内充气正比计数管系统绝对测量87Kr放射性活度浓度研究

肖玉琴

摘要：为对87Kr放射性活度浓度开展绝对测量，本文研究围绕一种内充气正比计数管系统进行研究，通过测试内充气正比计数管系统的壁效应、端效应、死时间、本底、坪特性等性能可以发现，该系统能够较好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量。最终，研究得到了40.64（1±0.9%）Bq/mL的测量结果。

关键词：内充气正比计数管系统;放射性活度浓度;绝对测量;87Kr

前言

基于内充气正比计数管系统的绝对测量、基于HPGeγ能谱法的相对测量均属于气体放射性活度常用的测量方法。在气体放射性活度绝对测量中，作为国际公认准确度较高的测量装置，内充气正比计数管系统以长度补偿法为基础。为保证内充气正比计数管系统较好服务于气体放射性活度测量，正是本文围绕该课题开展具体研究的原因所在。

1.测量原理

作为国际公认的气体放射性活度绝对测量装置，内充气正比计数管系统在长度补偿法支持下具备较高的测量准确度，在寿命较长的核素活度绝对测量中，如放射性气体14C、35S、3H、85Kr，内充气正比计数管系统的应用极为广泛，且多数时候能够取得较为准确的绝对测量结果。对于本文研究的87Kr来说，作为一种短寿命气体放射性核素，87Kr的拥有76.3±0.6min的半衰期，在测试核燃料裂变燃耗（气体裂变产物法）中，87Kr属于重要的核素之一。为准确测量87Kr放射性活度浓度，基于长度补偿法的内充气正比计数管系统针对性建设极为关键[1]。

对于基于长度补偿法的内充气正比计数管系统来说，端效应属于其存在的最大问题，而通过采用结构完全相同、长度不同的计数管，并保证灵敏体积之差与计数管体积之差相等，端效应对内充气正比计数管系统绝对测量造成的影响即可有效消除。将工作气体和待测的放射性气体均匀混合，即可向内充气正比计数管内充入混合气体，这相当于探测介质在每一衰变核周围充满，且存在4π的探测立体角，源的自吸收可由此规避，放射性气体发射的β射线在灵敏体积内可100%被探测。在灵敏体积确定后，定标器负责记录计数管所探测到的信号，基于死时间、本底、甄别阈、壁效应对得到的计数率开展针对性校正，即可通过内充气正比计数管系统完成87Kr放射性活度浓度的绝对测量，得到放射性活度浓度A，具体计算公式如下：

式中的N1、V分别为灵敏体积内的计数率（扣除本底后）、正比计数管的灵敏体积，δ1为死时间，δ2为甄别阈，δ3为壁效应校正系数。

2.实验装置

为满足87Kr放射性活度浓度绝对测量需要，本文采用由四部分组成的内充气正比计数管系统，包括废气收集系统、充放气真空系统、数据获取和处理系统、正比计数管（3支）。系统设有内部结构和直径完全相同的三支长度不同计数管，分别为短、中、长内充气正比计数管。采用无氧高导电性铜作为圆筒型计数管的阴极（壁），外径为38.10mm，长度分别为94.0mm、188.0mm、281.9mm，空间体积分别为90.00mL、179.53mL、268.84mL。采用1/4英寸标准阀门作为充气阀门，数据获取和处理系统含有甄别器6路，分6路同时计数。采用由阀门及Swagelok管件连接组成的充放气真空系统。结合具体测试可以确定，研究采用的内充气正比计数管系统存在10-7Pa·L·s-1以下的漏率，而通过废气罐收集管路中的废气，即可避免环境污染问题出现[2]。

3.具体实验及结果讨论

3.1 坪曲线与本底

在充放气真空系统上分别接入内充气正比计数管，充入99.99%的纯甲烷（工作气体）至所需压力，正比计数管的坪特性测试采用65Zn（外γ源）进行。设置1.0V的单道下阈，计数管的高压缓慢改变，即可得到坪曲线。在50kPa和100kPa两种气压条件下，采用65Zn对坪特性进行测试，可确定短正比管、中正比管、长正比管在50kPa气压条件下的高压分别处于2200～2500区间、2100～2500区间、2100～2500区间，坪斜分别为0.44%/100V、0.40%/100V、0.36%/100V。在100kPa气压条件下，高压均处于2750～3300区间，坪斜分别为0.44%/100V、0.44%/100V、0.34%/100V。结合上述数据进行分析可以确定，3支计数管在100kPa气压条件下的坪特性良好，存在550V的坪长以及小于0.5%/100V的坪斜。同时，坪电压在50kPa气压条件下向低电压移动，这是由于自由程因气压低而变大，电子在平均自由程上因较低的电压获得了足够大的能量，新的離子对会因此产生。基于实验可以确定，短、中、长3支正比计数管的本底计数率分别为1s-1、2s-1、3s-1。

3.2 系统死时间测量与控制

插入6个门产生器与定标器和6路甄别器之间，死时间控制采用改变门产生器门宽的方式，各路的死时间测量采用双振荡器，可测得6路死时间分别为1.98μs、2.01μs、2.02μs、2.00μs、2.02μs、2.01μs。由于属于非扩展型死时间，需采用式（2）进行死时间校正，式中的N2、τ分别为直接读出的计数率（定标器）、系统死时间。

3.3 87Kr测量

由86Kr（99.46%丰度）在反应堆中辐照，即可获取87Kr。在充放气真空系统上将由此获得的87Kr混合纯甲烷，即可向正比计数管中同时充入混合气体，开展针对性的绝对测量。采用6路甄别器进行实验，甄别阈分别取3.0V、2.6V、2.2V、1.8V、1.4V、1.0V。开展具体实验可得到甄别阈与相应计数率的线性关系，需基于本底及死时间对计数率进行修正，甄别阈的影响通过将甄别曲线外推到零阈值即可消除。分别线性外推计数管坪上的2400V、2300V、2200V3条高压曲线，即可得到0.2%的计数率平均值（3个零甄别阈）相对标准偏差，可以将其视作外推甄别阈产生的不确定度。基于实验可以确定，87Kr在堆辐照后含有半衰期为4.48h的少量85Krm，以及半衰期为16.8h、59.4d的少量125Xe、125I，因此需设法扣除相关干扰。对于半衰期长的125I，可忽略其影响。由于实验测得了3种核素的总计数（125Xe、125I、85Krm），由此根据半衰期对连续多次跟踪测量结果进行最小二乘法分解，可获得占总活度93%以上的87Kr活度（起始测量时刻），同时存在0.4%以下的不确定度（最小二乘法分解引入）。

计数管内充气压强的函数为壁效应，β粒子能量（待测核素）与之相关。基于充压至50kPa的计数管，追踪测量短管和长管，并将中管的压力变为100kPa，即可获得随压强倒数的计数率线性关系，壁效应损失（任意工作气体压力下）均可由此求得。壁效应校正系数δ3在100kPa工作气体压力下为1.024，存在0.5%以下的不确定度。任意两支计数管的长度补偿为87Kr的放射性浓度，即计数率之差除以体积之差，由此可得到测量值3个。考虑到不存在完全一致的计数管端效应，存在细微差别的3个测量值的平均值即为研究需要的放射性浓度值，长度补偿引入的不确定度为平均值的相对标准偏差，该值在0.5%以下。

基于对1个样品进行的测量可以发现，在测量时间为20s下，3次测量得到的放射性活度浓度结果分别为40.73Bq/mL、40.69Bq/mL、40.51Bq/mL，开展进一步计算可求得放射性活度浓度的最终值，即40.64Bq/mL，存在0.2%的相对标准偏差。围绕放射性浓度测量不确定度进行研究，可最终得到40.64（1±0.9%）Bq/mL的结果。

结论

综上所述，内充气正比计数管系统可较好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量。在此基础上，本文涉及的测量原理、实验装置、坪曲线与本底、系统死时间测量与控制、87Kr测量等内容，则提供了可行性较高的内充气正比计数管系统应用路径。为更好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量，相关理论与设备的升级探索同样需要得到业内人士的重视。

参考文献

[1]李奇，樊元庆，王世联.低本底内充气正比计数管测量～（37）Ar活度[J].原子能科学技术，2019，53（04）：734-738.

[2]李奇，王世联，樊元庆.用内充气正比计数管准确测量～（131）Xe～m活度浓度[J].核技术，2018，41（01）：49-53.1

基金项目：国家重点研发计划重点专项（ZLJC1605—3，科技部课题编号2016YFF0200803）