低流速排放下气溶胶水洗模型

周 彦，佟立丽，曹学武

(上海交通大学 机械与动力工程学院，上海 200240)

安全壳是核电厂防止放射性裂变产物进入环境的最后一道屏障。安全壳超压排放作为严重事故缓解策略，通过将载有放射性气溶胶的混合气体通入水池以降低安全壳超压失效的风险，同时对排放气体进行过滤以减少放射性向环境的释放[1]，故有必要合理评估水池对气溶胶的水洗过滤效果。

国际上针对放射性物质水洗过程的实验研究以及程序开发从20世纪70年代逐步展开，包括美国电力研究院(EPRI)的ACE实验和EPRI实验、西班牙环境能源技术研究中心(CIEMAT)的LACE-Espana实验和RCA实验、瑞士保罗谢尔研究所(PSI)的POSEIDON及其二期实验等，研究了气溶胶、载气、注气装置特性以及水池条件对水洗效果的影响，主要集中于沸水堆(BWR)抑压水池以及压水堆(PWR)稳压器卸压箱等典型事故场景[2-3]。目前国内针对放射性核素的空间迁移行为[4-5]、安全壳过滤排放措施[6]、气溶胶再悬浮现象[7]等开展了大量的实验、数值分析与模型研究，同时采用一体化严重事故仿真程序进行典型事故工况下的源项分析[8-9]。但专门研究放射性气溶胶通过水池被去除的过程很少。针对先进堆型以及不同事故条件下气溶胶水洗效果的评估，MELCOR等现有主流事故分析程序的适用性有待进一步验证且建模过程复杂[10-11]。因此，开发适用于分析各种堆型超压排放工况下放射性物质水洗效果的程序，对优化和评价核电厂安全系统设计、预测放射性物质向环境的释放具有重要意义。

当混合气体以低速注入水池时呈气泡形态，以高速注入时呈射流形态，不同的流体动力学行为将影响气溶胶水洗过程的机理分析[12]。本文主要针对放射性气溶胶在安全壳超压排放事故后期低流速工况下的水洗过程，建立气溶胶去除模型，采用LACE-Espana实验数据进行验证，分析关键因素对水洗净化系数(DF)的影响，可为水洗模型后续在高速射流应用范围的拓展奠定基础。

1 气溶胶水洗模型分析

气溶胶水洗是指被气流携带的放射性气溶胶通过排放进水池中被去除的过程。本文重点分析气溶胶粒子在水洗过程注入区和上升区的主要去除机制，不考虑气泡上升至水池表面破裂时夹带现象对气溶胶水洗效率的影响，图1为水洗过程示意图。

图1 水洗过程示意图Fig.1 Schematic diagram of pool scrubbing process

水池对气溶胶的滞留能力由DF表征，定义为进入水池与从水池离开的放射性粒子质量流量之比[2]，其值始终不小于1。

(1)

由于气溶胶的颗粒尺寸显著影响其物理性质，且通常呈多弥散形式，故针对气溶胶粒径范围进行分区，通过对各区粒径(分区上下界限的平均粒径)气溶胶同时进行水洗过程的模拟计算，再按照DF定义以及各粒径所占质量份额进行加权计算，从而获得多弥散气溶胶的整体DF，计算流程如图2所示。

各区气溶胶(粒径为i)的水洗净化系数DFi可表示为：

图2 气溶胶水洗计算流程图Fig.2 Flow chart of aerosol pool scrubbing calculation

(2)

(3)

式中：DFIN与DFBR分别为气溶胶在注入区和上升区的净化系数。

1.1 注入区

假设载有气溶胶粒子的混合气体与水池在注气口附近迅速达到热平衡[13]，在注入区不考虑传质传热计算，忽略热泳引起的气溶胶粒子输运，注入区DF由蒸汽冷凝和惯性碰撞的DF乘积直接决定。

1) 蒸汽冷凝

当气液界面发生蒸汽冷凝，气溶胶粒子随着蒸汽浓度梯度运动至气液界面可被水池捕获。假设气溶胶粒子的去除份额等于发生冷凝的蒸汽份额，则蒸汽冷凝DFCD[2]可表示为：

(4)

(5)

式中：Xs为注入气体中蒸汽的摩尔分数；Xe为热平衡后不凝性气体的摩尔分数；ps为水池温度下的饱和蒸汽压；p0为水池上方压力；ρw为水密度；h为注气装置的淹没深度。

2) 惯性碰撞

(6)

(7)

(8)

式中：ρp为气溶胶粒子密度；ve为注气管出口气体速度；dp为气溶胶粒子直径；μ为气体动力黏度；Do为注气管孔径。

1.2 上升区

采用空间离散的方法对气泡上升区进行模拟计算，主要考虑重力沉降、离心沉积、布朗扩散等机制引起的粒子沉积、蒸汽流动的阻碍作用以及可溶性气溶胶的增大现象。上升区DF由通过气泡界面的气溶胶粒子净通量决定[2]：

(9)

(10)

式中：n为空间步长编号；N为空间步长总数；λ为单个气泡内气溶胶粒子的去除速率系数；Δt为时间步长，假设气泡群的平均上升速度恒定，则单个空间步长内气泡上升所需的时间相等；V为气泡体积；A为气泡表面积；β为气泡表面法向与竖直方向的夹角；vg为重力沉降速度；vc为离心沉积速度；vd为布朗扩散速度；vv为蒸汽速度。

假设上升区水池温度不变，稳定气泡均尺寸相同且形状为扁球体，气泡在上升过程中由于环境压力下降、温度以及蒸汽量的变化而对外膨胀做功，基于理想气体行为和能量守恒进行热工计算，膨胀功的计算式如下：

(11)

式中：nt为气泡内气体的总摩尔数；T1、T2和p1、p2分别为此空间步长起点和终点处的气泡温度和压力；Δnv为气泡内蒸汽摩尔数的净增加量，即蒸发进入气泡的蒸汽与气泡内在颗粒表面凝结的蒸汽的差值。

1) 重力沉降

重力沉降是指气溶胶粒子在气泡内因重力而发生沉降的行为，通常对直径大于1 μm的颗粒作用显著[2]。由于气溶胶粒子尺寸小、速度低，其运动大多处于低雷诺数Re范围[14]，则可应用斯托克斯定律得到球形粒子的最终自由沉降速度：

(12)

式中，Cc为坎宁安滑移修正系数。

对于空气动力学直径大于70 μm的粒子，斯托克斯定律已不适用[2]。基于作用于粒子的阻力和重力的平衡关系，由文献[15]可得fDRe2与Re的经验关系式，从而通过Re确定较大颗粒的沉降速度：

(13)

(14)

式中：fD为阻力系数；ρg为气体密度。

2) 离心沉积

离心沉积是指气泡在水池中上升时受周围黏性液体的剪切作用不停转动，使得气溶胶粒子因离心力运动到气泡界面而被捕获的现象。离心沉积速度[13]可表示为：

(15)

式中：vs为气泡表面切向速度，与气泡形状密切相关；rc为气泡表面曲率半径。

3) 布朗扩散

基于传质过程的渗透理论，并考虑气泡上升过程中气泡界面可能存在蒸汽流动的影响，引入修正因子ξ可估算得到布朗扩散导致的沉积速度[13]：

(16)

(17)

ξ=exp(-φ2)/[2-exp(-1.85φ)]

(18)

(19)

式中：D为气溶胶粒子的扩散系数；K为玻尔兹曼常数；T为扩散环境温度，即气泡内气体温度；te为气液接触时间。

1.3 可溶性气溶胶颗粒增大现象

在气泡内的湿润环境中，可溶性气溶胶通常在较小过饱和度下就能因颗粒表面的蒸汽凝结而显著增大，从而影响水洗效果。可溶性气溶胶粒径的增大速率由修正的Mason方程给出，并通过迭代求解相应离散方程确定上升区各空间步长内气溶胶颗粒增大后的平衡半径[13,16]：

(20)

(21)

(22)

(23)

(24)

式中：r为气溶胶颗粒半径，下标0和1分别表示气溶胶颗粒增大前、后的半径；Δts为特征时间；S为蒸汽饱和比，由气泡内蒸汽分压与气泡温度下饱和蒸汽压psat的比值确定；Sr为颗粒表面平衡饱和比，式(22)的系数项和指数项分别对应溶解效应和Kelvin效应的影响；NT和NM分别为蒸汽凝结过程的传热传质项；ρ为溶液密度；Aw为水活度；Mw为水的分子量；σw为水的表面张力；R为通用气体常数；Tr为颗粒表面温度；k为气体热导率；Dv为水蒸气扩散系数；hfg为汽化潜热。

2 模型验证与结果讨论

2.1 LACE-Espana实验对模型的验证分析

为评估模型有效性，选取LACE-Espana实验[17]的3组典型低流速工况，利用本文水洗模型进行模拟分析。LACE-Espana实验旨在研究严重事故下沸水堆抑压水池对碘化铯(CsI)的滞留效果，分析气溶胶粒径、蒸汽份额等关键因素对DF的影响，所获得的实验数据可用于验证和改进相关水洗模型和程序。图3为实验装置示意图，主要包括气溶胶发生系统、混合室、注气管线以及水池容器等。在LACE-Espana实验条件下，气体注入形态从气泡转变为射流的临界速率约为800 cm/s，实验主要参数列于表1。

图3 LACE-Espana实验装置示意图Fig.3 Schematic diagram of LACE-Espana experimental facility

采用低估因子(UF)作为评估模型计算值与实验结果符合程度的标准。考虑到源项分析的不确定性，认为UF在0.1～10的范围是可接受的，对于很低的DF实验值，则要求预测值应更精确[11]。

UF=lg-1MD

(25)

(26)

式中：MD为对数平均差；j为对比组编号；J为

对比组数量；DFm为净化系数实验值；DFc为净化系数计算值。

表1 LACE-Espana实验主要参数Table 1 Main parameters of LACE-Espana experiment

为验证模型所选取的LACE-Espana实验工况以及计算结果列于表2，其中AMMD和GSD分别为经修正处理的表征气溶胶粒径分布的空气动力学质量中位直径和几何标准差。结果表明：对于蒸汽份额为0.38的RT-SB-08/09实验组，DF计算值与实验结果相比较低；蒸汽份额分别为0.58和0.90的RT-SB-04/05与RT-SB-00/01实验组，DF计算值随蒸汽份额的增加而逐渐增大；气溶胶DF计算值与实验结果相比是合理可接受的，各实验组UF均在0.1～10的范围，整体UF(J=3)经计算为1.02，故认为水洗模型的计算满足源项分析的一般要求，可用于气溶胶水洗效果的初步评估。

表2 LACE-Espana实验工况与计算结果Table 2 Test condition and calculated result of LACE-Espana experiment

2.2 颗粒增大现象对水洗效果的影响分析

图4示出了水洗模型不考虑和考虑颗粒增大现象时各实验组DF计算值的对比情况，对于可溶性气溶胶，发生在颗粒表面的蒸汽冷凝使得粒径增大，加快粒子重力沉降过程，DF显著提高。

2.3 关键因素对水洗效果影响的初步分析

为探究气溶胶粒径、蒸汽份额以及淹没深度等关键因素对水洗效果的影响，选取LACE-RT-SB-04/05实验主要参数作为计算基准，利用已验证的水洗模型开展敏感性分析。图5为DF在不同气溶胶粒径以及蒸汽份额条件下的变化曲线。计算结果表明：DF随粒径和蒸汽份额的增加而显著增大；空气动力学直径dae大于2 μm的气溶胶DF均达到106量级以上，水洗效率近乎100%，可认为全部滞留在水池中；对于dae在1 μm以下的气溶胶粒子，水洗效果骤减，dae为0.4 μm的气溶胶粒子在蒸汽份额Xs=0.1时水洗效率降至80%，dae为0.1 μm的气溶胶粒子在蒸汽份额Xs=0.1与Xs=0.3时水洗效率仅有29%和31%。淹没深度是指注气管出口至水池表面的竖直高度差，图6示出了不同粒径下注气管淹没深度对DF的影响情况，易知淹没深度越深即气泡上升距离越大，气泡在水池中的滞留时间越长，水洗效果越好。

图4 颗粒增大现象对DF的影响Fig.4 Effect of particle growth on DF

图5 气溶胶粒径与蒸汽份额对DF的影响Fig.5 Effects of particle size and steam fraction on DF

同时图6也反映了DF与气溶胶粒径的正相关关系。

图6 淹没深度对DF的影响Fig.6 Effect of submerged depth on DF

3 结论

本文基于气溶胶水洗主要现象和气溶胶力学构建了针对低流速排放工况的气溶胶水洗模型，通过实验模拟以及水洗关键因素的影响分析得到以下结论。

1) 气溶胶水洗模型的正确性得到初步验证，计算结果合理且可接受。

2) 可溶性气溶胶在水洗过程中因蒸汽凝结发生的颗粒增大现象有利于气溶胶粒子的去除，将显著提高DF。

3) DF随气溶胶粒径、蒸汽份额以及注气管淹没深度的增加而增大。

本研究为安全壳超压排放下气溶胶水洗效果的评估提供了计算方法，进一步的验证和改进工作方向包括高速射流工况下气溶胶去除机理研究等。