基于污染事件的闽三角城市群大气颗粒物的时空特征

(福建师范大学地理科学学院，福建 福州 350007)

大气颗粒物(Particulate Matter, PM)已经成为影响城市大气质量和人体健康的主要污染物。悬浮在空气中的空气动力学当量直径≤10μm的可吸入颗粒物，称为PM10。大气颗粒物浓度过高时会导致大气能见度降低。它能与雾气相结合，吸附空气中的二氧化硫、氮氧化物等有机和无机化合物，甚至和有毒有害的重金属[1]和微生物[2]相融合，增加悬浮大气颗粒物的危害。

近年来，对闽三角城市群大气颗粒物的研究不断增加。闽三角城市群内污染源分布相对分散，即使在排放较少的条件下，大气颗粒物浓度主要呈现波动性及周期性的特征：吴萍萍基于泉州市区2014年1、4、7、10月的空气质量自动监测数据，分析了PM10与PM2.5污染水平并对其季节变化趋势进行探讨，结果表明：泉州市区大气中的PM10与PM2.5浓度均呈现出明显的季节变化，春冬两季浓度高于夏秋两季[3]。苏萍对福厦泉三个城市国控站点的 PM10和 PM2.5的达标情况、变化趋势等进行探讨分析，结果表明：福厦泉的PM10和 PM2.5年内变化规律基本一致，大气颗粒物质量水平夏秋要优于春冬，年际变化情况反映近几年颗粒物污染有恶化趋势[4]。

某些气象条件会对大气颗粒物产生大小不一的影响[5]。戴永利等开展2006—2009年北京、上海、广州、成都的城市霾天气频率季节和年际变化特征及其主要影响因子研究，分析发现大气总辐射、风速和降雨量是影响颗粒物浓度的关键气象因子[6]。李丹等利用天津市环境监测资料及气象观测资料，对2016年12月中旬天津市重污染天气过程污染特征进行分析，发现该次重污染天气是在弱气压场、静风及高湿等不利气象条件下，污染物区域传输及本地污染物排放累积造成的[7]。在闽三角城市群中，台风也是一个重要的气候现象，经过模拟研究，表明在污染严重的情况下，台风降水减少，外围降水增多。气候的多变使得大气颗粒物与气象因子的相关性不高[8]。

闽三角城市群大气颗粒物浓度的研究多为短时段内单个站点大气颗粒物浓度的变化，未能扩展至整个区域，也未能从污染事件的角度分析闽三角城市群大气污染的时空特征及其影响因素。因此，本研究基于2010—2015年闽三角城市群大气环境监测数据，根据世界卫生组织标准定义大气污染事件，研究闽三角城市群发生大气污染事件发生频次及相应大气颗粒物的时空特征，并进一步研究气象条件对闽三角城市群大气污染事件发生时大气颗粒物浓度的影响。研究结果可以为深入了解闽三角城市群大气污染特征及影响因素提供参考。

1 区域、数据与方法

1.1 研究区概况

闽三角城市群由厦门市、泉州市和漳州市3个设区市组成，本研究的区域为上述3个城市的建成区(不包括市属县或县级市)。研究区域总面积25321.17km2。闽三角城市群属典型的亚热带湿润季风气候, 夏季高温多雨, 冬季温和少雨, 年均降水量1000～2000 mm， 年均温21℃。

厦门市地形以滨海平原台地和低地为主，其中，厦门岛地形主要为低山丘陵。厦门市流动人口超过200万(2013年)，经济以第三产业为主，旅游、空港、会展等居全国领先地位。城市内部交通体系发达，公共交通网层层推进。

漳州市地势总体从西北向东南倾斜，九龙江穿城而过形成福建省最大的漳州平原。漳州市流动人口超过62万(2015年)，产业以农业为主，工业主要分布于城市中心的西北天宝枢纽和东北蓝田镇附近，高速公路网和国省道路系统发达。

泉州市地势呈西高东低，中东部为滨海平原，西部为中低山丘陵。山脉环抱状，戴云山脉主干呈现出北东南西方向展，支脉和余脉向东南和南部延绵。泉州市的流动人口123万(2015年)，其中主要流动人口集中于晋江市、南安市等GDP较为发达的地区。泉州市的鞋服产业、石材产业在全国名列前茅，其工业区在市区周围零星分布。泉州高速路发展快,系统完整。

1.2 数据来源

大气颗粒物的监测数据来源于研究区域内大气环境监测的11个国控监测站点，数据收集了2011—2015年的日平均大气颗粒物浓度。福建省于2013年陆续增加了对PM2.5的监测，站点监测起始时间不一，时间上缺乏连续性，无法定义大气污染事件。研究区域内11个监测站点中PM10监测数据完备，时间上极少出现中断，所以本研究将PM10质量浓度作为大气颗粒物的指标。气象观测数据来自于研究区域内3个国家气候基准站和基本站，包括厦门气象站、漳州气象站和崇武(泉州)气象站。大气环境监测站点和气象站点见图1。

1.3 研究方法

根据世界卫生组织发布的《空气质量报告》，将PM10≥100μg/m3持续时间24h以上的大气环境状态定义为大气污染事件。对收集的大气颗粒物地面监测资料进行大气污染事件筛选，通过筛选后的大气污染事件发生频次建立数据集和相应的时空数据集，分析大气污染事件发生频次及相应颗粒物浓度的时空特征。

应用Spearman秩相关方法分析闽三角城市群大气污染事件发生时PM10质量浓度与气象因子之间的关系。Spearman相关系数是在等级基础上计算的、反映两组变量之间联系密切程度的统计指标[9]。

式中：ρ—Spearman相关系数；d—每一对样本的等级之差；n—项数。

Spearman秩相关仅确定观测序对单调增加或单调减少的关系，所以有相当好的稳健性[10]。Person相关系数是用来衡量定距变量之间的线形关系，但是其只适合描述线性相关关系。在气象条件多变且对大气颗粒物资料收集情况具有较高的要求，并不具有普遍适应性，并且在模型信息少、关系不明确的情况下，非参数分析方法能较好反映两者的相关性[11]。

2 闽三角城市群大气污染事件及其颗粒物的季节特征

将闽三角城市群的季节划分标准统一为3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11为秋季，12—翌年2月为冬季，研究大气污染事件及其颗粒物浓度的季节变化。

根据大气污染事件的定义，以PM10为大气颗粒物质量浓度的指标，筛选出2010—2015年闽三角城市群各大气环境监测站点的大气污染事件及其相对应的大气颗粒物浓度，分析各站点和各城市大气污染事件发生频次及其大气颗粒物浓度的季节特征。

2.1 闽三角城市群大气污染事件的季节特征

在排除对照站点(厦门市溪东站和泉州市清源山站)后，对厦门市、漳州市和泉州市各个监测站点各个季节的大气污染事件发生频次进行统计，结果如图2所示。漳州市的3个站点大气污染事件发生频次都是冬季较高，夏季最低；厦门市大气污染事件发生频次春季最高，夏季最低；泉州市大气污染事件发生频次也是春季最高，冬季次之，秋季最低。

闽三角城市群冬、春季节大气污染事件发生频次较高，可能与冬、春季节大气温度较低，大气层结稳定，大气颗粒物扩散条件较差，大量的大气颗粒物长时间积聚形成污染事件有关。厦门市和泉州市春季污染事件发生频次较高的可能原因还有，春节期间，大量流动人口返乡，使得市区人数锐减，加上节后的返工潮、道路扬尘和工厂企业复工等导致了春季大气污染发生频次较高。

漳州市大气污染事件发生频次冬季大于春季的可能原因有，漳州市地形以平原为主，冬季更容易出现大雾天气，风速较小，大气层结相对稳定，不利于大气颗粒物扩散；漳州市的流动人口相对较少，冬季本地污染源排放的增加极易导致大气污染事件出现。夏季大气污染事件发生频次较少的可能原因有，夏季降水量增加，大气颗粒物的湿沉降过程增强，导致夏季大气污染事件较少发生。漳州市秋季秸秆燃烧，可能是漳州秋季大气污染事件发生频次增加的主要原因。

2.2 闽三角城市群大气污染事件中大气颗粒物的季节特征

2010—2015年闽三角城市群各大气环境监测站点的大气污染事件发生时相应大气颗粒物浓度(PM10)的季节特征见表1。

表1 大气污染事件中大气颗粒物(PM10)浓度的季节特征 (μg/m3)

总体而言，闽三角城市群大气污染事件中，PM10浓度的季节特征是：夏、秋季节PM10浓度低于春、冬季节，这一特征大体上与大气污染事件发生频次一致，即大气污染事件发生频率高的季节，PM10浓度也较高。厦门发生频次和污染物浓度的情况相一致。漳州和泉州的冬春季频次与浓度不一致。出现的高颗粒物浓度低发生频次现象，表明大气污染事件出现短历时、高浓度爆发的迹象；低污染浓度高发生频次的情况，说明污染事件相对长期但稳定。漳州的冬季大气污染事件频次高，PM10浓度较低。随着冬季大气稳定度的上升，不利于大气颗粒物扩散，大气颗粒物的不断堆积导致污染事件发生；春季降水较多，大气颗粒物污染频次有所降低，但风向多变使城市内工业源大气颗粒物增加。泉州市春季的大气污染事件发生频次较高，PM10浓度低；冬季频次较低；PM10浓度却较高。泉州市春季大气颗粒物本地排放源相对增加，但污染强度较低，所以PM10浓度较低；冬季盛行东北风，东北风绕行后经过泉州的二类工业区，携带的高污染物在城区积累导致冬季PM10浓度较高。

总之，闽三角城市群大气污染事件发生频次及其相应大气颗粒物浓度的季节特征为：春、冬季较高，夏、秋季较低。产生这种季节差异的可能原因有气象条件、地形特征等自然地理条件和人口、交通和工业等社会经济状况。

3 闽三角城市群大气污染事件及其颗粒物的空间特征

根据大气污染事件的定义，筛选出2010—2015年闽三角城市群各大气环境监测站点的大气污染事件及其相对应的大气颗粒物浓度(PM10)，进一步分析闽三角城市群大气污染事件及其颗粒物的空间特征。

3.1 闽三角城市群大气污染事件发生频次的空间特征

总体而言，闽三角城市群大气污染事件发生频次为泉州最多，漳州次之，厦门最少。

这可能与三个城市的社会经济特征、地理位置及地形特征等有关。厦门市位于滨海平原，PM10扩散条件好，且产业结构以文教、旅游等第三产业为主，污染物来源少，所以厦门大气污染频次最少。漳州市地势均为西北高，东南低，东北部有中山和低山的阻挡，不利于大气颗粒物的扩散。其污染源主要为生活和交通污染源，污染物排放强度不大。泉州地形与漳州相似，泉州经济发达，产业以轻工业和钢铁工业为主，工业源污染物比重大，并且工厂分布集中于晋江，这是泉州市大气污染事件发生频次多的主要原因。

大气污染事件发生频次在3个城市的内部也存在较大的空间差异。闽三角城市群大气污染事件发生频次厦门市和泉州的清源山站点(本底站)较低；漳州市和泉州市其他站点发生频次较高。

厦门市的大气污染事件发生频次为湖里中学站较少，鼓浪屿和洪文较多。受流动人口的影响，湖里中学附近大多为居民区，而洪文站点附近为城市中心商业区，白天短时间内人口向城市中央商务区集聚，导致城市中央商务区的人口密度迅速上升。鼓浪屿因其旅游业的发展，使其人流量短时间增大。因为人口快速流动集聚导致人口密度短时间内快速上升，超过城市生态环境自身对大气的调节，所以呈现人口集聚显著地区的污染事件频次较大。

漳州市大气污染事件发生频次从西向东递减。其原因有：一是漳州三中和蓝田镇站位于河漫滩入海口处，地势低平，九湖站靠山，PM10扩散条件不如漳州三中和蓝田镇站；二是九湖站位于城市郊区，临近工厂，容易发生大气污染事件。

泉州市大气污染事件发生频次呈现南高北低的格局。在西北海拔较高山脉的阻隔下，大气扩散能力降低，使PM10容易累积。泉州人口集中于山麓平原，人类活动造成的污染源排放增加。清源山站位于中低山，海拔相对较高，附近人口密度较小，使得清源山大气污染事件发生频次较低。

总之，就大气污染事件发生频次而言，泉州>漳州>厦门。3个城市内部空间差异也较大，漳州市大气污染事件发生频次从西向东递减，泉州市大气污染事件发生频次呈现南高北低的格局，厦门市的大气污染事件发生频次为湖里中学站较少，鼓浪屿和洪文较多。城市内部大气污染事件发生的空间差异，主要与工、商业布局等社会经济因素有关。

3.2 闽三角城市群大气污染事件中大气颗粒物浓度的空间特征

闽三角城市群大气污染事件中PM10浓度空间特征如图4。大气污染事件中PM10浓度的总体特征是：泉州>漳州>厦门，这一特征大体上与大气污染事件发生频次的空间特征一致。

大气污染事件中大气颗粒物浓度在3个城市的内部也存在较大的空间差异，主要表现为：厦门地区总体为北高南低，即厦门岛低，同安区和集美区略高。可能原因是厦门岛地形平坦，海陆风有利于PM10的扩散。并且厦门岛以科教文卫产业为主，而同安区和集美区主要为知识密集型和交通密集型产业，产业分布导致这个区域的大气颗粒物来源较多。漳州市PM10浓度出现西高东低的情况，可能原因是漳州位于河漫滩平原，群山环绕。对于群山环绕的城市中心，西部滨海低地更加有利于PM10的迁移，所以出现西高东低的情况。泉州与漳州的地形相类似，基本呈现出西高东低的特征。产生这种特征的原因可能为：地形影响泉州大气传输条件，越临近海，扩散条件越好；泉州市区与晋江相邻，晋江工业发达、人口集中，其污染物的排放也将对泉州的PM10浓度造成影响。

闽三角城市群发生频次和PM10浓度空间分布基本一致，只有泉州清源山(本地站)出现了较大的差异，其可能原因为：清源山站位于海拔较高的地区，植被覆盖率较高，并且远离人口密度较高的城市。清源山(本地站)的PM10来源少，扩散条件较好，所以大气污染事件的发生频次较少。随着旅游业的发展，清源山的交通路网的完善，基础设施的建设，以及城市群体对优良生态环境的需求，高人流车流导致清源山地区污染事件发生时的PM10浓度较高、大气污染的频次与浓度不一致的情况。

总之，闽三角城市群大气污染事件PM10浓度的空间分布总体上呈现出厦门、漳州、泉州依次增加，地形差异和人口分布情况对其空间分布为主要的影响。城市内部也存在一定差异：厦门地区大气污染事件中PM10浓度总体为北高南低；漳州市PM10浓度呈现西高东低的情况；泉州市大气污染事件PM10浓度为西高东低。城市内部大气污染事件和PM10浓度的差异，受到地形、植被、人口、产业分布和城市布局的影响。

4 影响闽三角城市群大气污染事件发生的主要气象因素

Spearman秩相关系数是建立在等级基础上的相关分析，计算能反映两组随机数据变量之间的关系密切程度。在大气污染物与气象条件关系复杂且动力因素不明朗的情况下，使用Spearman秩相关分析法能获得较好的结果[12]。

依据最邻近原则，选择与厦门气象站最邻近的厦门鼓浪屿站与厦门气象站的数据形成数据对。厦门市大气污染事件中PM10浓度与气象因素的Spearman秩相关结果见表2。根据定义，厦门市秋季无大气污染事件。

表2 厦门市大气污染事件中PM10与气象要素之间的Spearman秩相关系数

注：*显著性P<0.05 ；**显著性P<0.01 。下同。

夏季，厦门市大气污染事件中PM10浓度与降水量呈现显著的负相关。PM10浓度与降水量呈现为负相关关系，降水导致大气颗粒物湿沉降，是大气颗粒物浓度降低的重要原因。这与周彬和于彩霞等人的研究结果(随着降水增加，PM10将减少)相一致[13-14]。夏季，厦门市大气污染事件中PM10浓度与气温呈现极显著的正相关。可能存在两个原因：①厦门临海，夏天受副高控制较为干旱，层结稳定，风速较小。在这个气象条件下，地面扬尘增加，使得PM10浓度过高。②夏季暑期是厦门旅游的高峰季节，人口密度增加，人口增加导致生活污染和交通污染源增加，这也是PM10浓度高的原因。

依据上述的最邻近原则，选择九湖站和漳州市气象站构成数据对。漳州市大气污染事件中PM10浓度与气象因素的Spearman秩相关结果见表3。PM10浓度与风速呈现正相关关系，这表明风速增大，漳州市大气污染事件中PM10浓度增大。可以推断，风从外地携带大气颗粒物进入漳州市，是漳州市大气污染事件发生的重要原因。其中漳州冬季的PM10浓度与降水量的负相关性显著，需要强调的是，降水量较多的夏季，能够定义的大气污染事件较少，因此其他季节(夏春秋)漳州PM10浓度与降水量的负相关性都不显著。总之，降水量增加，使得颗粒物浓度降低。但受风速的影响，大气颗粒物浓度受外源排放的影响较大，外来高污染物的气团使得PM10浓度增加。

泉州选择与崇武气象站最邻近的万安站建立数据对。泉州市大气污染事件中PM10浓度与气象因素的Spearman秩相关结果见表4。

表3 漳州市大气污染事件中PM10与气象要素之间的Spearman秩相关系数

表4 泉州市大气污染事件中PM10与气象要素之间的Spearman秩相关系数

泉州市大气污染事件中PM10浓度与风向之间呈现正相关关系，其中春、夏季节的正相关系数均达到了极显著的水平。夏秋季盛行东南季风，东南风带来的外源排放的大气污染物，使风向与PM10之间具有极为显著的关联性。同时这也是PM10污染频次北部较低南部较高的原因。

泉州城市中春季降水和风向呈明显正相关；夏季与风向呈明显正相关；冬季与气温呈现明显正相关；秋季气象因素相关性不显著，如表4所示。

泉州的春夏PM10浓度与风向有显著的相关性，这主要与泉州城市的工业区分布有关：二类工业区零散分布于泉州市郊区，两个三类工业区分布于泉州市区东北部。泉州城区东北部为清源山，部分东北风绕行后，以西北风进入泉州市区，带来西北部重工业污染物，对泉州地区春冬大气污染造成很大的影响。

总之，气象因素是影响闽三角城市群大气污染事件中颗粒物浓度的重要因素。比较而言，厦门市大气污染事件中颗粒物浓度主要受到降水和气温的影响，其中，夏季PM10浓度与气温的相关性达到了极显著水平，这与夏季厦门旅游人口剧增有关；漳州市大气污染事件中颗粒物浓度受气象因素的影响相对较小，仅冬季PM10浓度与降水量的相关性达到了显著水平，因此，漳州市大气污染事件及其颗粒物浓度的时空变化受本地排放源的影响较大；泉州市大气污染事件中颗粒物浓度受风向和湿度的影响较大，在本地排放源稳定的情况下，风向变化携带的外来颗粒物伴随大气湿度增加，增大了大气颗粒物的来源，减弱了大气颗粒物的扩散条件，泉州受气象因素的影响相对较大。

5 结论与讨论

本研究基于2010—2015年闽三角城市群大气环境监测数据，应用世界卫生组织的标准定义大气污染事件，研究闽三角城市群发生大气污染事件时，大气颗粒物的时空特征及气象条件对大气颗粒物的影响。主要结论如下：

(1) 大气污染事件及在此基础上的PM10浓度的季节总体分布特征为：夏秋较低，春冬较高。这种季节变化主要与闽三角城市群中城市人口流动、气象稳定性和污染源增减相关。

(2)大气污染事件发生频次和PM10空间分布总体呈现出泉州>漳州>厦门。城市内部也存在着空间差异，且发生频次和PM10分布情况基本一致：厦门市大气污染事件发生频次的空间差异表现为北部较高南部较低；漳州市大气污染事件发生频次从西向东递减；泉州市大气污染事件发生频次呈现南高北低的格局。城市内部大气污染事件发生的空间差异、发生频次主要与工、商业布局等社会经济因素有关，PM10主要与地形、人口、植被、产业和城市布局结构相关。

(3)气象因素是闽三角城市群大气污染事件中颗粒物浓度的重要影响因素。影响厦门市PM10浓度的气象因素主要为降水和气温；漳州市大气污染事件中颗粒物浓度受气象因素的影响相对较小，仅冬季污染事件中PM10浓度受降水量影响显著；对泉州PM10浓度影响显著的气象因素是风向和湿度。

本研究数主要注重于大气污染事件的时空分布情况和气象因子在大气污染事件的情况下对污染物浓度的影响程度，对气象条件影响大气颗粒物浓度的机制还是有待于进一步的分析。