2015—2017年安徽典型城市空气污染特征对比分析

王洪强,潘惠妹,廖 雷,王敦球

(桂林理工大学 a.环境科学与工程学院;b.广西环境污染控制理论与技术重点实验室,广西 桂林 541006)

0 引 言

随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快,大气污染成为制约城市可持续发展的重要因素[1-2]。世界卫生组织2014年3月评估认为,2012年全球由大气污染导致过早死亡约700万人,占全球总死亡人数的1/8,大气污染已经成为当今世界最大的环境健康风险因素[3-4]。大气中的污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3已对生态环境和人体健康产生显著影响[5-16]。

目前,国内外研究者已从不同地区、不同角度进行了大量的空气污染研究，如Elminir[17]研究了城市大气污染物对气象的依赖性；Rama Krishna等[18]利用弥散模型研究了工业园区对周围空气质量的影响 ；包振虎等[19]对2013年全国各个城市的空气污染指数数据进行处理和分析,揭示了AQI在季节上的周期性和地域上的差异性; 李小飞等[20]分析了2001—2010年我国空气质量的变化特征及影响因素；李婷婷等[21]从时间、空间两个角度研究了中三角城市群的大气污染特征及变化趋势; 周兆媛等[22]探讨了京津冀地区气象要素对空气质量的影响； 王昂扬等[23]研究了长三角州地区2004—2012年的空气质量、主要污染物、空气污染的年际变化、季节变化和空间分布特征； 廖志恒等[24]、庄欣等[25]探讨了珠江三角洲大气污染的空间分布和来源特征。 这些研究对于认识当地大气污染的时空分布及来源具有重要意义， 但目前针对全国各地区大气污染物的特征及机理的认识存在较大差异： 一方面，大尺度下研究我国大气污染的时空变化特征缺乏对特定局部区域污染的认识; 另一方面,相对于大城市，如北京、上海、广州等地,二线及以下城市的研究相对缺乏[16]。

安徽省承东启西,连接南北,是中国最重要城市群的交汇地带之一。 2010年9月28日,美国国家航空航天局(NASA)发布的2001—2006年平均PM2.5长期分布图显示,全球PM2.5最高的地区在北非和中国的华北、华东、华中地区[26]。 安徽省作为华东的典型,近年来多次出现重度灰霾天气 。 倪秀峰等[8]通过统计分析探讨了安徽省2015年第一季度大气污染物日均值时空变化规律和影响要素; 季冕等[27]分析了2017年安徽省滁州市春季大气重污染过程的成因，揭示该时段主要受气象条件和本地源排放比较集中两方面影响; 王化杰等[28]研究发现， 安徽省各市大气污染物表现出显著的区域性特点，年际变化呈现增长趋势。 以上研究结果为安徽省典型城市空气污染特征对比分析的开展提供了重要数据支撑和理论方法。 然而,多数研究主要为单个城市短时间尺度(1年内)、单个城市长时间序列(5年内)以及区域性短时间尺度(1年),对于区域性、长时间序列的研究较为缺乏[9,29],难以全面了解安徽省典型城市的空气污染和主要污染物。

本文充分利用黄山、安庆、合肥、铜陵、淮北、宿州6个城市2015—2017年的AQI值及其6种主要污染物PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3的质量浓度数据，采用统计分析法探讨安徽省典型城市的空气污染,对比分析和评价安徽省典型城市整体空气质量状况,为科学有效地对安徽省的大气污染控制和防治提供必要的数据支持。

1 数据处理

1.1 数据来源

安徽省16个地级市68个国家环境空气质量监测站点数分布如图1所示。

基于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn)每小时空气污染状况数据,包括PM2.5、PM10、CO、NO2、O3和SO2的小时平均值,数据包括合肥、淮北、安庆等安徽省16市,本研究仅统计连续观测3年的黄山、安庆、合肥、铜陵、淮北和宿州6个典型城市(2015-01-01—2017-12-31),其中，PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2基于24 h平均值进行统计，O3基于日最大8 h平均值进行统计(数据首先剔除了异常值0)。

1.2 处理方法

空气污染状况由空气质量指数(air qualityindex,AQI)评价。 AQI依据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)和各类污染物对人体健康、生态、环境的影响,将常规监测的几种空气污染物浓度简化为单一的概念性指数值形式,并将空气污染程度和空气状况分级,适于表征城市空气质量状况和变化趋势。具体计算公式为

图1 监测点及数量分布图Fig.1 Distribution and numbers of monitoring sites

AQI=max{IAQI1,IAQI2,IAQI3,…,IAQIn},

式中：n为污染物的项目数;IAQI为空气质量分指数；CP为污染物项目P的质量浓度值;BPHi、BPLo为收集的原始数据中与CP相近的污染物浓度限值的高位值、低位值;IAQIHi、IAQILo分别为收集的原始数据中与BPHi、BPLo对应的空气质量分指数的高位值、低位值[30]。

根据空气质量指数级别划分,将AQI值分为6级：Ⅰ级0～50、Ⅱ级51～100、Ⅲ级101～150、Ⅳ级151～200、Ⅴ级 201～300、Ⅵ级 >300,分别对应空气质量等级优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染。AQI值越大,污染级别越高,污染越严重,对人体健康的危害越明显[31]。

2 结果与讨论

2.1 污染状况

城市空气质量优劣可通过空气质量优良天数比例评价,统计分析黄山、安庆、合肥、铜陵、淮北、宿州2015—2017年的AQI日均值，六市空气质量级别所占天数和优良率见表1。黄山每年处于Ⅰ级的天数都在160 d以上,年均处于Ⅰ级的天数为185 d,每年的优良率皆超过95%,年均优良率为96.8%。 除黄山的空气质量每年以小幅度不断改善外,其他五市整体呈下降趋势。 安庆、铜陵和宿州的优良率变化范围分别为84.4%～73.7%、79.5%～75.6%和74.5%～50.1%,三市优良率均逐年下降。安庆每年的平均优良率为78.3%,每年Ⅴ级及以上天数为5～9 d,2016年处于Ⅵ级的天数1天。 铜陵各年际空气质量优良率变化最小,基本维持稳定。 宿州2015—2017年优良率从74.5%降到50.1%,下降了24.4%,年均以约12.2%的速率下降。 同比2015年,合肥和淮北两市的空气质量在2016年稍有好转， 但2017年合肥的空气质量优良率较2016年由71.3%降至61.1%; 淮北空气质量年均优良率为61.5%、Ⅰ级天数仅为32 d,其中在2017年出现Ⅳ级AQI>300(4 d)。

综上,安徽省空气污染总体呈现出随着纬度增高优良率递减的特征，六市空气质量排名为:黄山>安庆>铜陵>合肥>宿州>淮北,这与人口数量、产业结构、经济发展水平、地方政策等有密切关系[8]。合肥是安徽省省会城市,人口密集、工业集中、经济发展水平高,空气污染较严重;黄山和安庆作为旅游城市,能源结构单一,空气质量较好; 以传统农业为主的宿州在近年高速的城市发展进程中,空气污染趋势明显增加;地处矿产开采地的铜陵,同时是安徽省经济发展核心城市,空气污染程度不断加深;空气质量最差的淮北是煤矿开采区,以燃煤为主的高污染能源结构加剧了空气污染恶化趋势。

2.2各污染物年际变化

为对比PM2.5、PM10、O3、SO2、CO、NO2的年际变化特征， 将六市2015—2017年6种污染物年平均值(O3年平均为日历年内各日8 h平均浓度的算术平均值)绘于图2。 图2a表明， 符合PM2.5年平均值二级年均浓度限值(35 μg/m3)要求的只有黄山， 2016和2017年PM2.5分别是31.51和29.81 μg/m3， 其余五市年均PM2.5浓度都高于56 μg/m3， 远超国家二级标准， 宿州2017年的年均值浓度高达77.13 μg/m3， 是二级年均值浓度限值(35 μg/m3)的2.2倍。 六市年均PM2.5浓度的平均年增长率分别为-13%、6%、-7%、1%、10%和9%。 由图2b可知， 六市2015—2017年PM10年平均浓度均超过一级年均浓度限值(40 μg/m3)， 安庆、淮北、宿州呈逐年上升趋势， 黄山和铜陵在2016年达最低， 仅合肥呈现逐年下降趋势， 六市年均PM10浓度的平均年增长率分别为4%、8%、-5%、5%、9%和11%。 整体来看， 年均PM2.5和PM10浓度的年际变化呈正相关， 但黄山市的年际变化趋势呈负相关， PM2.5逐年下降，PM10呈上升趋势。 图2c 表明， 2015—2017年O3均呈上涨趋势， 平均年增长率分别为21%、12%、25%、10%、4%和12%。 图2d表明， 六市在2015—2017年SO2均未超过年平均二级浓度限值(60 μg/m3)，其中黄山和合肥3年均未超过年平均一级浓度限值(20 μg/m3)， 六市年均SO2浓度的平均年增长率分别为19%、-3%、-13%、-18%、-13%和-13%，可见，黄山市年均SO2浓度较其余五市低，但呈增长趋势。图2e表明，黄山年均CO浓度呈逐年上升趋势，平均年增长率为73%，其余五市均呈逐年下降趋势。由图2f可以看出，仅黄山3年均未超过NO2年平均一级浓度限值(40 μg/m3)，铜陵市年均NO2浓度的3年平均值最高，高达45.4 μg/m3。六市年均NO2浓度的平均年增长率分别为6%、6%、28%、18%、1%和21%。 由此可见，安徽省典型城市的空气污染物主要是大气颗粒物(PM2.5、PM10)，另外O3和NO2均呈增长趋势。

表1 2015—2017年安徽6个城市各级空气质量级别所占天数和优良率分布Table 1 Distribution of days and excellence rates of air quality at each level in six cities of Anhui from 2015 to 2017

注： 优良率=(Ⅰ+Ⅱ)级天数/(Ⅰ+Ⅱ+Ⅲ+Ⅳ+Ⅴ+Ⅵ)级天数。

图2 各污染物年际变化图Fig.2 Interannual variations of pollutants

2.3 首要污染物

当AQI>50时,将6项基本污染物实测浓度值换算成空气质量分指数(IAQI),IAQI数值最大的,就是首要污染物[30]。根据1.2节公式计算AQI、IAQI值,得出 2015—2017年六市各首要污染物所占天数和比例(表2和表3)。

PM2.5成为各市首要污染物天数最多,其中安庆和宿州的年平均天数高达195和206 d,所占年平均首要污染物天数比例均超过70%; 其次是O3或PM10： 黄山和铜陵PM10排名第二位、O3排名第三位,其余四市则是O3第二、PM10第三。 总体上， PM2.5和PM10成为首要污染物的天数逐年递减、O3为首要污染物的天数逐年递增,但黄山PM10为首要污染物的天数和宿州O3为首要污染物的天数以逆趋势变化;淮北PM2.5为首要污染物的天数较稳定，2015—2017年首要污染物PM2.5所占天数: 142 →152 →140 d。 在PM2.5为首要污染物的天数下降趋势中,黄山下降幅度最大,同比2015年，2017年下降了66.0%,其余四市的年均下降率在33%～58.4%; 在PM10为首要污染物的天数下降趋势中,同比2015年，2017年合肥、铜陵、淮北和宿州四市下降率依次为72.8%、74.0%、56.6%和58.8%,安庆PM10为首要污染物的天数则以“V”型变化,先降后升。 而在O3为首要污染物的天数上升趋势中,黄山以年均72.7%的增长速率上升,同比2015年,2016年安庆、合肥、铜陵和宿州四市均以超过75.9%的速率急速增长； 同比2016年,2017年合肥和宿州分别以9.2%和16.0%的速率增长,而安庆和铜陵则分别以38.9%和36.2%的速率下降。在3年时间序列中未发现其他污染物成为首要污染物,所以六市的首要污染物主要是PM2.5、PM10和O3。

表2 2015—2017年6市各年份首要污染物所占天数和比例Table 2 Days and proportions of major pollutants in each year of the six cities from 2015 to 2017

表3 2015—2017年6市各首要污染物平均每年所占天数和比例Table 3 Days and proportions of each major pollutant per year in the six cities from 2015 to 2017

3 首要污染物浓度变化特征

3.1 季节变化

根据安徽省气候特征,将四季划分如下: 春季为3—5月、夏季为6—8月、秋季为9—11月,冬季为12—次年2月,其中2015年1、2月份作为2015年冬季,2017年12月份单独作为2018年冬季。 由于污染物浓度随季节会有所变化,而不同年份一定时期内的天气状况往往相差不大,因此对不同年份相同时间段的污染物浓度比较仍具有一定研究意义[31]。

从图3、4可见,六市的PM2.5和PM102015—2017年季节均值变化具有高度一致性。PM2.5和PM10季节均值变化同步,具体表现为冬季是峰值,春季下落,夏季降至波谷,秋季回升,即呈现冬季>秋季/春季>夏季的季节动态规律,与国内其他南方城市的表现较一致;相比其他季节,冬季的气象条件和供暖使颗粒物累积而不利于颗粒物的扩散,造成了冬季颗粒物浓度较高的局面[32]。2015—2017年PM2.5和PM10年季节均值整体呈逐年递增趋势,说明空气污染受颗粒物影响不断恶化。黄山的PM2.5和PM10各年季节均值皆最低且季节变化波动最平缓,其余五市的季节变化波动幅度基本相似。

图5表明，O3普遍呈现夏季最高、春季和秋季次之、冬季最低的规律。与北京、成都、济南、上海、杭州等地的许多研究结果相一致,夏季由于气温高、太阳辐射强度大导致近地面臭氧浓度较高,冬季气温低、太阳辐射强度弱则相对较低[33]。个别城市和年份季节变化有所不同： 淮北在2016年春季出现峰值; 宿州夏季出现谷值,冬季是峰值的相反变化趋势;安庆从2015年冬下降至2015年夏的最低点后又回升至秋季的最高点。O3主要来源于机动车尾气、冶炼和化工生产等化石燃料的应用,O3浓度超标的情况经常发生在午后光强度和温度高的时段[34],主要受到夏季的强烈光照和高温影响。

图3 2015—2017年安徽省典型城市PM2.5年季节均值Fig.3 Seasonal average of PM2.5 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

图4 2015—2017年安徽省典型城市PM10年季节均值Fig.4 Seasonal average of PM10 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

图5 2015—2017年安徽省典型城市O3年季节均值Fig.5 Seasonal average of O3 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

3.2 年际变化

统计分析2015—2017年安徽省黄山、安庆、合肥、铜陵、淮北、宿州六市的PM2.5、PM10和O3浓度年变化趋势可知：(1)PM2.5和PM10呈正相关,大致以“U”型变化(图6、7)。 1—7月逐渐下降,7月后缓慢上升,12月达到峰值,在冬春季的个别月份中个别城市变化不稳定： 黄山PM10浓度1—2月上升,尔后开始下降； 安庆和铜陵在4—6月出现倒“V”小转折; 黄山PM2.5和PM10分别维持在50、80 μg/m3以下变化,其余五市空气颗粒物年月均值浓度偏差相对稳定。

(2)O3的月浓度均值以不规则的“M”型趋势变化(图8),峰值主要集中在较高温的5—9月,但在7月份均出现一个小谷值,因为每年6月中下旬至7月中旬安徽省进入梅雨季节,持续阴天有雨的气候使空气湿度大幅增长。这与朱紫红[35]、于洲等[33]和李令军等[36]的研究结论一致。 O3浓度与湿度呈一定的负相关,而当江淮流域梅雨结束后进入高温少雨、强光天气,所以8、9月是小峰值; 最低值出现在用12月至次年1月,这时深冬的气温低、太阳辐射较弱、空气较干燥。

图6 2015—2017年安徽省典型城市PM2.5年月均值Fig.6 Monthly average of PM2.5 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

图7 2015—2017年安徽省典型城市PM10年月均值Fig.7 Monthly average of PM10 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

图8 2015—2017年安徽省典型城市O3年月均值Fig.8 Monthly average O3 in the typical cities of Anhui from 2015 to 2017

4 污染物后向轨迹分析

为客观准确了解污染物的来源,使用美国海洋与大气研究中心(NOAA)的HYSPLT4模型计算每日72 h后向轨迹,并下载空气轨迹图和相应的轨迹数据,采用世界时间每日凌晨4:00的后向轨迹资料,每条气流轨迹由12个点组成[37-38]。 考虑到空气污染物在城市边界层内的扩散混和,轨迹终点选择在各市中心,各市轨迹经纬度坐标为黄山(29.71°N,116.33°E)、安庆(30.52°N,117.05°E)、合肥(31.82°N,117.22°E)、铜陵(30.94°N,117.81°E)、淮北(33.95°N,116.80°E)、宿州(33.64°N,116.98°E),轨迹线距离地面高度分别设为500、1 000、1 500 m。 由于空气质量受到重度污染和严重污染对人体健康的危害较大以及对出行产生严重影响,所以选取了日均值AQI≥200的污染天作为大气污染源轨迹来源的研究对象。

结果表明，AQI≥200主要聚集在冬季的12月和1月,六市AQI≥200时的轨迹线共444条,其中距离地面高度1 000、1 500 m的轨迹线具有高度相同的走向,相同频率超过77%。 黄山市在3年时间序列间只出现一次重度污染(AQI=229),500、1 000、1 500 m 3个不同高度的轨迹线均显示大气污染物来自西北方向； 合肥市的大气污染物传输路径(共78条)是以东南和东北方向为主,分别为45和20条； 安庆、铜陵、淮北和宿州的轨迹线则以西北和西南方向为主,四市西北和西南走向的轨迹线占该市总轨线比例为88.33%、52.35%、69.44%、70.00%,其中安庆和铜陵的大气污染物以西南方向的传输路径较多,分别为30和25条,而淮北和宿州的西北走向最为频繁,分别为69和66条轨迹线,各占52.27%和55.00%,并且安庆、淮北和宿州三市均出现过AQI>300,安庆1 d(图9a) 宿州2 d(图9b、c)和淮北4 d(图9d—g),可见,空气受到严重污染的污染源轨迹可能来自各个方向,且日期分布在不同月份,说明空气质量出现严重污染时污染物的来向复杂。

图9 AQI>300后向轨迹图Fig.9 Backward trajectory of AQI>300

5 结 论

(1)2015—2017年，黄山、安庆、合肥、铜陵、淮北和宿州六市的空气质量以优良为主,优良率均超过50%;随着纬度的增高,空气质量变差,皖南区优于中部城市群、皖北区最差;各市空气质量从优到劣排序为：黄山>安庆>铜陵>合肥>宿州>淮北。

(2)安徽省典型城市的空气污染物主要是大气颗粒物(PM2.5、PM10),PM2.5、PM10浓度的年际变化呈正相关，但黄山呈负相关；2015—2017年六市O3和NO2浓度均呈增长趋势，其年平均增长率分别为21%、12%、25%、10%、4%、12%和6%、6%、28%、18%、1%、21%。

(3)2015—2017年,总体来看,安徽省典型城市出现的首要污染物是PM2.5、PM10和O3,PM2.5成为首要污染物的天数逐年下降,O3成为首要污染物的天数逐年上升。PM2.5和PM10具有明显季节特征,冬季是高峰期,夏季则是低谷期,呈现冬季>秋季/春季>夏季的季节动态规律,与国内其他南方城市表现较一致；O3则相反,最高值集中在夏季,最小值集中在冬季。

(4)后向轨迹图统计分析结果表明:空气质量为重度污染和严重污染时,距离地面高度1 000和1 500 m的污染物轨迹线具有高度一致性,相同度高于77%。 黄山市3年间只出现一次重度污染,大气污染物来自西北方向。 合肥市的大气污染物传输路径是以东南和东北方向为主。 安庆、铜陵、淮北和宿州的轨迹线则以西北和西南方向为主,另外,空气受到严重污染时污染物的来向复杂。