精度，选用精度为0.000 1 g的分析天平。由激光粒度分析仪测得金属粒子的粒径为0.1～1.0 μm，平均粒径为 6.0 μm。

1.2 X射线光电子能谱分析（XPS）

XPS是一种最主要的表面分析工具。XPS除了可以测得样品的化学成分，还可以确定元素的化合状态，并能半定量分析各个元素的含量。XPS的基本原理基于爱因斯坦光电定律，用一束具有一定能量的X射线照射固体样品，入射X射线照射到样片表面，光束被样片表面原子吸收并将其能量传递给原子的某一壳层上的电子，此时电子把所得能量的一部分用于克服结合能和功函数，余下的能量作为动能而发射出来，成为光电子，这个过程就是光电效应[15]。

表1 主要仪器设备

需要注意的是，XPS测得的元素含量为相对元素含量，并非绝对量，而本文需要测得金属样片表面沉积的金属元素的质量，所以必须将相对含量转化为绝对含量。其方法如下：首先，测得各个待测元素相对于碳的含量，而304L不锈钢的碳含量是可知的，本文选取其典型值0.02%（质量分数）；然后，计算XPS典型分析深度下的样片质量，XPS典型分析深度为3个原子厚度，约为6 nm，样片横截面尺寸为8 mm×8 mm，由此可得该体积内碳元素绝对含量；最后，通过各元素相对于碳元素的含量计算各待测元素的绝对含量。

1.3 实验方法

1.3.1 实验前处理 首先，安装试片和弯管。将50个试片的一面依次刻上序号1—42，留出8个未刻序号的试片待用，刻有序号的一面为反面，另一面为正面；使用200目的水砂纸打磨试片正面至光亮，以去除试片表面的污渍、锈迹，再用无水乙醇除油；将试片光面向外用硅胶嵌入凹槽内，再将硅胶涂覆在测试管段接缝处，将两半弯管进行黏合，在室温下干燥24 h，最后用螺栓固定到系统管路中。

为了保证在实验过程中流体内的硼酸和单水氢氧化锂不被除盐床中的树脂吸收，必须对树脂进行预处理。配置硼酸质量浓度22.500 g/L、氢氧化锂质量浓度0.005 g/L，加入5 L树脂，在室温下浸泡8 h，使树脂充分吸收硼酸和单水氢氧化锂；取5倍于树脂体积的去离子水25 L冲洗树脂，再用去离子水冲洗干净树脂罐；冲洗完成后，将树脂倒入树脂罐，并将树脂罐置于支路除盐床中。

将400 L去离子水注入储水箱，打开PID温控仪，将预设温度调至60℃，启动加热器，计算所需粒子质量。粒子相关参数见表2。

表2 粒子相关参数

1.3.2 正式实验 在等温控仪显示水温为60℃时，将称量好的硼酸和氢氧化锂倒入储水箱中，开动变频器并调至相应频率至主管路流量为13 m3/h；缓慢打开净化支路阀门，直至支路流量为36 L/h，从取样口用烧杯取出部分溶液，用量筒称量72 mL的质量分数为25%的H2O2溶液于上述烧杯中，并将之前称量好的氧化镍等粒子也倒入溶液中，在水浴锅中加热至80℃；将上述配好的溶液倒入储水箱中，开始计时，直至30 h实验结束。

1.3.3 实验后处理 实验结束后，缓慢关闭支路阀门、变频器、加热器，打开取样器阀门，使管内流体回流进储液罐；卸下测试弯管，小心取下试片，去除硅胶，放入真空干燥箱，在50℃的温度下干燥12 h，用铝箔包好，通过XPS检测试片表面各元素的沉积量。

2 实验结果与分析

测试样片取样位置示意图如图6所示。测试样片的点位依据实验预测试结果选取，依次选取了9个沉积量较大或具有代表性的点位。图6（a）中，在弯管周向角φ=0°（弯管最外侧）的截面上，试片序号 1—4 号对应的轴向角分别为 30°、45°、60°、75°。图 6（b）中，在弯管轴向角为θ=45°(2号位)的截面上，试片序号2号及5—9号对应的周向角分别为0°和 60°、120°、180°、240°、300°。

图6 弯管上试片位置图

2.1 轴向分析

分析弯管周向角φ=0°（弯管最外侧）时试片上各元素的沉积质量随轴向角的变化情况。在周向角φ=0°时，Fe、Cr、Mn 元素及 Co、Ni元素的沉积质量随轴向角的变化如图7所示。图7（b）中，虚线表示测试中心未检测到的数据。

由图7（a）可知，Fe元素的沉积质量比其他元素都多，在弯管入口30°处达到最大值，其值为2.86×10－8g，之后随着轴向角的增大出现先降低后升高的现象；Cr元素的沉积质量较Fe元素少，沉积质量随着轴向角的增大也出现先降低后升高的现象，但变化幅度不大，其沉积质量的平均值约为6.94×10－9g；Mn元素沉积质量的变化曲线比较缓和，其平均沉积质量约为1.61×10－9g。

由图 7（b）可知，轴向角从 60°增加到 75°时，Co元素的沉积质量从1.40×10－10g增加到2.00×10－10g；轴向角从 30°经 60°增加到 75°时，Ni元素的沉积质量基本呈上升趋势，但是从整体上看变化幅度不大，沉积质量的平均值为5.94×10－11g。

图7 Fe、Cr、Mn元素及 Co、Ni元素的沉积质量随轴向角的变化（周向角φ=0°）

2.2 周向分析

在弯管轴向角θ=45°时，Fe、Cr、Mn 元素及 Ni、Co元素的沉积质量随周向角的变化如图8所示。

图8 Fe、Cr、Mn元素及 Ni、Co元素的沉积质量随周向角的变化（轴向角θ=45°）

由图8（a）可以看出，Fe元素的沉积质量在周向角φ=0°～180°时先减小后增大，在周向角φ=180°～300°时同样也是先减小后增大，并在φ=180°时达到最大，其值为 2.41×10－8g；Cr、Mn 元素的沉积质量变化趋势与Fe元素相似，在周向角φ=0°～180°、φ=180°～360°时先减小后增大，Cr、Mn两种元素的沉积质量在φ=180°时均达到最大。

由图8（b）可以看出，Ni元素的沉积质量在周向角φ=60°～180°时先减小后增大，在周向角φ=180°～270°时也是先减小后增大，其元素沉积质量随周向角的整体变化趋势与Fe、Cr、Mn元素一致。虽然Ni元素加药量最高，但沉积质量并不是最高，反而比Mn、Cr元素等加药量较少的元素的沉积量更低，推测NiO粒子具有不易沉积到不锈钢的特性。

由图8（b）还可以看出，Co元素的沉积质量随周向角的变化趋势与Fe、Cr、Mn元素及Ni元素的变化趋势略有不同。其原因可能是：Co元素在溶液中的加药浓度较少（质量分数约为1×10－7%），所得到的冲刷沉积质量也较少，而且在试样的取出、包装、运输过程中更易出现沉积质量损失的现象；在通过XPS对试片的元素进行检测的过程中，也可能发生一定的误差。Co元素的沉积质量较大点位于周向角φ=120°与φ=240°处 ，其最大值为1.98×10－10g。

为了较直观地表达元素沉积质量随周向角的变化情况，绘制轴向角θ=45°时元素沉积质量随周向角变化的极坐标图，结果如图9所示。

图9 轴向角θ=45°时元素沉积质量随周向角变化的极坐标图

2.3 弯管沉积机制

流体通过弯管时，由于受到弯管几何弯曲结构的影响，弯管中的含粒子流体受到离心力的作用，迫使其改变流动方向；当在弯管轴向角θ小于45°时，弯管中心流体被甩到弯管外壁面附近，导致外壁面附近流体压力升高，流体流速降低，粒子的速度也降低，在逆向压差的作用下产生旋涡流，使粒子积聚，并被管道吸附，并且在离心力的作用下金属粒子在弯管外侧浓度更高，更容易被管道吸附，所以弯管外侧沉积质量大。同理，当弯管轴向角θ大于45°时，弯管内侧也产生旋涡流动，而且伴有二次流动，使金属粒子又被带回弯管内壁，金属粒子的浓度增大，发生积聚并沉积到内壁上[14]。所以，金属粒子在弯管的沉积质量在内壁与外壁皆较大。

3 结 论

（1）从轴向分析可以看出，在轴向角θ=30°～60°时，Fe元素的沉积质量随着轴向角的增大而降低，在轴向角θ=60°～75°时随着轴向角的增大而上升；Cr、Mn元素的沉积质量随着轴向角变化的幅度不大；Co元素沉积质量在轴向角θ=60°～75°时，随着轴向角的增大而变大，Ni元素的沉积质量在轴向角θ=30°～75°时随着轴向角的增大不断增加。这说明弯管外壁轴向角θ=30°～75°的区域为沉积热点区域。

（2）从周向分析可以看出，Fe、Cr元素的沉积质量最大值在周向角φ=0°和φ=180°处；Mn、Ni元素的沉积质量最大值在周向角φ=180°处；Co元素的沉积质量最大值在周向角φ=120°和φ=240°处。这说明弯管内壁及其上下两侧为沉积热点区域。

（3）研究结果可为后续的辐射计算提供较为准确的介质内粒子浓度以及沉积质量等相关数据，为更好地掌握核电站大修期限提供依据。同时，可为核电站提供准确的弯管辐射防护热点区域，为辐射防护提供参考数据。